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辉光放电等离子体辅助碱浸铜冶炼烟灰中铜砷分离

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化工学报 2017年第5期68卷 1932-1939页

作者：王倩郭莉陈绍华薛余化杜冬云中南民族大学资源与环境学院催化材料科学国家民委-教育部共建重点实验室湖北武汉430074 中国地质大学(武汉)环境学院生物地质与环境地质国家重点实验室湖北武汉430074

采用辉光放电等离子体辅助Na_2S-NaOH浸取体系对铜冶炼烟灰(简称"烟灰")进行研究,在放电时间10min、放电功率500 W、放电压强150 Pa、极板间距0.9 cm的条件下,砷的浸出率为92.52%,铜的浸出率为7.76%,实现了砷和铜的有效分离。采用该方... 详细信息

采用辉光放电等离子体辅助Na_2S-NaOH浸取体系对铜冶炼烟灰(简称"烟灰")进行研究,在放电时间10min、放电功率500 W、放电压强150 Pa、极板间距0.9 cm的条件下,砷的浸出率为92.52%,铜的浸出率为7.76%,实现了砷和铜的有效分离。采用该方法处理后烟灰中的砷从7.11%降到0.45%,铜从2.62%变为2.42%,为烟灰的进一步利用创造了条件。XPS、XRD和重金属形态分析的综合分析结果表明,辉光能将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)、Cu(Ⅰ)氧化为Cu(Ⅱ),且在碱性条件下As(Ⅴ)比As(Ⅲ)更易浸出。因此,辉光放电预氧化有利于砷和铜在碱浸体系中选择性分离。

关键词：铜冶炼烟灰辉光放电等离子体浸取选择性分离砷和铜氧化

球磨预处理强化铜冶炼烟灰中砷与有价金属高效分离

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中国有色金属学报 2020年第8期30卷 1915-1924页

作者：胡中求瞿军郭莉马文博胡楠占伟杜冬云中南民族大学资源与环境学院湖北省重金属污染防治工程技术研究中心武汉430074 中南民族大学催化转化与能源材料教育部重点实验室武汉430074

探究了球磨预处理铜冶炼烟灰中As与有价金属的高效分离,并对比研究球磨及碱性介质中球磨预处理对烟灰中As分离浸出效果影响。结果表明:单独采用球磨预处理会抑制烟灰中As的浸出,与未球磨烟灰相比,浸出率由56.01%降至32.85%;而碱性介质... 详细信息

探究了球磨预处理铜冶炼烟灰中As与有价金属的高效分离,并对比研究球磨及碱性介质中球磨预处理对烟灰中As分离浸出效果影响。结果表明:单独采用球磨预处理会抑制烟灰中As的浸出,与未球磨烟灰相比,浸出率由56.01%降至32.85%;而碱性介质的加入可显著提高As浸出率,浸出率则由56.01%升至78.52%,最优工艺参数为:NaOH与烟灰质量比(mNaOH:mAsh)=0.5:1、球磨活化60 min(碱性介质下球磨预处理(50±5) min后,投加入一定量的乙醇研磨(10±5) min)、转速600 r/min。另外,采用该方法处理后,烟灰中Cu、Zn、Pb、Cd基本未被浸出,且浸出残余固体物中As含量由5.74%降低至0.13%。SEM和粒径分析表明:球磨可使颗粒表面产生缺陷,减小烟灰粒度,增大反应比表面积,促进界面传质,提高As浸出率。XRD和XPS结果表明:球磨过程中局域产生高温高压,诱导固-固反应,As2O3等与Na OH反应转化为可溶性的砷酸盐,部分PbSO4在局部高温下最终分解为PbO,进一步强化浸出过程中As与有价金属的高效分离,该方法为烟灰无害化及资源化的利用提供了理论依据。

关键词：铜冶炼烟灰球磨化学反应活化界面传质选择性浸出

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超声辅助碱浸铜冶炼烟灰中铜砷分离

化工学报 2018年第9期69卷 3983-3992页

作者：姚瑛瑛郭莉胡中求全瞿杜冬云中南民族大学资源与环境学院环境科学与工程研究所湖北武汉430074 中国地质大学(武汉)环境学院生物地质与环境地质国家重点实验室湖北武汉430074

采用超声辅助Na_2S-NaOH浸取体系对铜冶炼烟灰进行研究,在NaOH、Na_2S与烟灰质量比0.4:1,液固比20:1,反应温度75℃,反应时间5 min,超声功率80 W,搅拌速率400 r·min^(-1)条件下,As浸出率为88.81%,Cu浸出率为0.025%,实现了Cu和As的有效... 详细信息

采用超声辅助Na_2S-NaOH浸取体系对铜冶炼烟灰进行研究,在NaOH、Na_2S与烟灰质量比0.4:1,液固比20:1,反应温度75℃,反应时间5 min,超声功率80 W,搅拌速率400 r·min^(-1)条件下,As浸出率为88.81%,Cu浸出率为0.025%,实现了Cu和As的有效分离。采用该方法处理后,与单独碱浸相比,As浸出率提高9.21%,烟灰中As含量由0.85%降至0.58%,Cu含量由2.21%增至2.30%,且As浸出毒性浓度由12.66 mg·L^(-1)降至2.84mg·L^(-1),为烟灰的资源化利用创造了条件。超声辅助碱浸除砷动力学满足收缩核混合反应控制模型,表观活化能0.114 kJ·mol^(-1)。XRD、XPS和重金属形态分析结果表明,超声空化作用可使As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),有利于As浸出,故超声过程强化有利于Cu和As在碱浸体系中的选择性分离。

关键词：铜冶炼烟灰超声波选择性浸出分离动力学界面氧化

球磨辅助碱浸铜冶炼烟灰中砷与有价金属选择性分离

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环境工程学报 2018年第11期12卷 3243-3250页

作者：胡中求郭莉姚瑛瑛杜冬云中南民族大学资源与环境学院环境科学与工程研究所武汉430074 中国地质大学(武汉)环境学院生物地质与环境地质国家重点实验室武汉430074

为开发高效的铜冶炼烟灰选择性脱砷技术,采用球磨辅助NaOH-Na_2S浸取体系选择性分离As与有价金属,在NaOH、Na_2S与烟灰质量比0.4:1、球磨转速350 r·min^(-1)、料球比0.6、液固比20:1、填充系数0.45、反应时间60 min条件下,As浸出率可达... 详细信息

为开发高效的铜冶炼烟灰选择性脱砷技术,采用球磨辅助NaOH-Na_2S浸取体系选择性分离As与有价金属,在NaOH、Na_2S与烟灰质量比0.4:1、球磨转速350 r·min^(-1)、料球比0.6、液固比20:1、填充系数0.45、反应时间60 min条件下,As浸出率可达85%,Cu、Pb、Cd和Zn浸出率均较低;与传统水浴浸出体系相比,As浸出率提高了11%。SEM表明,球磨后烟灰粒径减小、比表面积增大,表面呈剥蚀状,As浸出过程传质速率增加,反应活性位点增多;XPS表明,球磨后烟灰中6.73%As(III)被氧化为As(V),进一步促进其浸出;XRD表明,浸出残余固体中Pb、Zn主要为硫化物,球磨可将烟灰中PbSO_4转化为PbS,从而加快As选择性分离,故球磨可强化As与有价金属在碱浸体系中的选择性分离,为铜冶炼产生的含砷材料的无害化及资源化提供了理论基础。

关键词：铜冶炼烟灰球磨砷选择性浸出有价金属

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微波作用下氧化碱浸铜冶炼烟灰脱砷的动力学

环境工程学报 2017年第11期11卷 6072-6077页

作者：王倩郭莉吴晨捷杜冬云催化材料科学国家民委-教育部共建重点实验室中南民族大学资源与环境学院武汉430074 生物地质与环境地质-国家重点实验室中国地质大学(武汉)环境学院武汉430074

采用微波氧化辅助Na2S-Na OH浸出体系对铜冶炼烟灰(简称"烟灰")进行研究。结果表明:当温度60℃,Na OH和烟灰的投加量比例为5 g∶10 g,Na2S和烟灰的投加量比例为8 g∶10 g,固液比为1∶20时,砷的浸出率为98.45%。动力学研究表明:砷的浸出... 详细信息

采用微波氧化辅助Na2S-Na OH浸出体系对铜冶炼烟灰(简称"烟灰")进行研究。结果表明:当温度60℃,Na OH和烟灰的投加量比例为5 g∶10 g,Na2S和烟灰的投加量比例为8 g∶10 g,固液比为1∶20时,砷的浸出率为98.45%。动力学研究表明:砷的浸出过程在313~343 K内符合"未反应收缩核"模型,浸出过程受未反应核周围残留固体膜层扩散控制,经拟合得出浸出动力学方程,浸出表观活化能Ea=13.46 k J·mol-1。

关键词：铜冶炼烟灰微波浸出动力学砷表观活化能缩合模型

铜冶炼烟灰碱浸脱砷预处理及有价金属综合回收

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铜冶炼烟灰碱浸脱砷预处理及有价金属综合回收

作者：郝士涛江西理工大学

学位级别：硕士

本文在综述含砷二次资源处理及铜冶炼烟灰资源综合利用概况的基础上,针对铜冶炼烟灰中As难以集中治理的问题,研究并提出“碱浸脱砷预处理-两级逆流氧化酸浸”新工艺,为铜冶炼烟灰资源化及As无害化处置提供了新的可选方案。本文的主要研... 详细信息

本文在综述含砷二次资源处理及铜冶炼烟灰资源综合利用概况的基础上,针对铜冶炼烟灰中As难以集中治理的问题,研究并提出“碱浸脱砷预处理-两级逆流氧化酸浸”新工艺,为铜冶炼烟灰资源化及As无害化处置提供了新的可选方案。本文的主要研究内容如下：借助扫描电镜等工艺矿物学分析手段对铜冶炼烟灰进行物相分析,并对烟灰中As元素的物相存在形态进行定量分析,为烟灰资源化及As的无害化处置奠定理论基础。通过对铜冶炼烟灰常温（298K）碱浸热力学研究,考察As与Cu、Pb、Zn等有价元素分离的热力学可能性。研究比较铜冶炼烟灰中As在浸出温度303-363K范围内,在NaOH和NaOH+Na2S体系中的浸出速率差异。经动力学研究证实,在NaOH+Na2S浸出体系中,在303-363K温度范围内,烟灰中As浸出过程受内扩散控制,浸出动力学方程遵循未反应收缩核模型。研究并制定了NaOH+Na2S体系铜冶炼烟灰常温浸出脱As的较优工艺,As浸出脱除率保持在94%左右,渣含As降至0.5%-0.6%左右,As与Cu、Pb、Zn等有价金属得以有效分离,工艺具有良好稳定性。采用“石灰沉淀-絮凝沉降”可以脱除碱浸液中As,以实现碱浸液中余碱的循环利用。基于碱浸脱As研究,研究提出碱浸渣两级逆流氧化酸浸工艺,有价金属Cu、Zn浸出率分别高达94.66%和99.06%,工艺具有良好稳定性,可以实现Cu、Zn、Pb、Bi、In等有价金属的分步回收。

关键词：铜冶炼烟灰碱浸脱砷有价金属综合回收浸出热力学浸出动力学

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铜冶炼烟灰综合利用技术研究

铜冶炼烟灰综合利用技术研究

作者：宫嘉辰东北大学

学位级别：硕士

铜烟灰为目前铜冶炼行业中的主要废弃物之一,其中不仅含有很多有价元素,如铜、锌、铅、镍、钴等,而且还含有诸如砷之类的有害元素。该废弃物如果处理不及时会引起严重的环境污染,而且浪费资源。随着中国经济的快速发展,对各种资源的依... 详细信息

铜烟灰为目前铜冶炼行业中的主要废弃物之一,其中不仅含有很多有价元素,如铜、锌、铅、镍、钴等,而且还含有诸如砷之类的有害元素。该废弃物如果处理不及时会引起严重的环境污染,而且浪费资源。随着中国经济的快速发展,对各种资源的依赖程度越来越大。因此,从工业废料回收有价金属,能提高二次资源的利用率,满足中国国民经济发展的需要。本文以我国某铜冶炼企业产生的烟灰为原料,综合回收其中的各种有价金属。采用低浓度酸浸、铁粉置换、针铁矿除铁以及碱式碳酸锌的回收工艺路线。主要取得成果有:(1)采用针铁矿法对置换后液进行除铁砷,不仅除铁率高,而且砷铁渣易过滤,耗时短。除铁后液中Cu:0.01g/L,Fe:0.005g/L,Zn:21.08 g/L,Cd:0.252 g/L,As:0.004g/L。(2)采用Zn粉对除铁后液进行净化,净化后液中成分为:Cu:0.002g/L,Fe:0.001g/L,Zn:21.50g/L,Cd:0.002g/L,As:0.001g/L。(3)锌以碱式碳酸锌产品形态回收。流程短,工艺操作简单,适用于工业化生产。(4)全流程试验结果表明,铜以海绵铜的形式回收,回收率可达97.3%;锌以碱式碳酸锌的形式回收,回收率可达94.36%;铅、铋、银以铅铋银渣的形式回收,回收率分别达99.58%、99.25%和99.61%;镉以海绵镉的形式回收,回收率为44.41%;铁和砷主要以砷铁渣的形式脱除,铁脱除率可达99%以上,砷主要伴随着渣脱除,其中大约58%的砷进入铅铋银渣,40%左右的砷进入砷铁渣。该试验研究为铜冶炼烟灰综合回收利用的工业化,提供了理论和实践基础。同时对于环境保护及资源的综合利用也具有十分重要的意义。

关键词：铜冶炼烟灰浸出沉淀回收

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微波氧化辅助铜冶炼烟灰选择性浸出脱砷

有色金属（冶炼部分） 2017年第5期 5-10页

作者：王倩郭莉陈绍华宋子玉杜冬云催化材料科学国家民委-教育部共建重点实验室中南民族大学资源与环境学院武汉430074 生物地质与环境地质-国家重点实验室中国地质大学(武汉)环境学院武汉430074

采用微波氧化辅助Na_2S-NaOH浸出体系对铜冶炼烟灰(简称烟灰)进行研究,在微波时间180s、微波档位7档(560 W)和氧气流量10L/min的条件下,砷、铜、锌、铅的浸出率分别为98.45%、3.64%、3.88%、0.41%,实现了砷的选择性分离。XPS、XRD、SEM... 详细信息

采用微波氧化辅助Na_2S-NaOH浸出体系对铜冶炼烟灰(简称烟灰)进行研究,在微波时间180s、微波档位7档(560 W)和氧气流量10L/min的条件下,砷、铜、锌、铅的浸出率分别为98.45%、3.64%、3.88%、0.41%,实现了砷的选择性分离。XPS、XRD、SEM和重金属形态分析结果表明,微波氧化有利于砷的选择性分离。

关键词：铜冶炼烟灰微波选择性分离砷氧化浸出

球磨强化铜冶炼烟灰中砷选择性浸出工艺及机理研究

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球磨强化铜冶炼烟灰中砷选择性浸出工艺及机理研究

作者：胡中求中南民族大学

学位级别：硕士

铜冶炼过程中会产生大量富含铜、锌、铅、锡、铋等多种有价金属元素的烟尘,经济回收价值极高,但同时却伴随有As等有害金属,不利于烟灰的无害化及资源化利用,因此开发铜冶炼烟灰中砷与有价金属的高效分离工艺,对于消除金属冶炼过程中砷... 详细信息

铜冶炼过程中会产生大量富含铜、锌、铅、锡、铋等多种有价金属元素的烟尘,经济回收价值极高,但同时却伴随有As等有害金属,不利于烟灰的无害化及资源化利用,因此开发铜冶炼烟灰中砷与有价金属的高效分离工艺,对于消除金属冶炼过程中砷污染、解决砷循环累积及废物资源化利用具有极其重要的研究意义。铜冶炼烟灰脱砷技术主要包括火法和湿法两种,但随着日益严格的环保标准以及对产品质量的严格要求,火法脱砷工艺的缺陷日益明显,而湿法浸出具有能耗低、对环境污染程度小、砷浸出率高等优点,因而较为广泛应用。NaOH与NaOH-NaS是常被用于实现冶炼烟灰中砷选择性脱除的碱性浸出体系,但单纯采用NaOH浸出体系浸出液成分复杂、处理难度高,NaOH消耗量大、砷浸出率较低且伴随金属浸出多,因此引入NaOH-NaS复合体系,在获得较高砷浸出率的同时进一步使浸出液中Cu、Zn、Pb等离子形成Cu S、Zn S、Pb S沉淀,从而实现As的选择性浸出,但总体而言,传统体系易造成药剂反应不充分,砷浸出率和选择性仍有待提高,且需要高温、高压辅助,对设备要求高、能耗大。因此,亟需开发节能环保且高效的选择性脱砷工艺,在提高药剂利用率的同时,还可强化砷与有价金属的高效分离,进而实现冶炼行业典型高砷危废资源化及无害化。近年来,机械活化法可通过产生晶格缺陷进而提供更多反应活性位点和快速扩散路径,因而被广泛应用于强化湿法冶金矿物浸出过程,不同的矿物原料在机械活化时有不同的反应机理,目前对于机械活化预处理强化铜冶炼烟灰中As选择性浸出的研究未见报道。基于此,本文以铜冶炼烟灰为研究对象,探究了球磨预处理对烟灰中砷分离浸出效率的强化作用,并从微观尺度揭示了其强化机制,主要研究内容和结论如下:(1)确定了以含硫化合物为共磨剂时球磨预处理强化烟灰中砷选择性分离浸出效率主要影响因素及控制步骤。球磨预处理单因素试验结果表明,砷浸出效率与含硫化合物种类密切相关,与NaSO、NaSO相比,以NaS作为共磨剂预处理后烟灰中As分离浸出率最大,且在NaS用量为M=0.3:1、球磨机转速600 rpm、球磨时间为30 min(即加入NaS球磨20±5 min后,再加入0.5 m L的乙醇球磨10±5 min)的条件下As浸出率可达75.62%,整个过程中Cu、Zn、Pb、Cd基本未被浸出,实现了烟灰中砷与有价金属的选择性分离。浸出对照试验结果表明,NaS球磨预处理可显著提高烟尘中砷分离浸出效率,在NaOH、NaS最终投加量分别为M=0.5、M=0.4、液固比L/S=25:1、温度为328 K条件下,浸出10 min后砷浸出率即可达85.52%,与未球磨烟灰在相同条件下相比砷浸出率提高了29.51%。动力学试验结果表明,烟灰中砷的浸出过程在298K～348K温度范围内更倾向于受化学反应控制及固体膜层扩散两个过程控制,浸出动力学方程符合未反应收缩核模型,通过计算可知吉布斯自由能△G烟灰在不同处理条件下砷浸出效率及球磨预处理对砷浸出的强化作用。结果表明,未球磨时砷浸出效率仅为56.01%,球磨单独作用(未加共磨剂)可能因促进烟灰中砷与其它金属离子的结合而抑制As的浸出,而共磨剂的加入可改变As的浸出行为,NaS球磨预处理与NaOH球磨预处理条件下,烟灰中As浸出率较未球磨时相比分别提高了29.51%和25.11%,且烟灰中Cu、Pb、Zn等金属基本未被浸出,浸出残余固体物中As含量可从5.74%分别降低至0.13%和0.07%,为铜冶炼烟灰的无害化及资源化利用创造了有利条件。为进一步证明球磨预处理对As浸出的强化作用,对比了干磨和湿磨条件下烟灰中砷的浸出效率,结果表明,相同条件下湿磨时As浸出率优于未球磨时砷的浸出效果,但与NaS干磨预处

关键词：铜冶炼烟灰球磨活化选择性浸出界面传质