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C207铜基催化剂常压甲醇分解反应动力学(Ⅰ)本征动力学模型

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高校化学工程学报 1991年第4期5卷 320-326页

作者：应卫勇房鼎业朱炳辰华东化工学院化学工程系

在直流流动积分反应器中常压下研究了C207催化剂甲醇分解反应本征动力学。实验温度、气体组成与甲醇合成工业条件相接近。以实验測定数据应用改进高斯-牛顿法对动力学模型参数进行估值,获得甲醇分解反应本征动力学方程。

关键词：铜基催化剂甲醇分解本征动力学

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用于醇类合成的铜基催化剂研究进展

石油学报（石油加工） 2015年第3期31卷 821-830页

作者：刘克峰刘晓彤李庆勋肖海成孔繁华中国石油石油化工研究院北京100195

鉴于在卫生、燃料和环保领域的应用及其良好的前景,醇类例如甲醇、乙醇和其他一些高碳醇的合成引起了广泛关注。在醇类合成过程中,由于可以有效利用一些可回收或不可回收的含碳物质,合成气和一些含有羰基的化合物催化加氢具有独特的优势... 详细信息

鉴于在卫生、燃料和环保领域的应用及其良好的前景,醇类例如甲醇、乙醇和其他一些高碳醇的合成引起了广泛关注。在醇类合成过程中,由于可以有效利用一些可回收或不可回收的含碳物质,合成气和一些含有羰基的化合物催化加氢具有独特的优势;采用铑基催化剂能获得较高的醇类产物选择性,但其价格高昂,目前的研究多集中于价格相对较便宜的铜基催化剂。综述了近年来用于醇类合成的铜基催化剂的制备方法,介绍了催化剂载体和催化助剂对铜基催化剂性能的影响,并展望了铜基催化剂下一步的研究工作。

关键词：铜基催化剂载体助剂加氢醇

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国六柴油机铜基催化剂劣化规律及评价

内燃机与动力装置 2022年第1期39卷 25-30页

作者：苏威王志坚杨海龙朱建荣潍柴动力股份有限公司山东潍坊261061

在发动机台架上,利用柴油机颗粒捕集器(diesel particulate filter,DPF)主动再生方式,模拟铜基催化剂热老化环境,对比不同温度(特定工况)、不同老化时间下催化剂的转化效率、NO_(x)排放量,研究铜基催化剂的劣化规律;制定在发动机台架上... 详细信息

在发动机台架上,利用柴油机颗粒捕集器(diesel particulate filter,DPF)主动再生方式,模拟铜基催化剂热老化环境,对比不同温度(特定工况)、不同老化时间下催化剂的转化效率、NO_(x)排放量,研究铜基催化剂的劣化规律;制定在发动机台架上考核铜基催化剂劣化的试验方法,并基于催化剂在不同温度点NO_(x)转化效率限值要求制定铜基催化剂劣化评价标准。试验结果表明,铜基催化剂在DPF主动再生过程中会持续劣化,在100 h时催化剂性能达到稳定;该试验方法和评价标准可为国六铜基催化剂选型提供重要依据。

关键词：柴油机后处理铜基催化剂劣化

铜基催化剂的中低温SCR脱硝性能及抗Ca中毒性能

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铜基催化剂的中低温SCR脱硝性能及抗Ca中毒性能

作者：薛红燕上海应用技术大学

学位级别：硕士

氮氧化物是大气的主要污染物之一,是造成光化学烟雾、酸雨和雾霾等环境问题的重要因素。选择性催化还原(SCR)是当前应用最广泛的一种脱除氮氧化物(脱硝)的技术方式。由于目前使用的商业钒基催化剂存在低温活性不高、抗水抗硫性能差、易... 详细信息

氮氧化物是大气的主要污染物之一,是造成光化学烟雾、酸雨和雾霾等环境问题的重要因素。选择性催化还原(SCR)是当前应用最广泛的一种脱除氮氧化物(脱硝)的技术方式。由于目前使用的商业钒基催化剂存在低温活性不高、抗水抗硫性能差、易发生碱/碱土金属中毒、钒盐自身有毒等缺点,因此开发高效、稳定、环保的低温SCR催化剂十分必要。本文以HZSM-5分子筛为载体,制备了系列铜基催化剂。考察了Cu的负载量、碱土金属Ca的含量对催化剂SCR性能的影响;研究了助剂Zr对铜基催化剂抗Ca性能的影响;考察了MnCo浸渍的Cu-ZSM-5催化剂的催化性能,并对其反应机理做了探讨。得到的主要结果如下:(1)Cu的负载量及碱土金属Ca含量对催化剂催化性能的影响采用浸渍法制备了一系列Cu/ZSM-5催化剂。结果发现,当Cu的负载量为4.0 wt%时,催化剂脱硝性能最好。Cu/ZSM-5浸渍碱土金属Ca后,催化剂有一定程度的中毒。Ca的加入减少了催化剂的表面酸量、降低了催化剂表面CuO的分散度、抑制了CuO的还原、降低了催化剂表面的Cu原子的浓度。此外,随着Ca含量的增加,催化剂表面微晶态CuO与离子态Cu比值下降。这些因素的共同作用,降低了Cu/ZSM-5催化剂在NH-SCR反应中的催化活性。(2)助剂Zr对Cu/ZSM-5催化剂抗Ca性能的影响掺杂助剂Zr可以提高Cu/ZSM-5催化剂的抗Ca中毒性能。当Zr的掺杂量为0.10wt%时,催化剂的抗钙性能最好。Zr的掺杂对Ca/Cu/ZSM-5催化剂中的酸性影响不大,但可以降低CuO和CaO之间的相互作用,增强CuO的还原性,增大催化剂中铜的比表面积,这是催化剂抗钙性能提高的主要原因。(3)MnCo/Cu-ZSM-5催化剂的催化性能及其反应机理的研究用离子交换法制备了Cu-ZSM-5催化剂,再将Mn和Co浸渍在Cu-ZSM-5上制得MnCo/Cu-ZSM-5催化剂。当Mn:Co为1:2时,MnCo/Cu-ZSM-5的低温催化活性最好,在150 C时,NO的转化率可以达到93%以上。在Cu-ZSM-5催化剂上浸渍Mn和Co后,增大了低温下NO转化成NO的转化率、增强了催化剂的还原性、增加了催化剂表面金属原子的浓度以及催化剂表面化学吸附氧含量,这些因素的共同作用提高了催化剂的低温催化活性。通过原位红外漫反射技术对反应的机理进行了研究,发现在MnCo/Cu-ZSM-5催化剂上同时存在L-H反应机理和E-R反应机理。

关键词： NOx NH3-SCR 铜基催化剂 Ca中毒 Zr掺杂 MnCo/Cu-ZSM-5

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乙炔氢氯化反应铜基催化剂的研究

中国氯碱 2023年第5期 9-13,58页

作者：刘冬庞晓东郑伟玲黄渝凡江月明陈万银新疆至臻化工工程研究中心有限公司新疆石河子832000

从铜基催化剂的反应机理、影响因素、配体和载体改性等方面综述了科研人员对铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中性能提升所做的工作,并且总结了铜基催化剂的研究进展和工业化应用的情况,最后对铜基催化剂在工业化应用方面存在的问题进行了分... 详细信息

从铜基催化剂的反应机理、影响因素、配体和载体改性等方面综述了科研人员对铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中性能提升所做的工作,并且总结了铜基催化剂的研究进展和工业化应用的情况,最后对铜基催化剂在工业化应用方面存在的问题进行了分析,并对铜基催化剂的发展前景进行了展望。

关键词：乙炔氢氯化反应铜基催化剂反应机理载体改性发展前景

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酯加氢制乙二醇/乙醇高效铜基催化剂的构筑

中国科学：化学 2020年第2期50卷 183-191页

作者：王悦吕静赵玉军马新宾天津大学化工学院天津化学化工协同创新中心绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

酯加氢反应是由合成气制高附加值大宗含氧化学品的关键步骤之一,也是天然油脂、生物质衍生物等转化利用的关键环节.铜基催化剂因其良好的C=O/C–O键选择性加氢性能被广泛应用于酯加氢反应中,受到了越来越多的关注.本文重点综述了近几年... 详细信息

酯加氢反应是由合成气制高附加值大宗含氧化学品的关键步骤之一,也是天然油脂、生物质衍生物等转化利用的关键环节.铜基催化剂因其良好的C=O/C–O键选择性加氢性能被广泛应用于酯加氢反应中,受到了越来越多的关注.本文重点综述了近几年铜基催化剂在酯加氢催化作用机制与构效关系解析方面的最新进展,探讨了催化剂构筑策略及其反应-吸附-扩散耦合作用规律,介绍了催化剂的工业实践及发展方向.

关键词：铜基催化剂乙二醇乙醇催化机制碳氧键加氢

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铜基催化剂中助组分对二甲胺歧化性能的影响

日用化学工业 2004年第5期34卷 283-286页

作者：侯潇云秦俊良周庚生中国日用化学工业研究院山西太原030001 太原丽泽日化有限公司山西太原030001

配置了A、B两组混合硝酸盐溶液,采用两步滴定共沉淀法制得5种多元铜基催化剂,在固定床微反-色谱联用装置上对制得的催化剂进行了二甲胺歧化性能的研究。结果表明:若不通过B溶液加任何组分,制得催化剂对应的歧化反应平衡需68 7h;若在B中... 详细信息

配置了A、B两组混合硝酸盐溶液,采用两步滴定共沉淀法制得5种多元铜基催化剂,在固定床微反-色谱联用装置上对制得的催化剂进行了二甲胺歧化性能的研究。结果表明:若不通过B溶液加任何组分,制得催化剂对应的歧化反应平衡需68 7h;若在B中加入Ni-Ba-Al、Ni、Ni-Ba、Ni-Mg-Al,对应的歧化平衡分别需要36 9h、33 0h、29 4h、25 3h,催化剂中Ni还原程度分别为1 63%、30 24%、59 20%、92 22%。加入不同组分,催化剂性能不同,二甲胺催化歧化活性与催化剂中Ni的还原性能密切相关,从反应机理中探讨了它们的关系。

关键词：长链烷基叔胺二甲胺铜基催化剂固定床歧化活性

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铜基催化剂上富二氧化碳合成气制甲醇的研究

天然气化工—C1化学与化工 2008年第6期33卷 11-14,23页

作者：凌华招西南化工研究设计院国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室成都610225

采用两步共沉淀法制备了一种铜基催化剂,在微反装置上评价了反应条件对其催化富CO2合成气合成甲醇反应的影响。结果表明,随温度升高,CO转化率和甲醇时空收率都出现一个极大值,而CO2转化率呈上升趋势;在实验允许的范围内,增大压力是提高C... 详细信息

采用两步共沉淀法制备了一种铜基催化剂,在微反装置上评价了反应条件对其催化富CO2合成气合成甲醇反应的影响。结果表明,随温度升高,CO转化率和甲醇时空收率都出现一个极大值,而CO2转化率呈上升趋势;在实验允许的范围内,增大压力是提高CO和CO2转化率和甲醇时空收率的有效手段;提高原料入塔气中H2含量,可提高CO和CO2的转化率,但甲醇时空收率下降;提高空速,可提高甲醇时空收率,但CO和CO2转化率下降。

关键词：合成气甲醇合成铜基催化剂二氧化碳

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铜基催化剂催化甲醇脱氢与乙酸乙酯加氢研究

铜基催化剂催化甲醇脱氢与乙酸乙酯加氢研究

作者：卢志鹏江苏大学

学位级别：硕士

甲醇和醋酸是两种重要的煤化工下游化学品,近年来煤制甲醇和甲醇羰基化制醋酸技术的成熟以及盲目的产能扩张导致了严重的甲醇和醋酸产能过剩。以价格较低、严重过剩的甲醇和醋酸为原料,通过开发新型催化技术来制备高附加值的下游产品对... 详细信息

甲醇和醋酸是两种重要的煤化工下游化学品,近年来煤制甲醇和甲醇羰基化制醋酸技术的成熟以及盲目的产能扩张导致了严重的甲醇和醋酸产能过剩。以价格较低、严重过剩的甲醇和醋酸为原料,通过开发新型催化技术来制备高附加值的下游产品对于煤化工行业乃至整个国民经济都具有着重要的意义。甲醇脱氢制甲酸甲酯、醋酸(或醋酸酯)加氢制乙醇是两条非常有前景的技术路线。负载型铜基催化剂是脱氢和加氢反应比较理想的催化剂,催化科学认为催化剂的组成可以明显改变催化剂的物理化学性质,进而使催化剂具备不同的催化性能。因此本文重点研究了负载型铜基催化剂的组成对于甲醇脱氢、乙酸乙酯加氢反应的影响。分别选用二氧化硅、羟基磷灰石和氧化镁作为载体,并采用等孔体积浸渍法制备了铜基催化剂。弱碱性的Cu/Si O催化剂容易使甲醇一步脱氢生成目标产物甲酸甲酯。而Cu/HAP和Cu/MgO两种催化剂由于碱性较强且总碱量较高,导致所得的甲酸甲酯的进一步分解成CO和H,降低了甲酸甲酯的选择性。通过动力学研究发现Cu(5)/SiO催化剂上甲醇脱氢制甲酸甲酯的反应活化能Ea为58.3k J mol-1,低于Cu(5)/HAP和Cu(5)/MgO催化剂的活化能,甲酸甲酯分解成CO和H的反应活化能Ea为91.1kJ mol-1,高于Cu(5)/HAP和Cu(5)/MgO催化剂的活化能。以二氧化硅作为催化剂载体,添加La、Ce和Nd元素作为催化剂助剂,采用等孔体积浸渍法制备了负载型铜基催化剂。稀土元素的掺杂可以明显改变铜组分在载体上的分散性,增强铜组分与载体之间的相互作用。催化剂表面碱性也明显受到了稀土元素的影响。与Cu/Si O催化剂相比,掺杂后的催化剂中稀土元素的存在减小了纳米金属铜的粒径,小粒径的纳米铜可以提高了甲醇转化率。Cu/LaO/SiO催化剂表面具有更多的弱碱位,可以有效地提高甲醇转化率,而又不至于使甲酸甲酯过于剧烈的分解,所以甲酸甲酯选择性降低的幅度较小。但Cu/Ce2O/SiO和Cu/Nd2O3/SiO表面具有中强碱位并且总碱量较高,使甲酸甲酯的选择性显著下降。为研究催化剂载体和助剂对于铜基催化剂催化乙酸乙酯加氢反应的影响,采用共沉淀法制备了用于乙酸乙酯加氢制乙醇的Cu/ZnO/Si O、Cu/ZnO/Al2O3和Cu/ZnO/ZrO催化剂,催化剂的催化性能受到载体种类和ZnO含量的显著影响。总体而言,ZnO的引入可以使催化剂中的Cu晶粒尺寸减小,并且明显改变催化剂的表面酸性,这些都对于催化剂的催化活性有着重要影响。催化剂中较小的Cu晶粒和较高的表面酸性更有利于乙酸乙酯加氢生成乙醇。Cu/ZnO/Al2O3上的催化反应活化能明显低于Cu/ZnO/SiO和Cu/ZnO/ZrO催化剂,活化能数据更好地揭示了催化剂催化活性与催化剂组成之间的关系。

关键词：铜基催化剂甲醇甲酸甲酯乙酸乙酯乙醇