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环境工程学报 2023年第10期17卷 3190-3199页

作者：周成赟唐小峰渠晓琳向天一刘炜程敏熊炜平宋彪湖南大学环境科学与工程学院和环境生物与控制教育部重点实验室(湖南大学) 长沙410082

以Ce-BDC为原料,在空气和N_(2)的氛围中煅烧形成的衍生碳Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)。使用X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜等表征手段对其微观形貌结构、元素组成、官能团特征、晶型结构分别进行了表征和分析,并通过吸附拟合实验考... 详细信息

以Ce-BDC为原料,在空气和N_(2)的氛围中煅烧形成的衍生碳Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)。使用X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜等表征手段对其微观形貌结构、元素组成、官能团特征、晶型结构分别进行了表征和分析,并通过吸附拟合实验考察了Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)对水中氟离子的去除性能及可能的机制。结果表明成功制备了2种衍生碳。Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)对氟离子的吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir等温线模型。Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)对氟离子的吸附是自发进行的,且对氟的吸附过程是放热反应。Ce-BDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)对氟离子的最大吸附容量分别为140.6 mg·g^(-1)和155.1 mg·g^(-1)。CeBDC-400(A)和Ce-BDC-400(N)在宽pH (3~10)范围内具有优良而稳定的除氟性能,并在实际水体处理中显示出优异的除氟性能。

关键词：铈基金属有机框架材料衍生碳除氟吸附水处理

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铈基MOF材料的设计及其在海水提铀中的应用

铈基MOF材料的设计及其在海水提铀中的应用

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作者：陈旭东扬州大学

学位级别：硕士

化石能源的大规模使用导致了严重的全球环境污染问题,开发清洁能源已经迫在眉睫。作为一种非常重要的能源,核能越发收到世界各国的关注和重视。作为核能最主要的原料的铀资源,我们需要找到稳定可持续的供给方式。目前获取铀资源主要依... 详细信息

化石能源的大规模使用导致了严重的全球环境污染问题,开发清洁能源已经迫在眉睫。作为一种非常重要的能源,核能越发收到世界各国的关注和重视。作为核能最主要的原料的铀资源,我们需要找到稳定可持续的供给方式。目前获取铀资源主要依靠铀矿,但是已探明的铀矿石数量非常有限。与此同时,海洋中存在着大量的铀资源。据估计,海水中的铀总量约为40亿吨,是陆地来源的数千倍。然而,海洋中有许多种类的金属离子,其中大多数都比铀离子的浓度高得多,同时海洋中复杂的生态环境也一直是提取铀的主要障碍。因此,合适的吸附剂需要较高的吸附容量、吸附速率和优异的吸附选择性。本论文开发了一系列的Ce基金属有机框架材料,后续将MOFs作为前驱体进行改性合成了 CeBTC、CeBDC、CeBDC-NH2、CeBDC-AO,并分别研究了其结构和铀吸附性能。主要研究工作包括:1、采用一步法在常温下快速合成水稳定性极好的CeBTC,接着在不同的温度下煅烧使其形成一系列的Quasi-MOFs。研究表明,低温下的煅烧可以去除一些对吸附无益的配位键,同时保留了 MOFs的基本结构和框架。这样处理后,中心金属会形成不饱和的配位键,可以更好的吸附水溶液中的铀离子。但是随着煅烧温度的过高,对于吸附有益的有机配位键也会被一同去除。所以选择合适的煅烧温度至关重要。最终,在150℃下得到的CeBTC-150展现出最好的的吸附容量(150 mgg-1)和极佳的吸附选择性(Kd≈3.5×105 mL g-1),同时在三次循环后,性能保存率依然为80%。2、采用一步法在常温下合成CeBDC,同时用水热法合成CeBDC-NH2。最后将CeBDC-NH2进行偕胺肟化改性合成CeBDC-AO。三种材料有着相同的晶形结构,说明氨基和偕胺肟基并没有参与配位。CeBDC-AO表现出极好的吸附性能(723.8 mg g-1)和极好的吸附选择性(Kd≈3.2×106 mL g-1)。同时,还测试了材料的循环性能,在5次吸脱附循环过后,CeBDC-AO依然保持着95%的吸附容量。此外为了模拟海水中的环境,特地对材料的除藻性能进行了测试。实验结果表面CeBDC-AO有着强大的除藻能力(1.04×107 cells mg-1)。通过DFT计算研究了材料的吸附机理,发现偕胺肟基本与铀酰离子之间的相互作用力最大。偕胺肟官能团与铀离子之间的吸附能为氨基的135%和羧基的256%。总体上,这些结果与实验数据一致。3、电化学吸附相比较常规吸附有着更快的吸附速率和吸附容量。将上述的多种MOFs材料采用电化学吸附的方法对模拟海水中的铀进行提取。从测试结果来看,三种材料的吸附速率有着非常明显的提升,15 min左右即可达到吸附饱和。同时CeBDC-NH2的吸附速率在三种样品里最快。其最大吸附容量在300 mL g-1初始浓度的铀酰离子溶液中达到了 562 mg g-1。

关键词：铈基金属有机框架材料吸附模拟海水

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