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铯铅溴钙钛矿薄膜的气相法制备及其光电器件的研究

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铯铅溴钙钛矿薄膜的气相法制备及其光电器件的研究

作者：李欢合肥工业大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿作为一种新型的半导体材料,因其吸光性好,载流子迁移率高,激子束缚能小,带隙可调等优点,自首次引入到钙钛矿太阳能电池后便成为热点。有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池已经取得了很高的能量转换效率,但在稳定性上比无... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿作为一种新型的半导体材料,因其吸光性好,载流子迁移率高,激子束缚能小,带隙可调等优点,自首次引入到钙钛矿太阳能电池后便成为热点。有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池已经取得了很高的能量转换效率,但在稳定性上比无机钙钛矿差,所以对无机钙钛矿在制备工艺、缺陷钝化和能级调控等方面进行研究,以期同时提高稳定性和转换效率。同时,钙钛矿材料的低缺陷态密度,高载流子迁移率,高光吸收系数等特性使得它也是构建光电探测器的理想材料之一。本论文采用气相沉积法制备铯铅溴无机钙钛矿薄膜,并将其应用到太阳能电池和光电探测器中。主要研究内容如下:1.采用分步气相沉积法制备无机钙钛矿薄膜。利用热蒸发镀膜设备,通过精确控制Cs Br和PbBr的厚度,先蒸镀Cs Br,后蒸镀PbBr,得到不同成分的钙钛矿薄膜。在Cs Br:PbBr=1:1时得到CsPbBr薄膜,增加PbBr的厚度会继续反应在CsPbBr薄膜表面晶界处生成衍生相Cs PbBr。可以合理推测当Cs Br过量时会生成另一种衍生相,在蒸镀50 nm Cs Br和40 nm PbBr时得到了CsPbBr-CsPbBr薄膜。2.使用制备的无机钙钛矿薄膜作为吸光层构建太阳能电池。将Cs PbBr引入到CsPbBr钙钛矿太阳能电池中。处在CsPbBr薄膜表面晶界位置的Cs Pb2Br5可以有效钝化晶粒缺陷,降低电子传输层的注入能量势垒,抑制钙钛矿层与空穴传输层界面的复合。在Cs Br:PbBr=1:1.1时得到含有衍生相Cs PbBr的CsPbBr薄膜,使得钙钛矿太阳能电池转化效率达到8.34%,开路电压1.296 V。气相法的制备工艺避免了有机溶剂对钙钛矿成膜的影响,和无机钙钛矿材料的稳定使得电池在空气中放置1000 h后仍然表现良好。3.使用CsPbBr-CsPbBr钙钛矿薄膜作为下转换窗口层,以MAPb I杂化钙钛矿为光捕获层构建自驱动的深紫外光电探测器。一般钙钛矿材料的光电探测器在紫外至可见光区域表现优异,但在深紫外区域(200-300 nm)检测能力较差。而CsPbBr在深紫外区域吸收明显,制备在FTO外层的CsPbBr-CsPbBr薄膜吸收深紫外光后将高能量光子转换成一个或多个低能量光子射出,低能量光子可以穿过FTO层,且正好在杂化钙钛矿的吸收范围,而CsPbBr的存在极大地增强了下转换过程。这种创新的结构致使探测器在254 nm紫外光下有49.4 m A/cm的高响应度,响应时间很短,上升时间和下降时间分别为7.8μs和33.6μs。且无需额外的电源供应,为大规模生产高性能深紫外光电探测器提供了新的途径。

关键词：铯铅溴气相沉积法无机钙钛矿薄膜太阳能电池光电探测器

铯铅溴量子点光催化剂的设计及其光催化二氧化碳还原研究

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铯铅溴量子点光催化剂的设计及其光催化二氧化碳还原研究

作者：王琪浙江师范大学

学位级别：硕士

利用光催化技术将二氧化碳(CO)转化为高附加值的化学燃料是一种解决能源危机和全球变暖的有效方法。金属卤化物钙钛矿具有较高的摩尔消光系数、较低的激子结合能和缺陷容忍度高等优良的光电特性,是用于CO还原的理想材料。并且,钙钛矿具... 详细信息

利用光催化技术将二氧化碳(CO)转化为高附加值的化学燃料是一种解决能源危机和全球变暖的有效方法。金属卤化物钙钛矿具有较高的摩尔消光系数、较低的激子结合能和缺陷容忍度高等优良的光电特性,是用于CO还原的理想材料。并且,钙钛矿具有合适的导带位置能够满足CO还原的热力学条件。目前,钙钛矿已成功地应用于各类太阳能电池以及光电器件。并且,利用钙钛矿进行光催化作为一个新兴的研究领域,在光催化产氢(H),CO还原,有机合成,污染物降解等方面都取得了一定的进展。近年来,CsPbBr量子点在光催化CO还原领域引起了广泛关注。然而,由于其本身电荷复合严重,在水和极性溶剂下不稳定,以及较低的吸附/活化CO能力,无法有效进行光催化反应。因此为了解决以上问题,本工作分别采取将CsPbBr量子点与共价三嗪有机框架(CTF)耦合得到互补型复合材料以及对CsPbBr量子点进行表面改性等方式,来提高其稳定性,促进其光生电子-空穴对的分离从而提高其光催化还原CO性能。具体的主要研究内容如下:***量子点与CTF-1耦合进行光催化CO还原。首先,利用傅里叶变换-红外光谱,检测催化剂表面存在的配体种类;利用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱对催化剂样品的形貌、物相、表面化学状态进行表征;利用Zeta(ζ)电势对CsPbBr和CTF-1所带电荷进行分析。证明CsPbBr/CTF-1(CPB/CTF-1)成功制备,并确定CPB与CTF-1是以静电自组装的方式进行耦合。然后,分析CsPbBr和CTF-1的Tauc图,得到它们的带隙,以不同频率下的Mott-Schottky曲线来评估CsPbBr和CTF-1的导带位置,从而确定CPB/CTF-1的能带结构,并且证明了CPB/CTF-1具有合适的导带位置满足CO还原的热力学条件。接下来,对光催化剂进行光催化还原CO实验,结果表明,CPB/CTF-1-Ni在可见光照射下表现出良好的CO还原光催化活性。最后,利用稳态荧光、瞬态荧光、原位电子自旋共振谱、光电流响应等测试对催化剂的光电性质以及机理进行研究,结果表明,CPB/CTF-1-Ni优异的光催化性能主要归因于CsPbBr与CTF-1的协同作用所产生的高效的电荷转移和较强的CO吸附。并且,强可见光吸收和丰富的催化位点也有助于催化剂光催化性能的改善。这些发现说明以钙钛矿为研究平台开发高效非贵金属光催化体系具有巨大潜力。该工作为调节钙钛矿基光催化剂的催化性能提供了一种新的方法。2.硫酸辛胺改性的CsPbBr量子点用于光催化CO还原。首先,采用配体交换的方法用硫酸辛胺对CsPbBr量子点进行表面处理得到SO-CsPbBr(SO-CPB)。利用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱对催化剂样品的形貌和表面化学状态进行表征,证明CsPbBr量子点与硫酸辛胺紧密键合,并且表面处理前后,钙钛矿的晶体结构没有发生改变。随后,对SO-CPB催化剂光催化CO还原的性能及稳定性进行研究,结果表明SO-CPB具有良好的光催化活性,是原始CsPbBr催化性质的4倍。通过光电流响应、电化学阻抗、耐水性等测试表明,采用硫酸辛胺对CsPbBr量子点进行表面改性可以有效钝化CsPbBr量子点表面缺陷,从而减少非辐射复合,促进其光生电子-空穴对的分离,提高其光催化CO还原性能。同时,该方法还能有效提高其在水等极性溶剂中稳定性。此工作提供了一种简单有效的方法来改善钙钛矿表面缺陷,提高其催化活性和稳定性。

关键词：铯铅溴共价三嗪有机框架光催化表面修饰二氧化碳还原

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铯铅溴单晶生长优化及X射线探测性能研究

铯铅溴单晶生长优化及X射线探测性能研究

作者：阮映枫华中科技大学

学位级别：硕士

X射线探测技术被广泛运用于医疗诊断、海关安检、国防军事等领域。金属卤化物钙钛矿材料因其出色的光电性能,成为X射线探测领域里的热门材料。其中,铯铅溴(CsPbBr)因强射线衰减能力、高电阻率、高稳定性而成为重点研究对象、具有潜在应... 详细信息

X射线探测技术被广泛运用于医疗诊断、海关安检、国防军事等领域。金属卤化物钙钛矿材料因其出色的光电性能,成为X射线探测领域里的热门材料。其中,铯铅溴(CsPbBr)因强射线衰减能力、高电阻率、高稳定性而成为重点研究对象、具有潜在应用价值。然而,如何获取高质量的单晶,仍是制约CsPbBr在X射线探测领域里广泛应用的关键问题。高纯原料是实现单晶X射线探测器高性能的基础,商用碲锌镉探测器的纯度需达到99.99999%,而目前CsPbBr单晶的纯度远未满足此需求。且Cs Br、Pb Br等卤化盐易潮解,原料的水稳定性尚未得到足够重视。为进一步提升CsPbBr单晶的质量,优化探测器性能,本文优选两种调控原料的方法,降低湿度和杂质的影响,生长出高质量CsPbBr单晶,实现X射线探测性能的突破。本文的主要研究内容包括:探究湿度对原料及CsPbBr单晶性能的影响。分析晶体生长过程中水的来源及含量,通过干燥原料和降低环境湿度,提高CsPbBr单晶的质量。低湿条件不但可减轻晶体生长过程中的热应力作用,而且避免了引入Si O和杂相等污染。减轻湿度干扰后,制备出外观规整、整体均一性好、偏振消光比达0.9、透射率达75%的高质量单晶。探究杂质对CsPbBr单晶性能的影响。分析卤化盐原料中的杂质种类及含量,通过区熔法提纯,不仅将原料纯度从99.95%提升至99.997%,还使晶体中杂相、有机杂质明显减少,并排除了吸附水的影响。使用提纯后的原料生长单晶,可获得整体结晶性好、透射率达84%的高质量单晶。证实在降低湿度和提纯原料可提升CsPbBr单晶的X射线探测性能。利用上述高质量晶片,设计结构为Au/CsPbBr/Au的探测器。优化后探测器的迁移率达264cm V s,灵敏度/暗电流比值达2.35×10μC Gy A,比未优化的探测器(2.00×10μC Gy A)提升了11倍,实现了X射线探测性能的显著提升。

关键词： X射线探测器钙钛矿铯铅溴单晶生长提纯

用于神经形态计算的CsPbBr_(3)钙钛矿忆阻器性能研究

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科学通报 2021年第33期66卷 4326-4333页

作者：倪梓全郑悦婷胡海龙郭太良李福山福州大学物理与信息工程学院福州350116

忆阻器可以模拟生物突触行为而实现低功耗、并行计算、集成度高的神经形态计算,因此已经引起广泛关注.本文报道了一种基于溶液法制备的铯铅溴(CsPbBr_(3))钙钛矿忆阻器,以包裹在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)中的CsPbBr_(3)为功能层的忆阻器表现... 详细信息

忆阻器可以模拟生物突触行为而实现低功耗、并行计算、集成度高的神经形态计算,因此已经引起广泛关注.本文报道了一种基于溶液法制备的铯铅溴(CsPbBr_(3))钙钛矿忆阻器,以包裹在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)中的CsPbBr_(3)为功能层的忆阻器表现出优异的空气稳定性,同时成功模拟了生物突触行为,包括突触可塑性(synaptic plasticity)、长时程增强(long-term potentiation, LTP)和短时程增强(short-term potentiation, STP)、幅度依赖可塑性、双脉冲易化(paired-pulse facilitation, PPF)、短期记忆和长期记忆以及两者的转变.本研究展示的制备简单、成本低、稳定性好的钙钛矿人工突触,为未来神经形态计算的应用提供了新的可能性.

关键词：铯铅溴钙钛矿忆阻器神经形态计算人工突触

气相沉积全无机钙钛矿传输层和发光层提高红光钙钛矿发光二极管性能

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发光学报 2023年第5期44卷 873-880页

作者：柳贺夫刘岳峰冯晶吉林大学电子科学与工程学院吉林长春130012

在PEDOT∶PSS空穴传输层上气相沉积了CsPbBr_(3)和CsPbBrI_(2)全无机钙钛矿传输层和发光层,以PEDOT∶PSS/CsPbBr_(3)作为双空穴传输层,显著提高了基于CsPbBrI_(2)发光的全无机红光钙钛矿发光二极管(Perovskite light emitting diodes,PeLEDs)性能。相比基于PEDOT∶PSS空穴传输层的PeLEDs器件,其亮度、电流效率和外量子效率提升幅度分别达到了44%、157%和180%。器件性能提升一方面归因于PEDOT∶PSS/CsPbBr_(3)双空穴传输层的能级匹配提高了空穴传输效率,并有效抑制了PEDOT∶PSS酸性导致的激子猝灭;另一方面归因于生长在CsPbBr_(3)传输层上的CsPbBrI_(2)发光层具有更好的薄膜结晶质量。在PeLEDs中通过气相沉积生长传输层和发光层是一种简单有效的制备方案,在提高气相沉积全无机PeLEDs的性能方面有巨大潜力。

关键词：全无机钙钛矿发光器件气相沉积铯铅溴空穴传输层

CsPbBr3/Ti3C2复合材料的制备及三阶非线性光学特性研究

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CsPbBr3/Ti3C2复合材料的制备及三阶非线性光学特性研究

作者：苑呈刚哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

在科技迅速发展的21世纪,非线性光学起着不可或缺的作用,在光存储、光信息处理等研究领域都有着广泛的应用。在这种背景下,人们对非线性光学材料性能的要求也在逐渐提高,要想进一步发展,关键在于探索出新的具有优异非线性光学性能的非... 详细信息

在科技迅速发展的21世纪,非线性光学起着不可或缺的作用,在光存储、光信息处理等研究领域都有着广泛的应用。在这种背景下,人们对非线性光学材料性能的要求也在逐渐提高,要想进一步发展,关键在于探索出新的具有优异非线性光学性能的非线性光学材料。钙钛矿材料是一类在晶体结构上类似于钛酸钙的物质,由于其半峰宽窄、载流子迁移率高和能带可调性等显著优点,被广泛应用于激光器以及太阳能电池等领域。然而,现阶段国内外对其非线性光学领域的研究还比较少。对此,本论文以钙钛矿中的铯铅溴(Cs Pb Br)及其复合材料作为研究对象,探究它们的三阶非线性光学特性。本文以十八烯为溶剂,在配体油胺以及油酸的辅助下,通过热注入法将原料碳酸铯和溴化铅合成为Cs Pb Br材料,然后通过热注入法使其生长在TiC材料上来获得Cs Pb Br/TiC复合材料,利用透射电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见光分光光度计和荧光光谱仪对材料的微观形貌进行表征,结果显示合成的Cs Pb Br材料为立方结构,尺寸在15 nm左右,排列规整且密集;Cs Pb Br/TiC复合材料中颗粒状的Cs Pb Br材料生长在片状的TiC材料表面,结构层次明显,增大了比表面积。将合成的Cs Pb Br材料以及Cs Pb Br/TiC复合材料制备成不同含量的有机玻璃,利用紫外-可见光分光光度计测试样品的紫外-可见吸收光谱,结果显示样品分散均匀,有着良好的透光度。利用开孔Z-扫描技术探究了样品的非线性吸收特性,结果显示Cs Pb Br/PMMA有机玻璃有着饱和吸收向反饱和吸收转变的特性:在低能量时样品表现出饱和吸收特性,随着入射能量的增大,饱和吸收向反饱和吸收转变,进一步增大入射能量,样品就完全展现出反饱和吸收的特性;(Cs Pb Br/TiC)/PMMA有机玻璃样品也展现出饱和吸收向反饱和吸收转变的特性,在相同的入射能量下,其非线性吸收系数大于Cs Pb Br材料。闭孔Z-扫描结果显示样品都表现出自散焦效应。同时,测试了样品的光限幅特性,Cs Pb Br/PMMA和(Cs Pb Br/TiC)/PMMA有机玻璃的光限幅阈值(F)分别为6.4 J/cm和3.1 J/cm。以上实验拓宽了Cs Pb Br关于光学方面的研究,有利于Cs Pb Br更广泛的应用,并且,由于Cs Pb Br与TiC之间的协同作用,Cs Pb Br/TiC复合材料展现出了更为优异的非线性光学性能,在激光防护领域有着潜在的应用价值。

关键词：三阶非线性光学 Z-扫描技术钙钛矿铯铅溴碳化钛

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铅卤钙钛矿材料的制备及其光学性质的研究

铅卤钙钛矿材料的制备及其光学性质的研究

作者：高燕湖北大学

学位级别：硕士

开发具有优异光学电学特性的低维半导体材料,并探索其在集成化光子芯片和微型光电器件等领域的应用具有十分重要的意义。近年来,铅卤钙钛矿材料,由于荧光量子效率高、光吸收系数大、载流子迁移速率快、缺陷容忍度高、光学增益优异以及... 详细信息

开发具有优异光学电学特性的低维半导体材料,并探索其在集成化光子芯片和微型光电器件等领域的应用具有十分重要的意义。近年来,铅卤钙钛矿材料,由于荧光量子效率高、光吸收系数大、载流子迁移速率快、缺陷容忍度高、光学增益优异以及荧光发射带隙可调等一系列优越特性,在太阳能电池、发光二极管、微型激光器、光电探测器等领域具有重要的应用潜力。其中,质量高、尺寸小以及稳定性好的单晶钙钛矿材料的制备及其低维纳米结构下新颖独特光电特性的研究至关重要。本文针对低维无机铅卤钙钛矿材料的制备及其光学特性的研究,开展了以下两方面的工作:(1)超细铯铅溴(CsPbBr)钙钛矿纳米线的制备及偏振发光特性的研究。采用化学气相法,我们在云母衬底上成功制备了厚度低至15 nm CsPbBr钙钛矿纳米线。共聚焦荧光光谱实验结果表明,该纳米线具有超高偏振发光特性以及随纳米线横向尺寸变化的偏振特性。基于有限时域差分法和Ruda模型,我们进一步对纳米线内的激发场和发射场进行了相应的理论模拟计算。理论和实验结果表明,当纳米线厚度低于40 nm时,由于经典的静电效应,纳米线偏振比高达0.78且偏振比值大小基本不随尺寸变化;当纳米线厚度介于40～140 nm之间时,由于光的波动特征逐渐增强,纳米线的荧光偏振比随着尺寸增加而逐渐减少;当纳米线厚度大于140 nm时,纳米线内多种模式之间的相互竞争引起偏振比在小幅度范围内波动。该研究结果不仅为钙钛矿纳米材料在光电器件的应用奠定了基础,并且对深入理解偏振发光特性机理具有重要意义。(2)氮化镓基底上大面积CsPbBr微米片的制备及其光学与载流子特性研究。通过化学气相沉积法,我们实现了氮化镓基底上大面积(130×180?m)单晶CsPbBr微米片的成功制备。形貌和结构表征表明该CsPbBr微米片为原子级平整表面、取向排列一致且结晶质量优异。共聚焦荧光光谱和激光光谱结果显示该微米片具有较强的荧光发射和单模激光发射行为。时间分辨光谱实验结果进一步表明作为CsPbBr外延生长的基底材料,氮化镓能与CsPbBr半导体形成II型异质结,从而促进了微米片内光生载流子的有效分离。该研究实现了钙钛矿与工业级半导体材料的结合,为钙钛矿材料的未来的商业化应用奠定了基础。

关键词：铯铅溴钙钛矿化学气相沉积法光学性质载流子动力学

钙钛矿-金属碳化物复合光催化剂的设计构筑及其光催化二氧化碳还原研究

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钙钛矿-金属碳化物复合光催化剂的设计构筑及其光催化二氧化碳还...

作者：李鑫浙江师范大学

学位级别：硕士

利用太阳能将温室气体二氧化碳(CO)转化为高附加值的化学燃料是应对全球气候变暖的一种有效手段。然而,CO还原不仅需要打破C=O键(～750k J/mol),还要跨越较高的热力学能垒,致使其还原困难。在大部分的半导体光催化剂中,金属卤化物钙钛矿... 详细信息

利用太阳能将温室气体二氧化碳(CO)转化为高附加值的化学燃料是应对全球气候变暖的一种有效手段。然而,CO还原不仅需要打破C=O键(～750k J/mol),还要跨越较高的热力学能垒,致使其还原困难。在大部分的半导体光催化剂中,金属卤化物钙钛矿(MHPs)(例如CsPbBr)因其优异的光电性能在光催化领域中彰显着巨大的发展潜力。然而,绝大多数MHPs缺乏有效的催化位点而且存在严重的电荷复合问题,导致其光催化活性较低。与此同时,二维(2D)MXenes被认为是一种优良的助催化剂,其具有良好的导电性和较大的比表面积,有利于电荷的分离与转移。但多数MXenes利用光的能力较弱,往往需要光敏剂来帮助其捕获利用太阳光。基于此,我们设计构筑了一种基于CsPbBr量子点(QDs)与MXenes材料的肖特基结,并研究了其在光催化CO还原中的应用。本研究分别制备了自支撑的CsPbBr/TiCTMXene(简称为CsPbBr/TiC)复合气凝胶和CsPbBr/NbCTMXene(简称为CsPbBr/NbC)复合物。具体研究结果如下所述:1.自支撑CsPbBr/TiCTMXene气凝胶,用于光催化二氧化碳还原。首先,将二维TiCTMXene(简称为TiC)材料通过一步水热法将其三维结构化形成具有高气体吸收能力和自支撑结构的TiC气凝胶,通过浸渍吸附法,成功制备了一种新型的CsPbBr/TiC气凝胶复合光催化剂。然后,利用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱及N和CO吸脱附等相关测试手段对催化剂的形貌、物相和化学状态进行表征。通过分析表征结果可得,该复合物丰富的孔隙结构有利于对CO分子的吸附,同时高比表面积的TiC气凝胶为CO还原提供了大量的反应活性位点;通过分析CsPbBrQDs和CsPbBr/TiC气凝胶复合物的Tauc图及CsPbBrQDs的Mott-Schottky曲线,确定了CsPbBr/TiC能带结构。然后在气固光催化反应装置中,评估了各种光催化剂的光催化活性。实验数据表明,CsPbBr/TiC复合气凝胶的光催化活性有明显的提高,其总电子消耗率为112.6μmol gh,是原始CsPbBrQDs的6.6倍。本研究为钙钛矿基气凝胶复合物的制备提供了新的研究思路,并展示了其在光催化CO还原中的应用潜力。2.在NbCTMXene纳米片上负载CsPbBrQDs,用于光催化二氧化碳还原。首先,将刻蚀获得的多层NbCTMXene(简称为NbC)纳米片超声震荡,然后在NbC纳米片上负载CsPbBrQDs。利用透射电子显微镜清晰地观察到CsPbBrQDs负载在NbC纳米片上,证明CsPbBr/NbC复合物成功形成。原位高分辨X射线光电子能谱显示光生电子从CsPbBrQDs上转移至NbC纳米片上。光电流响应和电化学阻抗等测试测试表明,将CsPbBrQDs负载到具有优异导电性和高比表面积的NbC上,可促进光生载流子的有效分离。最后,在气固反应装置下,对CsPbBr/NbC催化剂光催化CO还原的性能进行研究,结果表明CsPbBr/NbC复合物比单独的CsPbBrQDs和NbC纳米片具有更好的光催化活性:CsPbBr/NbC复合物的CO产率为50μmol gh,远高于原始CsPbBrQDs(11.1μmol gh)和NbC纳米片(4.4μmol gh)。本研究为开发高效的光催化剂用于CO还原提供了新的借鉴。

关键词：铯铅溴金属碳化物光催化肖特基结二氧化碳还原

金属卤化物钙钛矿异质结的构筑及其光催化还原二氧化碳研究

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金属卤化物钙钛矿异质结的构筑及其光催化还原二氧化碳研究

作者：李诺亚浙江师范大学

学位级别：硕士

光催化将二氧化碳还原为高附加值的化学燃料是一种具有较大应用前景的策略。其不仅可以缓解全球温室效应,还能够满足人类日益增长的能源需求。然而,二氧化碳的C=O键解离能较高(～750 k J mol),导致二氧化碳还原相对困难。因此,开发高效... 详细信息

光催化将二氧化碳还原为高附加值的化学燃料是一种具有较大应用前景的策略。其不仅可以缓解全球温室效应,还能够满足人类日益增长的能源需求。然而,二氧化碳的C=O键解离能较高(～750 k J mol),导致二氧化碳还原相对困难。因此,开发高效的光催化剂是实现二氧化碳还原的关键。近年来,金属卤化物钙钛矿材料由于其独特的光电性质,如低结合能、高载流子迁移率、强缺陷容忍性以及带隙可调节等,引起了人们的广泛关注。然而,金属卤化物钙钛矿本身载流子复合严重,可见光吸收范围有限,缺乏有效的催化活性位点,极大地限制了其在光催化二氧化碳还原中的应用。构建异质结能够促进光生载流子在半导体中的空间分离,提供更多潜在的催化位点以及扩展其光吸收范围。因此,该策略被认为是一种可以解决钙钛矿发展瓶颈问题的有效手段。本文设计并构筑了一系列金属卤化物钙钛矿异质结,分别制备了环境友好型硒化锌-铯锡氯II型异质结和高效铯铅溴/酞菁锌Z型异质结,用于光催化二氧化碳还原。具体的研究内容如下:1.构建环境友好型硒化锌-铯锡氯II型异质结,用于光催化二氧化碳还原。首先,通过简单的静电自组装方法制备硒化锌-铯锡氯光催化剂。透射电子显微镜清晰地观察到硒化锌纳米棒负载在铯锡氯纳米晶上,证明硒化锌-铯锡氯复合物成功形成。原位高分辨X射线光电子能谱显示,硒化锌和铯锡氯以II型异质结形式存在。与原始铯锡氯相比,硒化锌-铯锡氯异质结表现出更优异的光催化还原二氧化碳活性。实验表征和理论计算表明,高效的电荷分离和较低的二氧化碳还原能垒有利于硒化锌-铯锡氯异质结上二氧化碳的还原。本部分提出了一种基于金属硫族化合物和金属卤化物钙钛矿的环境友好型异质结光催化剂。我们相信,此工作将深化研究人员对钙钛矿纳米晶还原二氧化碳机理的理解,对进一步开发金属卤化物钙钛矿光催化剂具有一定价值。2.构建高效铯铅溴/酞菁锌Z型异质结,用于光催化二氧化碳还原。利用静电吸附自组装方法制备出铯铅溴/酞菁锌光催化剂。透射电子显微镜观察到铯铅溴量子点均匀地分散在酞菁锌纳米片上,说明成功制得铯铅溴/酞菁锌复合物。紫外可见吸光光谱表明,铯铅溴/酞菁锌吸光波段横跨整个紫外-可见光区。原位高分辨X射线光电子能谱显示,铯铅溴和酞菁锌之间构建了Z型异质结。在光催化反应中,铯铅溴/酞菁锌异质结表现出优异的催化性能:甲烷产量相比于单独的铯铅溴提高了数百倍,甲烷选择性也显著提升。实验数据表明,铯铅溴与酞菁锌的复合拓宽了钙钛矿的吸光范围,促进了电荷分离,提供了催化活性位点,从而提高了催化剂还原二氧化碳的活性。本部分提出了一种基于有机共聚化合物和金属卤化物钙钛矿的高效型异质结光催化剂,展现了金属卤化物钙钛矿光催化剂的巨大潜能。

关键词：铯锡氯铯铅溴光催化异质结二氧化碳还原