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铈基脱硝催化剂的催化性能和抗K中毒性能优化

铈基脱硝催化剂的催化性能和抗K中毒性能优化

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作者：赵婉霞重庆工商大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO,包括NO和NO)是目前大气环境污染防治主要的污染物之一。根据2019年的NO排放量统计,工业源的NO排放量占全国氮氧化物排放量的44.4%,迫切需要研究和开发绿色、节能、安全的处理措施降低工业源排放的NO含量,进而解决由此引发... 详细信息

氮氧化物(NO,包括NO和NO)是目前大气环境污染防治主要的污染物之一。根据2019年的NO排放量统计,工业源的NO排放量占全国氮氧化物排放量的44.4%,迫切需要研究和开发绿色、节能、安全的处理措施降低工业源排放的NO含量,进而解决由此引发的环境污染问题。氨气选择性催化还原技术(NH-SCR)是脱除工业固定源化石燃料燃烧装置排放的NO最有效的应用技术之一,该技术的核心部分是催化剂。VO-WO(Mo O)/Ti O催化剂由于具有较高的脱硝活性已被商业应用,但其在高温下N选择性差,且钒物种具有生物毒性对环境造成危害限制了其在烟气脱硝中的广泛应用。二氧化铈(CeO)是最具化学活性的稀土氧化物之一,对环境无污染、来源丰富,具有较好的储氧/释氧能力。铈锡氧化物(CeO-SnO)催化剂因其优异的中高温催化活性和N选择性受到广泛关注,但同时发现其存在着由烟气中的碱金属所导致的中毒失活现象。因此,本文通过对环境友好的铈基脱硝催化剂的研究来尝试解决这些问题。为了提升CeO-SnO催化剂的抗碱金属中毒性能,本文从制备方法、硫酸预处理两方面对CeO-SnO催化剂进行优化,并通过各种表征分析催化剂性能提升原因。主要的研究成果包括以下内容:第一,采用水热法与共沉淀法对CeO-SnO脱硝催化剂进行制备,再引入K物种以模拟CeO-SnO催化剂的碱金属中毒。研究结果表明,水热法比反向共沉淀法制备的CeO-SnO脱硝活性有所增加,且抗K中毒性能提高了15%。其脱硝活性和抗K中毒能力的增强与Sn的良好分布、良好的氧化还原性能和表面酸性有关;并且水热法制备的CeO-SnO催化剂中的Sn-O更容易与引入的K物种作用,从而保护了Ce-O活性位点。第二,将CeO-SnO组分负载在商用P25制成的二氧化钛纳米管载体上,得到CeO-SnO/Ti O纳米管(即CS/TNTs)催化剂;使用HSO预处理CS/TNTs得到S-CS/TNTs催化剂;然后分别在新鲜催化剂和硫酸化的催化剂上引入K物种。研究HSO预处理对CS/TNTs催化剂的抗K中毒性能的影响。结果发现HSO预处理有效地提升了CS/TNTs的抗K中毒性能。这主要是因为硫酸化极大地丰富了CS/TNTs催化剂表面的Br(?)nsted酸性位点,同时也增强催化剂的酸性和表面化学吸附氧含量,有效促进了催化还原反应的进行。引入的K物种容易与S-CS/TNTs表面的硫酸根进行作用,从而减少了K物种对催化剂上Ce-O活性位点的中毒失活,进而使得硫酸化催化剂表现出较好的抗K中毒性能。

关键词： NH3-SCR 铈锡氧化物催化剂制备方法硫酸预处理抗中毒性能

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