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铜系催化剂低压合成甲醇的原位红外光谱研究

物理化学学报 1985年第5期1卷 431-441页

作者：佟友东朱起明潘伟雄刘殿求杨光华清华大学化学与化工系清华大学兼职教授

本文运用本组设计和制作的高压原位红外池,在反应条件下对铜催化剂的表面吸附态进行了原位检测。测到了表面吸附态和等的特征吸收峰。证实了CO和H2在同一类活性中心上的竞争吸附,并对其竞争吸附的能力作了考察。据此提出了该体系的吸附... 详细信息

本文运用本组设计和制作的高压原位红外池,在反应条件下对铜催化剂的表面吸附态进行了原位检测。测到了表面吸附态和等的特征吸收峰。证实了CO和H2在同一类活性中心上的竞争吸附,并对其竞争吸附的能力作了考察。据此提出了该体系的吸附机理。在反应条件下,检测到可判断为和M—O—CH2OH等表面反应中间物的红外吸收峰。根据在不同温度和原料气组成下表面态的变化规律,提出了合成反应是通过多途径进行以及CO2对实现多途径起了重要作用的机理假设。

关键词：原位红外光谱铜系催化剂吸附态竞争吸附铜催化剂中间物预吸附解离吸附活性中心红外谱图 CO 低压合成

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铜系催化剂的分析

南京师大学报（自然科学版） 1993年第3期16卷 38-44页

作者：吴锁川肖淑勇殷锁炳南京师大化学系

本文采用 XPS、TEM、ICP、XRD、DTA、IR 等方法对一组工业用 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂试样的元素、物相及表面组成进行系统分析,并借助热分析技术考察试样分解过程。结果表明该系列催化刺性质上差异与指定反应催化活性关联。

关键词：铜系催化剂合成甲醇热分析

浅析煤制乙二醇铜系催化剂异常工况对产品质量的影响

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中国盐业 2022年第13期 50-53页

作者：代忠景中盐安徽红四方股份有限公司

根据煤制乙二醇生产过程中铜系催化剂运行的特点:铜系加氢催化剂在生产运行中,若反应器床层温度偏低,原料会反应不完全生成乙醇酸甲酯;若反应器床层温度偏高,原材料会过反应生成丁醇类,同时其他杂醇,醛类也相应生成。副产品在精馅系统... 详细信息

根据煤制乙二醇生产过程中铜系催化剂运行的特点:铜系加氢催化剂在生产运行中,若反应器床层温度偏低,原料会反应不完全生成乙醇酸甲酯;若反应器床层温度偏高,原材料会过反应生成丁醇类,同时其他杂醇,醛类也相应生成。副产品在精馅系统对乙二醇产品指标有很大影响,异常工况时副产品生成量大幅上升,进而导致精馅系统产品质量快速下滑。为了提升乙二醇装置运行水平,减弱乙二醇加氢异常工况对产品质量的影响,特对催化剂异常工况时对产品影响情况进行探讨分析。

关键词：煤制乙二醇铜系催化剂 UV值异常工况产品质量

高浓度乳化废水处理中铜系催化剂催化活性比较

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上海环境科学 2002年第4期21卷 199-201页

作者：卢义程赵建夫陈玲同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

研究了几种铜系列催化剂在高浓度乳化废水进行湿式氧化(WAO)和催化湿式氧化(CWAO)处理中的效果。在160～240℃反应温度条件下,以CODcr,和TOC为参数,系统考查了均相/多相催化剂的催化性能,筛选出具有优良催化性能的过渡金属多相催化剂。... 详细信息

研究了几种铜系列催化剂在高浓度乳化废水进行湿式氧化(WAO)和催化湿式氧化(CWAO)处理中的效果。在160～240℃反应温度条件下,以CODcr,和TOC为参数,系统考查了均相/多相催化剂的催化性能,筛选出具有优良催化性能的过渡金属多相催化剂。结果表明,在温度200℃和初始氧分压P。1.2MPa条件下,控制氧化反应2h,无催化剂存在时,乳化废水的CODcr去除率为75％,TOC去除率为66%;均相催化剂[Cu(NO3)2]具有很好的氧化催化能力;当使用Cu/Alumina或Mn-Ce/Alumina催化剂时,CODcr去除率分别89.5％和84.2％,TOC去除率则分别达到了81.7％和81.2％;与WAO同等CODcr及TOC去除率水平相比,借助Cu/Alumina催化剂,CWAO反应温度可降低30℃左右。初步探讨了湿式氧化出水的可生化性。

关键词：废水处理铜系催化剂催化活性湿式氧化法催化湿式氧化法乳化废水催化剂

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直接合成三烷氧基硅烷铜系催化剂的研究现状

分子催化 2007年第4期21卷 378-383页

作者：胡华明胡文斌李凤仪南昌大学化学系江西南昌330047

三烷氧基硅烷(HSi(OR)_3)既含有可水解的Si-OR键,又具有活泼的Si-H键.其中,Si-OR键通过水解缩合可转化成聚硅氧烷,与格氏试剂反应可生成烷氧基硅烷;Si-H键在铂系催化剂作用下,可与一系列含不饱和基的化合物发生氢硅化加成反应,得到各种... 详细信息

三烷氧基硅烷(HSi(OR)_3)既含有可水解的Si-OR键,又具有活泼的Si-H键.其中,Si-OR键通过水解缩合可转化成聚硅氧烷,与格氏试剂反应可生成烷氧基硅烷;Si-H键在铂系催化剂作用下,可与一系列含不饱和基的化合物发生氢硅化加成反应,得到各种碳官能硅烷、硅氧烷及硅基改性有机聚合物,具有重要的应用价值.在工业上,除意大利的W itco公司外,三烷氧基硅烷是先生产三氯硅烷再用它和醇反应而得,此工艺产生大量的氯化氢,腐蚀设备,污染环境,成本较高,而且产物分离提纯较困难,造成巨大的环境压力;采用直接法合成三烷氧基硅烷则简单的多,它通过铜系催化剂由醇类和硅粉直接生成三烷氧基硅烷.该方法相对于传统工艺反应步骤少,环境友好,生产成本低.时至今日,直接法合成三烷氧基硅烷的研究国内外一直是个热点,陆续有相关专利文献报道.直接法反应方程式为:2Si+7ROH (Cat)/→HSi(OR)_3+Si(OR)_4+3H_2在此工艺中,选用合适的催化剂极其重要.我们介绍了用于直接合成三烷氧基硅烷铜系催化剂的研究结果,并分析了硅粉与催化剂预处理、反应条件及其机理.

关键词：三烷氧基硅烷直接合成铜系催化剂

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溶胶凝胶法制备甲醇裂解铜系催化剂

化学研究与应用 2005年第1期17卷 110-111,114页

作者：徐士伟储伟戴晓雁四川大学化工学院四川成都610065

The copper-based catalysts were prepared by sol-gel method and characterized by TPR and TG,and the catalysts were also examined in the reaction of methanol decomposition to hydrogen and carbon monoxide.It was showed that the size of Cu particles on the catalysts prepared by sol-gel method was smaller that than on the one prepared by impregnation method.In the reaction of methanol decomposition,the conversion increased with the rise of temperature.The catalysts with Cr promoter had better activity and higher yield of H2 at lower temperature,but at higher temperature,the catalysts with La or Ce were better.

关键词：溶胶凝胶法铜系催化剂甲醇制氢助剂TPR表征

铜系无Cr负载型糠醛加氢制2-甲基呋喃催化剂的制备、表征及催化性能

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石油化工 2002年第10期31卷 799-802页

作者：吴静申延明孔令艳刘长厚张振祥大连理工大学化工学院辽宁大连116012 沈阳化工学院化学工程学院辽宁沈阳110142

采用溶胶 -凝胶法及浸渍法制备出CuO -CaO/SiO2 负载型催化剂 ,用XRD、TEM及BET对催化剂结构进行了表征 ,并将两种催化剂与Cu -Cr/Al2 O3负载型催化剂进行了催化性能比较。结果表明 ,溶胶 -凝胶法制备的催化剂颗粒直径达到纳米数量级 ,... 详细信息

采用溶胶 -凝胶法及浸渍法制备出CuO -CaO/SiO2 负载型催化剂 ,用XRD、TEM及BET对催化剂结构进行了表征 ,并将两种催化剂与Cu -Cr/Al2 O3负载型催化剂进行了催化性能比较。结果表明 ,溶胶 -凝胶法制备的催化剂颗粒直径达到纳米数量级 ,CuO高度分散于载体内 ,晶粒度小 ,催化性能高。作为一种新型的无Cr催化剂 ,无毒、无污染 ,可代替Cu -Cr催化剂用于糠醛加氢过程 ,高活性、高选择性地制取 2

关键词：铜系无Cr负载型糠醛加氢 2-甲基呋喃铜系催化剂表征催化性能制备

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乙炔氢氯化反应铜系催化剂的反应机理

乙炔氢氯化反应铜系催化剂的反应机理

作者：赵璞君天津大学

学位级别：硕士

本文通过量子化学密度泛函理论（DFT），深入研究了铜系催化剂上乙炔氢氯化反应的机理，分析了催化剂失活的原因，在此基础上探讨了各种因素对反应的影响，为非贵金属无汞催化剂的研究提供了一定的理论指导。研究结果表明，铜系催... 详细信息

本文通过量子化学密度泛函理论（DFT），深入研究了铜系催化剂上乙炔氢氯化反应的机理，分析了催化剂失活的原因，在此基础上探讨了各种因素对反应的影响，为非贵金属无汞催化剂的研究提供了一定的理论指导。研究结果表明，铜系催化剂催化乙炔氢氯化反应过程中，乙炔碳碳三键与催化剂活性位点Cu形成π-σ配位体，乙炔π电子经由上述配位键向催化剂转移，三键电子云密度因降低而弱化，乙炔分子被活化。活化的乙炔分子与氯化铜作用生成氯乙烯基，中间产物继续与HCl反应生成氯乙烯，同时催化剂恢复初始配位结构。若反应体系缺少氯化氢气体，乙炔单独吸附在铜系催化剂的氯活性点位上，发生副反应，生成二氯乙烯。铜系催化剂的失活存在两种情况，当反应按照主反应路径进行时，第一步反应生成的中间产物是氯乙烯基与铜催化剂的复合结构，铜催化剂被部分还原。氯乙烯基与催化剂脱附需要吸收一定的能量，若氯化氢无法吸附在中间产物上，催化剂因活性位点被占据而失活，反应无法顺利进行。当反应按照副反应路径进行时，催化剂的配位结构遭到破坏，活性组分被还原为零价铜而永久失活。另外计算表明，不同形式的铜盐中，活性组分铜的电正性并不相同，一般电正性越大的铜盐，其催化乙炔氢氯化反应的活性越高。而在石墨烯载体中掺杂氮原子或磷原子之后，由于氮原子或磷原子较高的电负性，石墨烯结构更加稳定。催化剂在载体上的分散度和稳定性增强，载体上的一部分负电荷转移到催化剂上，催化剂与反应物之间的吸附作用增强。同时，催化反应所需活化自由能降低，反应速率常数有所增大。同时，铜系催化剂在载体上是以非晶态存在的，由于催化剂在载体上分散度的不同，催化剂有可能团聚成不同结构的团簇，团簇结构越复杂，团簇的原子平均结合能以及团簇和载体之间的原子平均吸附能越小，团簇上原子所带电荷越少，越难与反应物发生吸附作用，从而导致催化活性越低。

关键词：密度泛函理论乙炔氢氯化反应铜系催化剂反应机理

非均相催化氧化降解有机染料废水铜系催化剂的合成及其性能研究

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非均相催化氧化降解有机染料废水铜系催化剂的合成及其性能研究

作者：宋沿德长沙理工大学

学位级别：硕士

由于有机染料废水对环境有很大影响,难以采用方便简单的处理方法进行系统治理。因此有机染料废水的处理成为了环保工程领域研究的重点和热点。在各种处理方法中,非均相催化氧化技术以其催化效率高、催化剂稳定性好且易分离等优点最为受... 详细信息

由于有机染料废水对环境有很大影响,难以采用方便简单的处理方法进行系统治理。因此有机染料废水的处理成为了环保工程领域研究的重点和热点。在各种处理方法中,非均相催化氧化技术以其催化效率高、催化剂稳定性好且易分离等优点最为受到人们的青睐。本论文采用简单的水热法或新颖的双氧水处理老化法制备出了不同形貌的铜系催化剂(Cu2PO4OH、Cu5(PO4)2(OH)4、CuO)晶体。通过对反应物配比、反应温度(或老化温度)对合成产物影响的系统研究,研究了铜系催化剂(CU2PO4OH、Cu5(PO4)2(OH)4. CuO)晶体的各种形貌的可控合成以及其结构的生长机理,同时进一步探讨了不同条件下合成的产物的催化性能。主要研究工作体现在以下四个方面：(1)采用简单的水热法,成功制备出了纯物相的正交晶系Cu2PO4OH晶体。借助XRD和SEM分析手段,通过简单的控制原料的铜磷摩尔比以及水热反应温度,获得了纯物相Cu2PO4OH晶体的工艺参数范围以及各种形貌的Cu2PO4OH晶体(X型、哑铃状以及棒状)。不同形貌的Cu2PO4OH晶体的构建主要归因于Cu2PO4OH晶体的自身晶体结构以及晶核表面吸附的OH-所导致晶体的各向异性生长和静电场引力。通过催化氧化降解各种染料来对各种形貌的Cu2PO4OH晶体的催化性能进行评价,并发现哑铃状结构的晶体相比其他形貌具有更为优异的性能,且催化剂对于染料具有一定的选择性,以催化降解直接深棕MM最为优异。(2)采用简单的水热法,成功制备出了纯物相的三斜晶系Cu5(PO4)2(OH)4晶体。借助XRD和SEM分析手段对产物进行了表征,发现合成纯物相的Cu5(PO4)2(OH)4晶体需要比合成Cu2PO4OH晶体更小的铜磷摩尔比以及更高的水热反应温度,且获得的晶体形貌为球状、类球状以及枝晶状。不同形貌的Cu5(PO4)2(OH)4晶体的构建同样是归因于Cu5(PO4)2(OH)4晶体的自身晶体结构以及晶核表面吸附的OH-所导致,只不过此时晶核表面吸附的OH-浓度较高,引起的是晶体的各向同性生长以及更强的静电场引力。首次将Cu5(PO4)2(OH)4晶体作为催化氧化的催化剂,并通过催化氧化降解各种染料来对各种形貌的Cu5(PO4)2(OH)4晶体的催化性能进行评价,并发现Cu5(PO4)2(OH)4晶体的催化性能远优于Cu2PO4OH晶体,且小片状物质所组成的球状Cu5(PO4)2(OH)4晶体性能最佳,且Cu5(PO4)2(OH)4晶体催化剂对于染料具有一定的选择性,以催化降解直接深棕MM最为优异。(3)采用新颖的双氧水处理老化法,成功制备出了纯物相的正交晶系Cu2PO4OH晶体。首次将双氧水引入Cu2PO4OH晶体的制备过程中,在无需加热的情况下通过双氧水处理Cu3(PO4)2就能获得Cu2PO4OH晶体。同时通过后续加热老化处理获得纯物相和结晶性良好的Cu2PO4OH晶体,产物为不同规整度的棒束状Cu2PO4OH晶体,且其晶体尺寸均远小于直接水热法所获得的晶体的尺寸。由于其较小的尺寸导致其较大的比表面积,所以在催化氧化过程中表现出了优异的性能,其降解罗丹明B的反应速率常数为直接水热法产物的两倍以上。该方法合成制备的Cu2PO4OH催化剂对于染料具有一定的选择性,以催化降解直接深棕MM最为优异。(4)采用新颖的双氧水处理老化法,成功制备出了纯物相的单斜晶系纳米CuO晶体。首次将双氧水引入纳米CuO晶体的制备过程中,在无需加热的情况下通过双氧水处理Cu(OH)2就能获得纯物相纳米CuO晶体。同时通过后续加热老化处理以获得结晶性良好且形貌均一的花状纳米CuO晶体。由于花状纳米CuO晶体本身良好的催化活性以及其较小的纳米尺寸,所以其催化性能十分优异,其降解罗丹明B的反应速率常数为商用CuO粉末的四倍以上。该方法合成制备的纳米CuO催化剂对于染料具有一定的选择性,以催化降解直接深棕MM最为优异。

关键词：铜系催化剂水热法双氧水晶体结构催化性能