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铜铟硫量子点的亲水性修饰及其荧光探针的构建

铜铟硫量子点的亲水性修饰及其荧光探针的构建

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作者：杨明欣华中农业大学

学位级别：硕士

铜铟硫量子点(CIS)作为一种新型量子点,不含Cd、Te等有毒元素,绿色环保,具有良好的相容性。同时其荧光发射可调节到近红外光,从而在分析检测和生物成像的应用上具有优势。绝大多数的高质量新型Cu In S2量子点都是在有机相中合成的,故须... 详细信息

铜铟硫量子点(CIS)作为一种新型量子点,不含Cd、Te等有毒元素,绿色环保,具有良好的相容性。同时其荧光发射可调节到近红外光,从而在分析检测和生物成像的应用上具有优势。绝大多数的高质量新型Cu In S2量子点都是在有机相中合成的,故须通过对其进行亲水性修饰后才可进行应用。其中两亲性高分子包覆法既不损害量子点表面配体不受损,又可保留量子点对体系的响应。将量子点进行功能化和其他纳米材料复合,能够进行更加复杂的应用。基于此,本文设计了两种不同的方法对油溶性的新型铜铟硫量子点进行亲水性修饰,并在此基础上通过对量子点的功能化分别实现了硅球负载量子点复合材料制备和基于量子点的双色荧光比例探针,并尝试将其用于分析检测。主要工作内容如下:1.以聚丙烯酸(PAA)和十六胺(HDA)作为材料,一锅法合成了两亲性高分子PAA-HDA,并利用这种物质对油溶性的CIS量子点进行亲水性修饰,探究结果表明每100μL油溶性CIS量子点溶液使用3mg PAA-HDA进行亲水性修饰最为合适。根据表征结果,这种方法进行亲水性修饰后的CIS量子点,保持了优异的荧光性能,具有高强度的700nm发射的近红外荧光,其水合粒径为15nm左右,能够良好地分散在水中。并且,使用这种方法进行亲水修饰的量子点表面富含羧基,极易进行功能化修饰,为应用提供了基础;2.利用配体替换作用,将油溶性的CIS量子点组装到了合成的56nm巯基化硅球表面,制备了CIS@Si O2复合材料。使用PAA-HDA两亲性高分子聚合物对油溶性的CIS@Si O2复合材料进行了亲水性修饰,制备了水溶性的CIS@Si O2纳米荧光探针。这种探针的水合粒径为60～80nm,具有优异的光学性质,能够发射稳定的700nm的近红外荧光。一定浓度下Cu2+、Fe3+、Hg2+等金属离子能够对其造成荧光猝灭。研究表明,在500μM到2m M的浓度范围内这种荧光探针能够线性的反映出汞离子浓度,其线性回归系数为0.99214。3.使用巯基β-环糊精简单、高效地对油溶性CIS量子点进行了亲水性修饰。利用环糊精的杯状结构,吸附有机染料R6G,制备了水溶性的双色荧光比例探针。这种比例探针具有约50～80nm的水合粒径,在550nm处有一定强度的绿色荧光,在700nm处具有强烈的红色荧光,整个探针在紫外光下具有红色荧光。这种探针可以用于检测含有苯环结构的小分子,研究发现随着苯磺酸钠浓度的变化,其两色荧光的强度比例变化大约呈线性,回归系数R=0.96903。这种比例探针的制备方法简单,荧光性能良好,且其表面富含巯基,极易进行功能化修饰,具有广阔的应用前景。

关键词：铜铟硫量子点纳米材料亲水性修饰两亲性高分子纳米硅球荧光探针比例探针

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铜铟硫及其核壳结构量子点的制备与发光研究

铜铟硫及其核壳结构量子点的制备与发光研究

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作者：闫若琳东南大学

学位级别：硕士

铜铟硫(CuInS2)是一种新型的对环境友好的Ⅰ-Ⅲ-Ⅶ族半导体纳米材料,具有宽的直接带隙(1.53 eV)、生物兼容性好、良好的热稳定性等特点。量子点指电子运动在三个维度上受到限制的纳米粒子,量子点的比表面积大,因此受表面性质的影响显著... 详细信息

铜铟硫(CuInS2)是一种新型的对环境友好的Ⅰ-Ⅲ-Ⅶ族半导体纳米材料,具有宽的直接带隙(1.53 eV)、生物兼容性好、良好的热稳定性等特点。量子点指电子运动在三个维度上受到限制的纳米粒子,量子点的比表面积大,因此受表面性质的影响显著,在力、热、光、电、磁等方面具有独特的性质。半导体量子点材料在光电器件、光催化、光伏产业和生物荧光探针等领域具有较大应用潜力。CuInS2核壳结构量子点的性能比单一的CuInS2量子点性能更加优秀,目前在发光器件和生物荧光探针等方面的应用都有成功探索。然而核壳结构量子点的成分复杂,发光过程涉及多种形式,所以在发光机制方面的一些问题上仍然存在争议。本文的重点在于讨论CuInS2及其核壳结构量子点的制备和发光性质。本文中利用溶剂热法制备了粒径小,结晶度好的CuInS2量子点,对其形貌结构进行了表征,并对其发射光谱和吸收光谱进行了讨论。我们利用有效质量近似理论计算了该尺寸下CuInS2量子点的激子结合能,计算结果与实验结果符合很好,说明吸收光谱中的弱吸收峰来自于CuInS2量子点在室温下的激子吸收。此外还对不同实验条件下制得的CuInS2量子点的发光进行了讨论。文中介绍了结晶良好的CuInS2/ZnS核壳结构量子点的合成,并对其形貌结构进行了表征分析。在核壳结构量子点的发射光谱中观测到反常的发射光波长随激发光波长增加蓝移的现象。这一现象可用壳层与核之间的阳离子交换来解释。我们通过紫外-可见吸收光谱和荧光寿命分析等手段从多方面验证了 CuInS2/ZnS核壳结构量子点中Cu和Zn之间存在阳离子交换,对其引起的双缺陷发光现象的机制进行了阐述。对于ZnS量子点被Cu重掺杂后引起的吸收带尾性质变化的现象进行了讨论。

关键词：铜铟硫量子点发光机制核壳结构量子点

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新型铜铟硫基多色量子点的制备及其性能研究

新型铜铟硫基多色量子点的制备及其性能研究

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作者：冷泽山华中农业大学

学位级别：硕士

铜铟硫(CuInS2)量子点以其独特的吸收系数高、荧光性能稳定、生物毒性低以及斯托克斯位移大等优势逐步取代传统的Ⅱ-Ⅵ型量子点而成为新一代的荧光纳米材料,并在生物、物理等诸多领域受到人们越来越广泛的关注。然而,由于自身的带隙宽... 详细信息

铜铟硫(CuInS2)量子点以其独特的吸收系数高、荧光性能稳定、生物毒性低以及斯托克斯位移大等优势逐步取代传统的Ⅱ-Ⅵ型量子点而成为新一代的荧光纳米材料,并在生物、物理等诸多领域受到人们越来越广泛的关注。然而,由于自身的带隙宽度较窄,CuInS2量子点的荧光发射范围仅限于近红外区,这在很大程度上限制了CuInS2量子点的应用潜力。因此,如何对CuInS2量子点进行改进,拓宽荧光发射范围,促进其在各个领域中的应用成为目前亟待解决的问题。基于此,本论文设计利用简单可行的方法分别制备了三种基于铜铟硫的荧光发射波长可调的新型多色量子点,得到的主要结果如下：1.采用一锅加热法,简单、有效制备了高质量CuInS2量子点,并通过改变反应时间、温度、原料比等主要反应条件调节量子点的荧光发射范围,使其覆盖近红外、红色、橙色等区域。经过表面钝化之后,荧光发射波长可调的CuInS2多色发光量子点的荧光强度和稳定性得到进一步提高。同时在钝化过程中,量子点荧光光谱发生明显的蓝移现象,利用这一现象我们可以进一步改进合成方法,为更加有效地合成多色的CuInS2量子点指明了方向。2.设计制备了不同Cu:In比例的CuxInS2/ZnS型量子点,并对各种不同Cu:In比例的量子点合成条件进行优化探索。与CuInS2量子点相比,制备的CuxInS2/ZnS量子点的荧光发射范围得到进一步拓宽,荧光发射颜色覆盖红色光、橙色光和黄色光领域。研究发现,调节加入的阳离子前体比例除了可以改变量子点的荧光发射波长之外,还能有效提高量子点的荧光强度。3.利用热注射的新型方法制备了内部组成成分可调的四元合金型Cu-In-Zn-S量子点,并有效解决了四元成核性的难题。与CuxInS2/ZnS系列的三元量子点相比,Cu-In-Zn-S合金型四元量子点的荧光发射范围得到进一步提升,覆盖深红色、红色、橙色、黄色和绿色等所有可见光区域。在经过ZnS包壳钝化处理后,Cu-In-Zn-S/ZnS量子点的荧光量子产率高达75.8%。通过此方法可有效制备铜铟硫类型的多色量子点,使其在生物成像、太阳能电池、LED灯等主要研究领域具有更广阔的应用前景。

关键词：铜铟硫量子点纳米材料多色发光荧光性质合金结构

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