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基于电化学-力耦合模型的锂离子电池充电过程中石墨颗粒的应力模拟

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工程力学 2020年第S01期37卷 352-357页

作者：梅文昕王青松孙金华中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室安徽合肥230026

在锂离子电池的充放电过程中,随着电极颗粒中锂的嵌入和脱出,颗粒会发生膨胀和收缩而导致应力的产生,应力过大时会发生电极材料的脱落、破裂,致使电池内阻增加、循环性能下降、容量衰减,最终导致电池失效。该文对正负极椭球颗粒建立三... 详细信息

在锂离子电池的充放电过程中,随着电极颗粒中锂的嵌入和脱出,颗粒会发生膨胀和收缩而导致应力的产生,应力过大时会发生电极材料的脱落、破裂,致使电池内阻增加、循环性能下降、容量衰减,最终导致电池失效。该文对正负极椭球颗粒建立三维电化学-力耦合模型,计算了充电过程中电极颗粒的锂浓度分布以及负极石墨颗粒的应力分布。结果表明:两个颗粒接触的部位应力较大,且过大的应力会削弱锂离子的脱嵌能力,导致两个负极颗粒接触的部位锂浓度较低而两个正极颗粒接触的部位锂浓度较高。此外,颗粒表面径向应力为零,径向应力最大值出现在颗粒中心,最大切向应力出现在两个颗粒接触的表面。

关键词：锂离子电池安全应力电化学-力耦合模型锂浓度电极颗粒

过渡金属比例对锂离子电池LiNi_(x)Co_(y)Mn_(z)O_(2)层状材料电化学性能及热特性的影响

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第6期34卷 1936-1950页

作者：梁晨童邦李师魏泽森孙金华王青松常州大学石油和化工行业动力电池安全与事故防控技术工程实验室常州213164 常州大学安全科学与工程学院常州213164 中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室合肥230026 合肥国轩高科动力能源有限公司合肥230016

为了揭示LiNi_(x)Co_(y)Mn_(z)O_(2)(NCM)的性能随过渡金属(TM)成分的变化规律,系统研究TM比例对不同NCM材料的结构、形貌、电化学性能和热行为的影响。镍含量的增加能够提高可逆容量,但速率性能和循环稳定性变差。在富镍NCM中,Li^(+)... 详细信息

为了揭示LiNi_(x)Co_(y)Mn_(z)O_(2)(NCM)的性能随过渡金属(TM)成分的变化规律,系统研究TM比例对不同NCM材料的结构、形貌、电化学性能和热行为的影响。镍含量的增加能够提高可逆容量,但速率性能和循环稳定性变差。在富镍NCM中,Li^(+)的动力学抑制和电子导电性差是容量损失的主要原因。通过原位和非原位微量热法对不同NCM的热行为进行对比。结果表明,随着Ni含量的降低,材料的热稳定性显著提高。通过对NCM中Li剩余量的分析,对相变相关的氧释放量进行评估。结果表明,富镍材料在脱锂后出现更严重的结构恶化,起始温度更低,热释放量更多。综合表征表明,LiNi_(0.5)Co_(0.3)Mn_(0.2)O_(2)在电化学性能和安全性能间实现良好的平衡。

关键词：镍钴锰酸锂热稳定性结构演变三元材料锂离子电池安全

全氟己酮及细水雾灭火装置对大容量三元锂离子电池的灭火实验

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储能科学与技术 2022年第2期11卷 652-659页

作者：谢卓衡王子阳张刚辜振宁石晓龙姚斌海南省消防救援总队海南海口571100 中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室安徽合肥230026 合肥科大立安安全技术有限责任公司安徽合肥230088

本工作搭建了锂电池燃烧-抑制实验平台,以额定容量为150 A·h的三元铝壳动力锂离子电池单体为研究对象,采用电加热方法诱导其发生热失控,研究全氟己酮及细水雾灭火装置对热失控锂离子电池的灭火降温效果,测试了不同工况下的灭火时间、... 详细信息

本工作搭建了锂电池燃烧-抑制实验平台,以额定容量为150 A·h的三元铝壳动力锂离子电池单体为研究对象,采用电加热方法诱导其发生热失控,研究全氟己酮及细水雾灭火装置对热失控锂离子电池的灭火降温效果,测试了不同工况下的灭火时间、最高温度、质量损失、灭火效率。实验结果表明:标准设计下的全氟己酮灭火装置能够快速灭火,最大降温速率为-15.4℃/s,但随着实验箱内灭火剂浓度下降,灭火后60 s锂离子电池发生了复燃;细水雾灭火装置可以有效灭火,在喷雾后锂离子电池温度降至78.8℃左右,最大降温速率为-26.9℃/s,后续未发生复燃现象,但是其用水量较大,难以开展实际应用。本工作可以为三元锂离子电池进一步的灭火技术研究提供实验支撑。

关键词：锂离子电池安全全氟己酮细水雾抑制效果

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锂枝晶导致的锂离子电池内短路模拟研究

火灾科学 2019年第2期28卷 101-112页

作者：崔志仙王青松孙金华中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室

锂离子电池内短路是导致其热失控的主要原因之一,机械撞击、集流体边缘毛刺和锂枝晶生长等都可刺穿隔膜导致电池内短路。采用有限元数值模拟方法,对锂枝晶引起的锂离子电池内短路进行了研究,比较分析了不同锂枝晶半径、数量和中心距情... 详细信息

锂离子电池内短路是导致其热失控的主要原因之一,机械撞击、集流体边缘毛刺和锂枝晶生长等都可刺穿隔膜导致电池内短路。采用有限元数值模拟方法,对锂枝晶引起的锂离子电池内短路进行了研究,比较分析了不同锂枝晶半径、数量和中心距情况下电池的热响应特征。结果表明锂枝晶导致的电池内短路产热来源主要是正负极可逆和不可逆热。短路电流、产热功率和电池最高温度等都随锂枝晶半径的增大而增大。锂枝晶中心距增大时,短路电流和产热功率也随之变大,但由于受到电解液锂离子浓度的影响二者增加的幅度越来越小。锂枝晶中心距越大时虽然电池总产热量越大,电池平均温度更高,但由于此时短路点分布较分散,电池最高温度却较反而较小。

关键词：锂离子电池安全内短路锂枝晶电化学-热耦合模型

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锂离子电池内短路诱发热失控机制研究

锂离子电池内短路诱发热失控机制研究

作者：崔志仙中国科学技术大学

学位级别：硕士

锂离子电池凭借其优良的性能已广泛应用于电子产品、电动汽车和储能系统等领域,然而由于锂离子电池主要由易燃电解液和活性电极材料组成,在滥用条件下很容易引发电池自放热反应从而导致电池热失控甚至起火爆炸,这正是锂离子电池安全事... 详细信息

锂离子电池凭借其优良的性能已广泛应用于电子产品、电动汽车和储能系统等领域,然而由于锂离子电池主要由易燃电解液和活性电极材料组成,在滥用条件下很容易引发电池自放热反应从而导致电池热失控甚至起火爆炸,这正是锂离子电池安全事故时有发生而不能杜绝的根本原因。内短路是一种常见的锂离子电池热失控成因,与过充、过热和外短路等电池热失控的成因相比,内短路造成的危害更大、监测和预防难度更大且更易发。锂离子电池内短路的常见诱因有机械滥用(针刺、挤压和重物冲击等)、生产缺陷和锂枝晶生长。为了进一步揭示锂离子电池的内短路机理,本文采用实验手段和有限元数值模拟方法对针刺和锂枝晶导致的锂离子电池内短路过程进行了研究。本文首先使用实验和数值模拟对传统钢针针刺导致的锂离子电池内短路过程进行了研究,分析了电池荷电状态、刺针直径和针刺速度等参数对电池温升的影响,并对电池内部各热源产热功率和刺针散热功率进行了研究。结果显示传统钢针导致的锂离子电池内短路过程中,刺针扮演两方面的作用,决定短路电流和散热。一方面,刺针直径越大则短路电流和焦耳产热功率愈大;另一方面,刺针直径越大其从短路点散热的能力也越大。针刺时电池极耳电压随时间呈指数衰减,电压的波动和回升是由短路电流突降导致的过电势造成的。未热失控情况下电池内部的总产热量主要由短路点的焦耳产热贡献。基于对传统钢针导致电池内短路过程的研究结果,本文提出了一种用低导热系数和低电导率的聚甲醛材料制作的电池针刺测试刺针,并采用针刺实验和数值模拟相结合的方法分析了聚甲醛刺针和传统的钨钢针触发电池内短路时电池电热响应的区别,比较了这两种刺针在电池内短路过程中所扮演角色的差异。结果表明使用低导热系数材料(如聚甲醛)制作的刺针代替传统钢针进行电池针刺实验时,可以大幅度地改善热量从短路部位经由刺针散失的情况,并指出聚甲醛针导致的电池内短路的主要短路方式是正极集流体-负极集流体短路。最后,本文借助用COMSOL多物理场仿真软件对锂枝晶导致的锂离子电池内短路过程进行了有限元数值模拟,分析了锂枝晶半径、锂枝晶数量和锂枝晶中心距对内短路过程中电池电热响应的影响。结果显示锂枝晶导致锂离子电池内短路时,电池主要产热来源是正负极可逆和不可逆热;锂枝晶半径越大,短路电流、产热功率和电池最高温度等都越大;锂枝晶数量越多,总内短路电流、产热功率和电池最高温度都越大;锂枝晶中心距越大,则短路电流和产热功率越大,但由于受到电解液锂离子浓度的影响其增大幅度越来越小;锂枝晶中心距越大时电池总产热越大,系统平均温度更高,温度分布更均匀,但系统最高温度却反而较小。

关键词：锂离子电池安全内短路热失控针刺锂枝晶电化学-热耦合模型

基于相变材料的圆柱形锂离子电池热管理系统研究

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基于相变材料的圆柱形锂离子电池热管理系统研究

作者：张丹枫中国科学技术大学

学位级别：硕士

由于人类社会发展进程中对化石燃料的依赖,当前世界各国面临着能源短缺以及化石燃料燃烧带来的全球变暖、大气污染、酸雨等一系列环境问题,并逐渐开始思考人类与化石能源的关系,电化学储能电站和新能源汽车行业得以迅速发展。锂离子电... 详细信息

由于人类社会发展进程中对化石燃料的依赖,当前世界各国面临着能源短缺以及化石燃料燃烧带来的全球变暖、大气污染、酸雨等一系列环境问题,并逐渐开始思考人类与化石能源的关系,电化学储能电站和新能源汽车行业得以迅速发展。锂离子电池作为目前最理想的动力源之一而备受关注,但锂离子电池也因为存在热稳定性差,易引发火灾爆炸事故的缺陷。因此,一个高效、低成本、重量小的且能将电池温度和温度均匀性控制在最佳范围内的电池热管理系统十分重要。相变材料热管理系统相比于空冷、液冷、热管热管理系统,具有结构简单、形状适应能力强、高潜热等优点,不仅能在电池正常工作时提高电池组温度均匀性,也能用来防止热失控传播。本文结合实验和数值模拟两种研究方法,对基于石蜡/膨胀石墨复合相变材料的锂离子电池热管理系统在相变温度、放电倍率、电池排列方式、电池间距、对流换热系数、膨胀石墨质量分数等不同变量下的热管理性能进行分析,并提出一种耦合优化算法和数值模型的优化方法对电池相变材料热管理系统进行优化设计。本文研究工作可为相变材料在实际锂离子电池热管理系统中的应用提供参考。由于前人关于相变温度的选择暂未得出一个较统一的结论,加上目前还没有通用的能将石蜡相变温度与其他热物性参数耦合的模型。本文首先制备了石蜡/膨胀石墨复合相变材料热管理系统,实验分析了不同放电倍率对该系统热管理性能的影响规律,并对比了自然对流系统和不同相变材料热管理系统的散热性能。实验结果表明,相比于自然对流系统,添加相变材料能有效提升系统散热性能,且放电倍率越高提升效果越明显。电池放电倍率越大,电池最高温度和电池间最大温差也越大,当相变材料发生固-液相变后此差距会缩小。由于相变过程的影响,相变材料热管理系统中电池间最大温差的峰值并不一定出现在放电末期。基于本相变材料热管理系统,通过系统研究得出与电池常用倍率下的产热特性和热管理目标相适应的最佳相变温度为48℃。此外,在对相变材料热管理系统进行设计时,除了选择最合适的相变温度,对复合相变材料组分、热管理系统结构、对流换热条件等其他参数的选取同样重要,合适的参数组合才能将相变材料热管理系统的优势完全发挥出来。由于目前针对相变材料热管理系统的研究主要集中在对相变材料自身导热性能的改进以及与其他热管理系统的结合上,而对成组结构对相变材料热管理系统热性能影响的研究较少。本文基于商用多物理场软件COMSOL Multiphysics建立了一维电化学-三维热耦合模型,采用数值模拟方法探讨电池排列方式和电池间距对系统温度分布的影响,从而优化对成组结构的设计。模拟结果表明,对于矩形相变材料热管理系统,平行排列方式对相变材料的利用率以及总体散热效果优于非平行排列。放电过程中,相变材料热管理系统的电池最大温差曲线会呈现“上升-下降-上升-加速上升”中的一部分或者全部趋势,曲线下降和第二次上升分别由系统中不同区域的相变过程引起,而加速上升由潜热总量不足引起,此时电池最高温度曲线也会出现加速上升趋势。对于本文所研究的18650圆柱电池矩形相变材料热管理系统,电池间距最优值位于4～5 mm之间。为了能在热管理性能和模组能量密度之间取得平衡,解决相变材料在车载应用中的重量问题,本文最后结合优化算法和数值模型,提出一种优化锂离子电池相变材料热管理系统的方法,分为单参数优化和多参数优化两个步骤。研究结果表明,增大相变材料热管理系统外部对流换热系数能降低电池最高温度但效果不明显,而减小外部对流换热系数可以显著提升系统温度均匀性。若膨胀石墨的添加量超过最佳值,可能会给系统热管理性能带来负面影响,但可以通过适当增大电池间距来改善。虽然对流换热系数和膨胀石墨质量分数与相变材料体积无直接关系,但可以通过影响电池热性能影响系统对相变材料的需求量。电池间距、外部对流换热系数、膨胀石墨质量分数的单参数优化结果分别为10 mm、0 W(m2·K)、10%;多参数优化结果分别为4.4 mm、0.8 W/(m2·K)、10.9%。经过多参数优化后,模组对相变材料的需求体积相比于单参数优化结果减少了 18.4%,电池最高温度则相对减少了 2.2℃,证明该优化方法的有效性。

关键词：锂离子电池安全热管理相变材料成组结构优化

含磷阻燃凝胶聚合物电解质的设计及其锂离子电池性能研究

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含磷阻燃凝胶聚合物电解质的设计及其锂离子电池性能研究

作者：李星军中国科学技术大学

学位级别：硕士

锂离子电池凭借功率密度大、能量利用效率高、使用周期长等诸多优势而被广泛应用于新能源汽车、储能电站、通讯和航空等领域。然而,其有限的能量密度和较低的安全性能限制了其进一步发展和应用。锂离子电池安全性能不足的主要原因之一... 详细信息

锂离子电池凭借功率密度大、能量利用效率高、使用周期长等诸多优势而被广泛应用于新能源汽车、储能电站、通讯和航空等领域。然而,其有限的能量密度和较低的安全性能限制了其进一步发展和应用。锂离子电池安全性能不足的主要原因之一是其内部的易燃、易挥发且具有流动性的电解液,而电解液与更高比容量的富镍层状镍钴锰酸锂(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2,NCM811)正极材料间较差的匹配性,则导致了锂离子电池能量密度的提升空间十分有限。作为下一代锂离子电池电解质,阻燃型凝胶聚合物电解质(GPE),在保留液态电解质优良性能的同时,还能解决电解液的易泄漏和易燃等问题,是发展高安全性能锂离子电池的必然选择。基于对高能量密度和高安全性能锂离子电池的迫切需求,本文设计三种用于锂离子电池的含磷阻燃型GPE。主要研究工作包括:1、基于三丙烯酸酯磷酸酯(TAEP)与三乙二醇二甲基丙烯酸酯(TEGDMA)间的热引发原位聚合,制备了可与磷酸铁锂正极、石墨负极形成稳定界面的含磷难燃型凝胶聚合物电解质(TAEP-GPE)。TAEP-GPE中仅含有7.5 wt%的TAEP阻燃剂时即可表现出优异的阻燃性能。火焰持续加热超过10秒,TAEP-GPE离开火焰后瞬间熄灭。在0.5C倍率下,组装的石墨锂半电池(Graphite‖TAEP-GPE‖Li)在室温循环500次后的容量维持率为97.43%,其第50至500周循环的平均容量衰减率(0.008%)远低于对照组液态电池(0.039%)。在TAEP-GPE具备良好电化学性能和优异阻燃性能的基础上,组装磷酸铁锂-石墨型软包锂离子电池(LFP‖TAEP-GPE‖Graphite),在该电池体系中探究GPE中阻燃材料是否有利于电池整体火、热安全性能的提高。1 Ah柔性LFP‖TAEP-GPE‖Graphite软包锂离子电池具有良好的火安全性能,100%SOC电池在加热棒(加热功率为200 W)的持续加热下发生热失控,但整个过程软包不起火只冒烟,且没有电解液的泄漏。热重-质谱分析结果表明TAEP-GPE中聚合物基体与电解液在200℃后同步热降解,部分电解液热解产物保留在凝聚相中,同含磷阻燃剂参与凝聚相反应,转变为含磷、氟元素的残炭,从而阻止大容量锂离子电池火灾的发生。2、针对上一研究工作中TEGDMA不耐压的问题,将TEGDMA替换为季戊四醇四丙烯酸酯(PETEA),同时考虑到TAEP与PETEA共聚得到的聚合物基体的交联度过高,再将TAEP替换为单官能度的乙烯基膦酸二乙酯(DEVP)。DEVP与PETEA于商业电解液中原位热引发聚合,制备了可与NCM811相匹配的阻燃型凝胶聚合物电解质(DEVP-GPE)。组装的Graphite‖DEVP-GPE‖Li半电池在0.5C倍率下,室温循环1000次后的容量维持率为88.7%,明显高于液态电池(50.7%),表现出优异的长循环稳定性能。该性能可以扩展到工作电压更高的NCM811‖Graphite软包锂离子电池中,DEVP-GPE的首次循环实际容量为1214.85 mAh,库仑效率为84.36%;在0.5C倍率下循环200次后,其容量维持率为80.86%,而液态电池容量维持率为77.27%,证明了该GPE在NCM811电池体系具有良好的兼容性,不同于上一研究工作中TAEP-GPE无法与NCM811相兼容。100%SOC的LFP‖DEVP-GPE‖Graphite软包电池(1Ah容量)在过热测试中,同样不起火只冒烟,无电解液的泄漏,展现出优异的火安全性能。3、针对上一工作中DEVP-GPE成炭性能较差和软包电池循环容量维持率相对较低等问题,在研究工作二的基础上添加TAEP单体,结合使用+3氧化态膦的DEVP和+5氧化态磷结构的TAEP两种阻燃剂,与PETEA于电解液中原位热引发共聚合,制备含有不同磷氧化态阻燃剂的凝胶聚合物电解质(TAEP/DEVP-GPE),以结合DEVP-GPE良好的耐电化学氧化性能、+3氧化态膦的气相阻燃作用和TAEP-GPE优异的循环性能、+5氧化态磷结构的凝聚相成炭性能。热重分析测试结果表明TAEP/DEVP-GPE具有良好的成炭性能,在700℃下残炭率为7.94wt%,高于其理论残炭率(4.58wt%)。LFP‖TAEP/DEVP-GPE‖Graphite 软包电池具有优异的循环性能,在0.5C倍率下,室温循环200次后,容量从1033.3 mAh下降至933.9 mAh,容量维持率为88.85%,明显高于LFP‖DEVP-GPE‖Graphite电池的39.38%。TAEP/DEVP-GPE能够在富镍三元软包电池中稳定循环,循环容量和容量维持率与上一研究工作中软包电池接近。用加热功率为1000 W的加热板持续加热该三元软包电池60秒,电池表面温度升高至约100℃

关键词：凝胶聚合物电解质磷系阻燃剂锂离子电池安全富镍三元NCM811

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绝热条件下的锂离子电池自加热反应研究

绝热条件下的锂离子电池自加热反应研究

隔热材料布局方式对280 Ah磷酸铁锂电池热失控传播抑制效果的影响

第30届全国高校安全科学与工程学术年会暨第12届全国安全工程领域专业学位研究生教育研讨会

作者：毛斌斌黄沛丰王青松陈昊东赵春朋孙金华中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室

自加热反应是导致锂离子电池热失控的重要因素,本文使用标准加速量热仪(ARC)测试了不同荷电状态(SOC)的18650型锂离子电池,测量了自加热反应的关键参数,如反应起始温度,热失控启动温度以及总的热释放。依据ARC实验数据计算了自加热反应... 详细信息

自加热反应是导致锂离子电池热失控的重要因素,本文使用标准加速量热仪(ARC)测试了不同荷电状态(SOC)的18650型锂离子电池,测量了自加热反应的关键参数,如反应起始温度,热失控启动温度以及总的热释放。依据ARC实验数据计算了自加热反应的化学动力学参数,得到了自加速分解温度(SADT),并且通过热箱实验验证了SADT的准确性。SADT结果表明在自然对流散热条件下,当环境温度超过149.6℃时,满电状态在锂离子电池(18650型,镍钴锰正极/石墨负极)会发生自燃;而对于半满电状态的电池,该临界温度将上升至181.0℃。

关键词：锂离子电池安全 ARC实验自加热反应热箱实验 SADT

来源： cnki会议评论

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储能科学与技术 2024年第2期13卷 495-502页

作者：雷旗开余胤彭鹏陈满金凯强王青松南方电网调峰调频发电有限公司储能科研院广东广州510000 中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室安徽合肥230026

锂离子电池的热失控传播可能带来火灾甚至爆炸风险,这已成为阻止其进一步广泛应用的迫切问题。在本研究中,使用了玻纤气凝胶和陶瓷纤维毡来抑制电池的热失控传播,探索了隔热材料的种类及厚度对抑制效果的影响。进一步设计了单块阻隔和... 详细信息

锂离子电池的热失控传播可能带来火灾甚至爆炸风险,这已成为阻止其进一步广泛应用的迫切问题。在本研究中,使用了玻纤气凝胶和陶瓷纤维毡来抑制电池的热失控传播,探索了隔热材料的种类及厚度对抑制效果的影响。进一步设计了单块阻隔和间隔阻隔两种模式,前者表示每隔一块电池放置一片隔热材料,后者表示每隔两块电池放置一片隔热材料。研究结果显示,在单块阻隔模组中,2 mm和1 mm厚度的玻纤气凝胶都能有效阻止热失控传播,受保护电池的前后表面温升分别为193.6℃、86.1℃以及222.6℃、86.8℃;而2 mm厚度的陶瓷纤维毡则只能延缓热失控传播的速度,无法完全阻止。在间隔阻隔模组中,使用2 mm玻纤气凝胶进行阻隔时,受保护电池的前后表面温升分别为168.3℃、56℃,这说明在遭受滥用条件时,间隔阻隔模组对电池的保护效果更加优异。本方案在一定程度上缓解了隔热材料使用及模组能量密度之间的矛盾,对锂离子电池模组的安全设计具有重要的理论指导意义。

关键词：锂离子电池安全热失控传播预防隔热材料布局方式

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