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多孔炭电极材料的制备及其电化学性能的研究

多孔炭电极材料的制备及其电化学性能的研究

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作者：张鹏辽宁科技大学

学位级别：硕士

随着国家“碳中和”、“碳达峰”宏伟目标的提出,电动汽车日益成为社会关注的焦点和未来发展的重要趋势。商用锂离子电池石墨负极存在容量低、倍率性能差、低电压下生成锂枝晶等问题,故开发高性能电极材料势在必行。而作为一种新型的储... 详细信息

随着国家“碳中和”、“碳达峰”宏伟目标的提出,电动汽车日益成为社会关注的焦点和未来发展的重要趋势。商用锂离子电池石墨负极存在容量低、倍率性能差、低电压下生成锂枝晶等问题,故开发高性能电极材料势在必行。而作为一种新型的储能元件,锂离子电容器因具有高功率密度和高能量密度,其在再生制动方面的应用将减少大量的能量耗散,缓解社会上日趋严重的能源短缺问题。实验以含碳量高、可塑性强、导电性好且价格低廉的煤沥青为前驱体制备了多孔炭,将其作为锂离子电容器正极电极材料,该研究具有重要的实用价值。主要研究内容如下:(1)以中温煤沥青和柠檬酸镁为原料进行共炭化,实验考察了炭化温度和柠檬酸镁添加量对其产品形貌和结构的影响,并进一步探究了其储能机理。研究结果表明,在炭化温度为800℃,沥青/柠檬酸镁的比例为1:4时,制备的样品呈球形颗粒堆积的微观形貌,并具有适宜的层间距,较多的介孔数量,样品在0.1 A/g的电流密度下循环100圈后具有487.4 m Ah/g的比容量,且表现出较好的循环稳定性。接下来对在炭化温度为800℃,沥青/柠檬酸镁的比例为1:4的较优条件下制备的样品进行了硝酸氧化,考察了硝酸氧化时间对制备的样品的影响。结果表明,经氧化3 h的样品具有更高的比表面积和非羧基碳氧双键含量;在0.1 A/g的电流密度下循环100圈后,比容量为584.3 m Ah/g,且在3 m V/s的扫速下电容占比高达83%,并深入探讨了不同含氧官能团对材料的赝电容贡献和导电性的影响。(2)为制备具有高比电容和能量密度的锂离子电容器正极材料,对煤沥青进行了预氧化处理,并经KOH活化处理,实验考察了空气氧化时间对制备样品的结构、形貌及电化学性能的影响。研究结果表明,经空气氧化的样品的氧含量明显增加,随着空气氧化时间的增加,比表面积增大;电化学测试表明,空气氧化4.5 h的样品在2.5-4.3 V的电压区间内,比电容高达143.8 F/g,且呈现出接近完美的双电层电容机制。

关键词：锂离子电池/电容器煤焦油沥青多孔炭氧官能团活性炭

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Ti3C2Tx MXene基复合纳米材料的制备及其在储能器件中的应用

Ti3C2Tx MXene基复合纳米材料的制备及其在储能器件中的应用

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作者：冯敏青岛科技大学

学位级别：硕士

在国家能源处于深层次转型的背景下,电化学储能技术正逐步变成主流储能技术。在这之中,锂离子电池（LIBs）普遍被认为是电化学储能体系的最优选择,因为其具备能量密度高以及节能环保等优势。此外,超级电容器（SCs）因具有高功率密度,显... 详细信息

在国家能源处于深层次转型的背景下,电化学储能技术正逐步变成主流储能技术。在这之中,锂离子电池（LIBs）普遍被认为是电化学储能体系的最优选择,因为其具备能量密度高以及节能环保等优势。此外,超级电容器（SCs）因具有高功率密度,显示出实际应用的潜力,但由于能量密度达不到要求,它们的进一步发展受到了限制。锂离子电容器（LICs）作为锂离子电池和超级电容器的结合体,是集较高能量密度与较大功率密度于一体的新兴储能器件。负极材料作为离子的主要储存载体,直接影响着整个储能装置的性能表现。TiCT MXene作为新生的二维材料之一,因其特殊的层状形貌,表现出大的比表面积、高的电导率、亲水性的表面等特点,在锂离子电池/电容器中已被广泛运用。但也存在层间堆积、实际容量低等问题,制约了其在储能领域的深入发展。针对以上问题,本文以优化TiCT MXene结构与性能为出发点,对Ti基MXene复合材料的储能机理以及反应动力学进行了系统研究。通过锂离子电池/电容器的组装,证明了Ti基MXene复合材料在实际应用中存在的巨大的潜力。具体研究内容如下:（1）通过静电纺丝技术将离子插层以及表面官能团替换的二维TiCTMXene（KTi-400）引入一维碳纳米纤维中,从而形成三维导电网络。在这种KTi-400和碳基复合材料（KTi-400@CNFs）中,MXene层间堆积得到了缓解,而碳框架的存在为电荷传递提供了更多路径。此外,在KTi-400与碳纤维的界面处以Ti-O-C键进行化学键合,为电荷在纵向的快速扩散建立了桥梁。基于此,KTi-400添加比例为10%时的复合材料（10-KTi-400@CNFs）拥有最佳的电化学性能,电流密度为0.1 A g时,可逆容量为594.1 m Ah g,在电流密度升高至5 A g时,仍能有226.5 m Ah g的可逆容量。更值得关注的是,将10-KTi-400@CNFs作为负极,正极选择活性炭,组装成的锂离子电容器实现了高能量密度(114.3 Wh kg)的同时,拥有了高功率密度(12.8 k W kg)。（2）以类石墨烯状的少层TiCT MXene（命名为f-TiCT）纳米薄片作为基底材料,制备了具有异质结构的花苞状SnS@f-TiCT复合材料。层状SnS通过界面互联作用均匀附着在f-TiCT纳米片表面,可以缓解f-TiCT的层间堆叠,缓冲SnS在充放电过程中的体积膨胀。当SnS@f-TiCT作为负极材料在锂离子电池中进行测试,在电流密度为0.1 A g时,可逆容量为1415.9 m Ah g;1A g的电流密度下仍能达到570.3 m Ah g的容量。此外,SnS@f-TiCT与活性炭组装的锂离子电容器,在50 m V s的扫描速率下循环5000次,容量保持率达到71.72%。（3）基于水热合成方法在手风琴状TiCT MXene的基础上原位生长NHVO纳米颗粒。不改变TiCT MXene层状形貌的基础上,会有效地对TiCT MXene的层间堆积问题进行缓解,起到层间支撑的作用。同时,复合材料的导电性得到改善,有利于电荷的快速传输。在0.1 A g时,170次循环后容量增加至702.2 m Ah g。同时,电流密度增加到1 A g,可逆容量依旧能够保持在565.9 m Ah g,显现出良好的倍率性能以及赝电容特性。作为负极材料应用于锂离子电容器中,展示出较高能量密度(151.15 Wh kg)和功率密度(10 k W kg)。

关键词：锂离子电池/电容器 Ti3C2Tx MXene 复合材料界面作用电化学性能

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