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铁锰镍/铁锰钴三元复合金属氧化物光催化降解亚甲基蓝研究

铁锰镍/铁锰钴三元复合金属氧化物光催化降解亚甲基蓝研究

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作者：黄代琴常州大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术是当前最具有应用潜力的高级氧化技术之一。但是,光催化技术在实践运用中还存在一些必需解决的问题,如需开发新型半导体光催化剂、提高去除污染物效果、缩短污染物降解时间等。水滑石煅烧氧化物具有比表面积大、吸附污... 详细信息

半导体光催化技术是当前最具有应用潜力的高级氧化技术之一。但是,光催化技术在实践运用中还存在一些必需解决的问题,如需开发新型半导体光催化剂、提高去除污染物效果、缩短污染物降解时间等。水滑石煅烧氧化物具有比表面积大、吸附污染物能力强、合成方法简便等优点,经常被用作半导体光催化剂。本文以镍、铁、钴、锰过渡金属制备了两种不同种类水滑石煅烧锰氧化物复合光催化剂(铁锰镍氧化物、铁锰钴氧化物),利用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、比表面积分析(BET)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)、X-射线荧光光谱法(XRF)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、X-射线光电子能谱分析(XPS)等手段对催化剂材料的结构和组成进行研究,探究了其在亚硫酸氢钠(NaHSO)辅助条件下光催化降解亚甲基蓝(MB)废水的性能,探讨了NaHSO催化铁锰镍氧化物(FeMnNi-LDO)、铁锰钴氧化物(FeMnCo-LDO)光降解MB的机理,取得了一些研究结果。结果如下:(1)采用水热合成法合成镍铁水滑石(NiFe-LDH),在N保护下将高锰酸根离子(MnO)插入层间形成插层型水滑石煅烧后得到FeMnNi-LDO复合氧化物。XRD、FTIR、XRF表征结果表明:MnO成功插入NiFe-LDH;BET、UV-Vis结果表明:与镍铁二元氧化物(NiFe-LDO)相比,FeMnNi-LDO复合氧化物具有更高的比表面积与更强的可见光吸收能力。光催化实验结果表明在NaHSO辅助光催化降解MB的条件下,FeMnNi-LDO氧化物表现出比NiFe-LDO氧化物和二氧化锰(MnO)更快更好的光催化降解能力。同时XRD、XRF、XPS等分析结果表明FeMnNi-LDO复合氧化物也具备良好的重复使用性。(2)通过FeMnCo-LDH类水滑石前驱体的热分解制备了一系列FeMnCo-LDO复合氧化物。在可见光照射下,加入NaHSO后,FeMnCo-LDO对MB的光催化降解效果大大提升。在相同的条件下,所有含锰[n]FeMnCo-LDO都表现出比MnO和[0]FeMnCo-LDO更好的光催化降解MB的能力,而且Mn/Fe在0.5的范围内光催化活性随着Mn含量的提高而提高。实验结果表明Mn在催化过程中起到重要的作用且Mn/Fe比对MB降解效果有很大影响。在Mn/Fe为8的时候,复合金属氧化物体现出了最好的光催化活性,在加入200 mg NaHSO后,60 min后MB的去除率达到了92%。除了确定Mn在催化过程中起到的重要作用及Mn/Fe比对MB降解效果的影响,同时,XRD、XPS、ICP-OES等分析结果表明FeMnCo-LDO氧化物也具备良好得的稳定性和重复使用性。(3)在自由基的捕获实验中,分别加入羟基自由基(·OH)清除剂叔丁醇(t-BuOH);空穴(h)清除剂乙二胺四乙酸二钠(EDTA-Na);超氧基(O·)清除剂苯醌(BQ)及Mn(Ⅲ)络合剂焦磷酸钠(PP)后,FeMnNi-LDO(FeMnCo-LDO)/NaHSO/Light催化体系反应90 min后对MB的降解率分别为降低约1%;10%;50%和30%。表明O·以及Mn(Ⅲ)为主要的活性物质,h活性较弱,而·OH与反应无关。

关键词：亚硫酸氢钠铁锰镍氧化物铁锰钴氧化物光催化效率亚甲基蓝

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