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稳定铜氢化物M@Cu24(M=An,Cu)纳米团簇的克级制备

稳定铜氢化物M@Cu24(M=An,Cu)纳米团簇的克级制备

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作者：陈阿龙安徽大学

学位级别：硕士

近年来,铜氢纳米团簇(Cu H NCs)由于其廉价易得,出色的储氢能力和催化性能成为了研究热点。但是,由于铜极易被空气氧化,所以铜纳米团簇的制备一般需要在严苛的环境下进行;同时纳米团簇极不稳定,在空气中难以保存,产率极低,这就导致其难... 详细信息

近年来,铜氢纳米团簇(Cu H NCs)由于其廉价易得,出色的储氢能力和催化性能成为了研究热点。但是,由于铜极易被空气氧化,所以铜纳米团簇的制备一般需要在严苛的环境下进行;同时纳米团簇极不稳定,在空气中难以保存,产率极低,这就导致其难以结晶。基于此,我们提出了两种策略来提高铜基纳米团簇的稳定性,为后续铜簇的性质探究奠定了物质基础。除此之外,我们还利用高温加热的方式实现了金铜合金纳米团簇表面单原子的修饰。本文主要研究内容包括:1.在本研究中,我们通过两种不同的方法实现了Cu H NCs在环境条件下制备:即(1)金属掺杂法;(2)配体修饰法。两种方法均显著的提高了团簇的抗氧化能力,从而显著提高其稳定性。具体来说,本文在自然环境下通过一锅法可控合成了三个富铜纳米团簇:Au CuH(PPh)、CuH((p-FPh)P)和Au CuH((p-FPh)P),然后我们使用多种测试手段对它们的结构和组成进行表征。我们通过时间依赖的紫外可见光谱证明了它们的稳定性;更重要的是,我们实现了具有吸电子基团的配体保护的M@Cu(M=Cu,Au)NCs的大量制备,进一步证明了它们优越的稳定性,为后续的铜氢纳米团簇的性质研究奠定了实验基础。这项工作有望为后来大规模合成超稳定的铜基纳米材料提供重要见解。2.金属纳米团簇表面单个金属原子的修饰一直是一个难题。在此工作中,我们首先通过一锅法合成了结构新颖的合金纳米团簇:AuCu(DPPMH)(SPh Cl);然后我们通过直接在甲苯溶液中加热的方式使其转化成只在表面基序上增加一个金原子的AuCu(DPPMH)(DPPM)(SPh Cl)纳米团簇。我们通过X射线单晶衍射、质谱和X射线光电子能谱等一系列手段验证了(Au Cu)和(Au Cu)的组成和结构。这个发现不仅为我们提供了一种合成合金纳米团簇的新方法,而且首次实现了表面单个金属原子的掺杂,为以后研究单个原子对团簇性质的影响奠定了基础。

关键词：铜氢纳米团簇稳定性克级制备团簇合成单原子修饰

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