检索结果-南通市图书馆

作者：李月雯济南大学

学位级别：硕士

环境中的17β-雌二醇(E)具有强雌激素活性,存在引发机体健康问题的隐患。因此探求灵敏、高效的分析方法用于E检测具有重要的意义。光电化学传感分析是一种集合光电化学反应和生物传感技术的新型分析测试方法,其中,开发设计光电转化效率... 详细信息

环境中的17β-雌二醇(E)具有强雌激素活性,存在引发机体健康问题的隐患。因此探求灵敏、高效的分析方法用于E检测具有重要的意义。光电化学传感分析是一种集合光电化学反应和生物传感技术的新型分析测试方法,其中,开发设计光电转化效率高、稳定性好的光电功能材料是构建光电化学传感器的必要条件。铟基硫化物作为光电功能材料,具有毒性低、光吸收系数高、光电转化效率高等优点,已经引起了广泛关注。论文通过半导体多级敏化、阳极调控、提供电子供体或受体的方式改善了铟基硫化物电子传输性能,成功构建了一系列光电化学适配体传感器,实现了对E的检测,具体研究内容如下:(1)采用一步水热法制备InS纳米粒子并用作电极传感材料和敏化层,与CdS共同敏化铈掺杂的TiO(Ce:TiO),成功构建光电化学适配体传感器用于E的定量检测。表征结果显示,InS呈不规则块状,光吸收边缘为580 nm,光吸收能力强。电化学表征结果显示,CdS导带位置略负于InS和Ce:TiO,存在电势差,可促进电子转移。光电流表征结果显示,经InS和CdS共同敏化后,传感器光电流值明显上升。当E浓度由10 fg/m L上升至100 ng/mL时,光电流值持续下降,且光电流值与E浓度的对数呈线性相关,检测限为4.0 fg/m L。传感器具有良好的选择性、稳定性和重复性,有望应用于实际水样检测。(2)将InS纳米粒子与花状FeOOH修饰在电极表面,替代常用的Pt对电极,采用CuInS修饰电极作为工作电极。光同时辐照对电极和工作电极,FeOOH与InS间的异质界面有助于使更多电子转移至工作电极,与Cu InS价带中的空穴结合,降低光生电子与空穴复合率,阴电流值上升。Cu InS导带中的电子转移至电解液中的溶解氧。实验结果表明,当工作电极上修饰p型半导体材料CuInS时,光电活性材料修饰的电极作为对电极可间接增强其阴电流值。光电化学适配体传感器检测E的线性检测范围为10 fg/mL-1.0μg/mL,检测限为3.7 fg/mL。(3)将ITO/FeOOH煅烧后得到ITO/FeO,材料与电极结合更加紧密,且FeO具有较大比表面积和较强的吸附能力,表面活性位点多,可用作基底材料原位生长AgInS纳米粒子,采用连续离子层吸附的方法制备ITO/FeO/AgInS,Ag InS修饰后,阴电流值增加。以ITO/BiOI为工作电极,为摆脱传感器对溶解氧的依赖,以KFe(CN)为电子受体,光辐照下,发生光致电子转移作用,光生电子可迅速转移至电子受体,阴电流值显著增加。E被捕获至电极后,光致电子转移过程受阻,实现对E的快速、灵敏检测。在最佳条件下,光电化学适配体传感器线性检测范围为1.0 pg/mL-50 ng/mL,检测限为0.30 pg/m L。

关键词：光电化学适配体传感器铟基硫化物 17β-雌二醇

铟基硫化物纳米材料的制备及其光催化性能研究

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铟基硫化物纳米材料的制备及其光催化性能研究

作者：涂兴龙上海交通大学

学位级别：硕士

铟基硫化物纳米材料因能带结构匹配、吸光系数高、载流子运输能力强等特性,在光催化应用中受到了广泛关注。但是目前仍存在光催化效率较低、薄膜电极制备困难和粉状材料难以回收等问题,极大限制了其进一步应用。基于此,本研究主要通过... 详细信息

铟基硫化物纳米材料因能带结构匹配、吸光系数高、载流子运输能力强等特性,在光催化应用中受到了广泛关注。但是目前仍存在光催化效率较低、薄膜电极制备困难和粉状材料难以回收等问题,极大限制了其进一步应用。基于此,本研究主要通过设计铟基硫化物的微观结构以及构建纳米异质结的方式,来优化其光催化性能,包括单晶In纳米线的可控生长研究、ZnInS微米线阵列的制备及其光催化性能研究、ZnO/InS异质结构建及其光电化学性能研究和CuInS纳米片阵列的制备及其光电化学性能研究,具体研究内容如下:(1)单晶In纳米线的可控生长研究。利用溶剂热法,以InCl·4HO和锌为前驱源,在硫源(CHCSNH)的辅助下,实现了In纳米线在锌片基底上的可控生长。实验结果表明:铟源和硫源的比例为2:5,温度是设定为200°C,反应时间为30 min时,生成的In纳米线质量最高,呈现出被硫属化合物(ZnxInySz)包裹的核壳结构。该硫化物壳层可通过酸洗法有效去除,从而获得具有广泛用途的单晶In纳米线。(2)ZnInS微米线阵列的制备及其光催化性能研究。在合成核壳结构In纳米线的基础上,通过进一步延长反应时间,在无模板、无辅助剂的条件下得到均匀生长的ZnInS微米线阵列。并以一种新颖的“刻蚀-交换-自组装”生长机制来解释其转变过程。光催化降解实验表明,ZnInS微米线阵列对有机染料、四环素、三溴苯酚等污染物都具有良好的降解效果,原因可归结为三维分级阵列结构能够有效促进光吸收和光生载流子的分离。降解过程中参与反应的主要活性物质为h和O。(3)ZnO/InS异质结构建及其光电化学性能研究。ZnO纳米颗粒通过水热的方式修饰到InS纳米片表面,其带隙宽度由InS的2.36eV提升到2.42 eV。在1.23 V偏压下,ZnO/InS-4h样品的光电流密达到了450μA/cm,是相同偏压下纯InS样品(35μA/cm)的12.8倍,这可归结于表面阻抗的降低且有利于光生载流子的分离。此外,ZnO/InS-4h样品在0.6 V偏压下的光电转化效率为0.018%,相比于纯InS提升了近10倍。(4)CuInS纳米片阵列的制备及其光电化学性能研究。采用InS纳米片阵列为自牺牲模板,通过简易的溶剂热法合成CuInS纳米片阵列光阴极。CuInS纳米片厚度大约为5.8 nm(8倍(112)晶面间距),能够有效促进光生载流子的分离。CuInS纳米片阵列具有很强的可见光吸收能力(250-800 nm),这与其较窄的带隙有关(1.46 eV)。CuInS纳米片阵列光阴极表现出良好的光电化学性能,在-0.05 V偏压下,产生的瞬时光电流密度达到了.09 mA/cm。

关键词：光催化污染物降解分解水制氢铟基硫化物阵列结构

锡、铟基硫化物的合成及其在光电化学传感器中的应用

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锡、铟基硫化物的合成及其在光电化学传感器中的应用

作者：刘德玲济南大学

学位级别：硕士

光电化学（PEC）传感技术是基于电化学方法发展而来的一种新的检测方法。PEC传感器是以光作为激励源,以输出电流作为检出信号,通过激发与检测形式的分离降低了背景信号的干扰,提高了传感器的灵敏度。PEC检测过程的两个重要环节分别为光... 详细信息

光电化学（PEC）传感技术是基于电化学方法发展而来的一种新的检测方法。PEC传感器是以光作为激励源,以输出电流作为检出信号,通过激发与检测形式的分离降低了背景信号的干扰,提高了传感器的灵敏度。PEC检测过程的两个重要环节分别为光电转换过程和生物识别过程。其中,光活性材料的光电转换过程是PEC信号的主要来源,性能优良的光活性材料对于光电化学传感分析具有重要意义。然而,大多数光活性材料存在可见光利用率低、带隙宽度大等缺点。本文通过对锡、铟基硫化物的光电化学性能进行改性,制备具有较高光电转换性能的光敏材料并结合生物识别过程构建PEC传感器。主要的工作包括:（1）制备了一种基于二硫化锡/硫化锡/硫化铋（SnS/SnS/BiS）作为光活性基质、ZnCdS@NPC-ZnO作为信号标记物的夹心型PEC免疫传感器。首先,采用一步溶剂热法直接合成SnS/SnS并形成p-n异质结。然后,在SnS/SnS表面原位生长BiS,极大地提高了可见光的捕获率,增强了PEC信号。将ZnCdS纳米颗粒包覆在具有良好吸附性能的氮掺杂多孔碳氧化锌（NPC-ZnO）表面得到ZnCdS@NPC-ZnO,然后以此作为二抗（Ab）标记物来提供双信号响应。NPC-ZnO以及ZnCdS的卓越性能可以加速光诱导电子的转移,进一步提高了PEC免疫传感器的灵敏度。作为实践证明,我们利用该传感器检测样品中的细胞角蛋白19片段21-1（CYFRA 21-1）。实验结果表明,所设计的PEC免疫传感器对CYFRA 21-1在0.1 pg/mL-100 ng/mL范围内具有线性响应,检出限（LOD）为0.06 pg/mL（S/N=3）。（2）制备了一种基于（Ce,Ag）:SbWO/AgS/InS复合材料的信号增强型PEC免疫传感器用于神经元特异性烯醇化酶（NSE）的灵敏检测。在本项工作中,掺杂铈和银的SbWO(（Ce,Ag）:SbWO)作为光活性基体,可以发现Ce和Ag的存在,不仅可以使SbWO的形貌发生很大的变化,而且还表现出了较好的PEC行为。为进一步提高（Ce,Ag）:SbWO的可见光利用率,在（Ce,Ag）:SbWO表面修饰硫化铟（InS）以增强其可见光吸收。而且通过（Ce,Ag）:SbWO的自牺牲部分形成的硫化银（AgS）,可以进一步扩大对可见光的吸收。这里,将硫化镉/聚多巴胺（CdS/PDA）作为Ab标记物进一步放大信号。特别地,PDA作为电子供体能有效去除光致空穴。同时,CdS与SbWO之间良好的能级匹配结构可以促进光生电子的迁移,提高PEC响应,实现对NSE的灵敏检测。在0.1 pg/mL-50 ng/mL的浓度范围内,光电流随NSE浓度的增加而增加,且与NSE浓度的对数成比例关系,检出限为1.57 fg/mL。（3）制备了一种基于WO/InS的新型自增强型PEC免疫传感器。在本项工作中,自组装的Pt/ZnO/BiS电极取代传统的Pt电极作为对电极,WO/InS作为基底材料,构建了一种可以灵敏检测糖类抗原19-9（CA19-9）的PEC免疫传感器。其中,光电阴极（即Pt/ZnO/BiS）产生的光生空穴与光电阳极（即WO/InS）产生的光生电子结合,显著地促进了光生电子-空穴对的分离,使得所制备的PEC免疫传感器的光电流有了明显地提升。特别地,与传统的Pt电极相比,Pt/ZnO/BiS电极作为对电极时的光电流提升了2.30倍。在最优实验条件下,实现了对CA19-9的灵敏检测,线性范围为0.1pg/mL-100 ng/mL,检测限为0.026 pg/mL。

关键词：锡基硫化物铟基硫化物光电化学免疫传感器信号放大

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纸芯片铟基硫化物的生长与光电生物传感

纸芯片铟基硫化物的生长与光电生物传感

作者：谭晓冉济南大学

学位级别：硕士

光电化学生物传感器是一种基于光电化学反应和生物识别技术的分析方法,具有高灵敏度、低成本和易于小型化等优点,在食品安全和环境监测方面具有良好的应用前景。在光电生物传感器的构建中,优良光电材料的选择和设计是改善光电流信号的... 详细信息

光电化学生物传感器是一种基于光电化学反应和生物识别技术的分析方法,具有高灵敏度、低成本和易于小型化等优点,在食品安全和环境监测方面具有良好的应用前景。在光电生物传感器的构建中,优良光电材料的选择和设计是改善光电流信号的关键和前提。铟基硫化物因其较高光吸收系数、良好的敏化性能以及简单的合成方法,成为一类极具发展潜力的光电材料。单一材料光电转换效率较低、光稳定性差,直接应用在光电传感的效果不理想,能级匹配的复合材料有助于光生电子与空穴分离实现光电信号的稳定输出,成为光电领域的主要研究方向。本论文选用纤维素纸作为柔性基底,结合微流控纸芯片的便携、易于功能化及集成化等特点,在纸纤维的表面构筑多种铟基硫化物光敏材料,结合纳米结构设计、异质结构建、缺陷工程提升纳米材料光电转化效率。同时,探索了新型光电信号放大策略增强光生载流子的转移和分离效率,成功构建一系列性能优异的纸基光电化学生物传感器,实现对多种环境污染物的精准检测。(1)基于硫化铟敏化的三氧化钨复合材料,结合双循环放大策略的目标驱动自反馈机制,成功构建了一种无标记的分离式光电生物传感器。利用两步原位生长法在纤维素纸表面修饰硫化铟/三氧化钨异质结,基于两者之间匹配的能级结构,以及形成的空间拓扑、核壳型形貌,极大地提高了光生载流子分离效率和光电性能。设计目标物引发的核酸剪切酶III辅助DNA循环,结合光生空穴诱导的光电-化学-化学氧化还原循环过程,诱导了光电传感器生物分析信号的多重放大,实现对赭曲霉毒素A的超灵敏检测。(2)根据能级匹配原则,设计制备纸基硫化铟镉/羟基氧化铁异质结光敏材料,采用聚乙烯吡咯烷酮水溶液热处理硫化铟镉/羟基氧化铁异质结,实现二维层状硫化铟镉内硫空位的植入。利用硫化铟镉/羟基氧化铁异质结界面电场与磁场强化自旋极化作用,协同驱动异质结层内间光生电子和空穴的分离和传输,攻克长期以来无机半导体光敏材料载流子快速复合的瓶颈问题,为构建高性能的光电生物传感界面奠定基础。(3)依据光电化学原理,设计宽光谱响应吸收的铁酸锌纳米材料标记的信号探针,借助杂交链反应,将其负载在硫化铟镉/羟基氧化铁纸芯片表面,构建磁联动“硫化铟镉/羟基氧化铁-铁酸锌”竞争型多级光电信号放大。结合铁酸锌类过氧化物氧化酶的性质,在电极表面引入了酶催化沉淀反应,进一步加剧了光电信号衰减效应,实现对农药残留毒死蜱的超灵敏检测。

关键词：纸芯片铟基硫化物光电生物传感器