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土壤微生物铁循环及其环境意义

土壤学报 2014年第4期51卷 683-698页

作者：胡敏李芳柏广东省生态环境与土壤研究所广州510650

铁是土壤中重要的高活性高丰度元素。铁的生物地球化学循环包括铁还原与亚铁氧化两个过程,需要微生物提供基本驱动力,已经成为陆地表层系统研究的国际热点。铁循环控制着土壤有机物矿化、反硝化、甲烷产生、重金属固定等环境过程,是连... 详细信息

铁是土壤中重要的高活性高丰度元素。铁的生物地球化学循环包括铁还原与亚铁氧化两个过程,需要微生物提供基本驱动力,已经成为陆地表层系统研究的国际热点。铁循环控制着土壤有机物矿化、反硝化、甲烷产生、重金属固定等环境过程,是连结土壤养分循环与污染物转化的纽带。从生物地球化学循环的角度,综述了微生物作用下的铁还原、亚铁氧化过程及其主要微生物类群,重点论述了厌氧条件铁还原与亚铁氧化的环境效应及其地球化学机理,以及铁还原与亚铁氧化两个过程的协调及其调控因子。本文将有助于深入理解地球表层的关键环境过程与驱动机制。

关键词：亚铁氧化铁还原土壤环境意义铁循环微生物

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铁还原氧化铜的实验探索

化学教学 2005年第4期 19-19页

作者：戚万友施庄初级中学江苏阜宁224431

在人教版全日制普通高级中学化学教科书(实验修订本·必修加选修)第二册第四章第二节中介绍有关铁的化学性质时,做了铁与水的反应实验,说明铁能夺取水中的氧而置换出氢气,从中可知铁在高温的条件下能够夺取某些非金属氧化物中的氧,而笔... 详细信息

在人教版全日制普通高级中学化学教科书(实验修订本·必修加选修)第二册第四章第二节中介绍有关铁的化学性质时,做了铁与水的反应实验,说明铁能夺取水中的氧而置换出氢气,从中可知铁在高温的条件下能够夺取某些非金属氧化物中的氧,而笔者经过研究发现,铁还能够夺取氧化铜中的氧而置换出单质铜.

关键词：氧化铜实验铁还原化学教科书金属氧化物化学性质高级中学人教版置换单质

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双系统耦合增强电芬顿效率策略

双系统耦合增强电芬顿效率策略

作者：雷炜东中南民族大学

学位级别：硕士

随着第二次工业革命以来,塑料制品的需求爆发性增长,由此造成的环境问题日益严重。其中作为塑化剂的邻苯二甲酸二甲酯(Dimethyl phthalate,DMP),因对人体健康造成威胁而受到重视。在用于污水水处理领域的高级氧化技术(Advanced oxidatio... 详细信息

随着第二次工业革命以来,塑料制品的需求爆发性增长,由此造成的环境问题日益严重。其中作为塑化剂的邻苯二甲酸二甲酯(Dimethyl phthalate,DMP),因对人体健康造成威胁而受到重视。在用于污水水处理领域的高级氧化技术(Advanced oxidation process,AOPs)中电芬顿(Electro-Fenton,EF)技术的低成本、高效率具有明显优势,成为重点研究对象。在电芬顿过程中,阴极还原产生的HO含量往往决定了·OH的数量,也决定了电芬顿运行的效率。因此将电位设定在HO电流效率最高的电位上,即最有利于两电子氧还原(Two-electron oxygen reduction reaction,2e-ORR)的电极过程,是目前电芬顿最普遍采用的电位设置方法。但是2e-ORR为多电子参与还原过程,在电极界面上发生2e-ORR的电位要高于运行铁还原(Ferric ironred Reduction reaction,FeRR)电极过程的最佳电位。虽然在电芬顿降解过程中,单一设置较高的2e-ORR的电位可以保证HO的产率,但是FeRR在较高的电位会被抑制,这种方式会降低电芬顿的降解效率。在体系通过施加较低恒电位运行EF,阴极能提高Fe还原效率,但是会由于HO的产量不足使得电芬顿效率的降低。如何保证2e-ORR与FeRR两个高效稳定的运行,对于提升电芬顿的降解效率有着重大意义。为此,本课题通过提出以下三种方法策略,尝试在原有的2e-ORR电芬顿降解体系中系统内引入FeRR,最终达到提升EF降解效率,减少能耗目的。策略一.双系统双阴极均相电芬顿降解有机污染物在传统电芬顿的基础上引入FeRR系统,形成双系统电芬顿。在该体系下石墨毡作为氧还原阴极的电极设置在最佳电位为-0.9 V vs.SCE,石墨毡作为铁还原电极设置在最佳电位为0 V vs SCE。在100 m L的溶液体系下(p H=3,0.1 m M NaSO,0.4 m M Fe,DMP初始浓度0.25 m M),能去除DMP达97.82%。在该体系下重复5次降解,30min仍然能降解98.28%的污染物。对于塑化剂以及塑化剂的衍生物,都有很好的降解效果。同时该体系在120 min内能矿化69.3%的污染物,比耗能2.355×10 k J·kgTOC低于只运行氧还原系统传统电芬顿体系。对于FeRR系统的引入可以提高双系统电芬顿中Fe的还原,提高羟基自由基的生成进而提高污染物降解效率。策略二.双系统双阴极多相电芬顿降解有机污染物在传统的单电极电芬顿基础上,引入一个石墨毡负载FeO(FeO@GF)的电极作为铁还原的,形成双阴极电芬顿体系,同时采用流通式反应器,将两个系统进行耦合。实验结果表明,双阴极电芬顿体系中,氧还原电极施加最佳电位为-0.6 V vs.SCE,FeO@GF电极最佳电位为0.1 V vs.SCE。在上述条件下,150 ml的0.1 M NaSO和0.25 m M DMP溶液中,0.3 L·minO流速,初始p H为3,运行60 min后DMP去除率达到100%。策略三.双系统单阴极多相电芬顿降解污染物石墨毡通过简单的酸洗、浸泡4 m MFeCl后,通过马弗炉220℃加热1 h,合成出负载Fe OCl的石墨毡电极。通过在-0.9 V的氧还原电位与-0.1V铁还原电位之间的电位振荡的实现双系统的切换,可以在45分钟内将100 m L体系内0.1m M DMP降解。通过HCl重新活化后的电极循环5次,双系统电芬顿仍然能降解89.70%的DMP。通过自由基的淬灭与捕获发现,单阴极系统电芬顿的主要通过是提高·OH的产量,提高污染物降解的能力。

关键词：电芬顿多相芬顿塑化剂铁还原氧还原

氧化还原介体强化剩余污泥中Fe2+及蓝铁石生成机制研究

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氧化还原介体强化剩余污泥中Fe2+及蓝铁石生成机制研究

作者：朱念西安理工大学

学位级别：硕士

铁还原效果是蓝铁石晶体生成的限制性因素。氧化还原介体(redox mediators,ROMs)是一类可逆地被氧化和还原的化合物,其可以增快反应中电子的传递速率,提高生物氧化还原反应速率。本研究聚焦于ROMs对剩余污泥厌氧过程中铁还原及蓝铁石生... 详细信息

铁还原效果是蓝铁石晶体生成的限制性因素。氧化还原介体(redox mediators,ROMs)是一类可逆地被氧化和还原的化合物,其可以增快反应中电子的传递速率,提高生物氧化还原反应速率。本研究聚焦于ROMs对剩余污泥厌氧过程中铁还原及蓝铁石生成的影响;探究ROMs协同氯化铁(FeCl3)投加对厌氧过程中铁及磷迁移转化、蓝铁石生成及有机物释放的影响;此外,以沸石作为晶种,探究其对蓝铁石结晶法磷回收的影响,并通过响应曲面法确定磷回收工艺的最佳条件。主要研究成果表明:(1)ROMs的投加可有效提高厌氧过程中铁还原速率和效率,投加1 mmol/L蒽醌-2-磺酸钠(AQS)、100 μmol/L 1,2-萘醌-4-磺酸钠(NQS)或5 g/L生物炭(BC)至剩余污泥厌氧发酵系统,88.44%～90.90%的Fe3+被还原,其最大铁还原速率是对照组的1.64～1.84倍。ROMs的投加促进了污泥中Loosely-P向Fe-P转化,但当BC投加量>5 g/L时,会抑制磷释放。投加AQS和NQS后生成的蓝铁石晶体与污泥混合在一起,而投加BC后会有部分蓝铁石晶体吸附在BC表面。投加AQS和NQS可促进有机物释放,其中投加4 mmol/L AQS后,上清液溶解性化学需氧量(SCOD)、NH4+、蛋白质及多糖浓度最大值分别是对照组的4.20、2.79、4.25及2.87倍,而投加BC后有机物浓度稍低于对照组。(2)ROMs与柠檬酸(CA)对铁还原有协同促进作用,投加ROMs、CA后铁还原速率较对照组和仅投加FeCl3组提高了 68.94%～81.30%和11.12%-19.25%,同时最大铁还原速率是其1.26～2.34倍和1.02～1.89倍。投加ROMs、FeCl3和CA后厌氧末期上清液PO43-浓度小于0.5 mg/L。铁还原效果与污泥中Fe-P占比呈正相关,投加NQS更有利于形成尺寸更大的蓝铁石晶体。投加AQS和CA后显著促进了有机物水解,其SCOD浓度最大值是对照组的5.50倍。投加AQS、NQS及CA后会促进蛋白质和多糖的释放,其蛋白质和多糖浓度最大值是对照组的1.10～2.87倍和1.14～2.79倍,而投加BC后蛋白质和多糖浓度有所降低。(3)依据单因素实验结果,以沸石粒径40目(250～425 μm)、沸石投加量0.1 g/L和搅拌时间40 min为三因素三水平响应曲面法中心点,通过响应曲面法确定磷回收工艺的最佳参数为:沸石投加量为0.12 g/L,沸石粒径为40目,搅拌时间为41 min,最佳磷回收率为99.13%。

关键词：剩余污泥厌氧发酵氧化还原介体铁还原蓝铁石

氧化还原介体强化剩余污泥中蓝铁石法磷回收研究

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氧化还原介体强化剩余污泥中蓝铁石法磷回收研究

作者：李瑶西安理工大学

学位级别：硕士

针对当前蓝铁石法磷回收率低、蓝铁石生成量小等问题,本研究聚焦于以氧化还原介体强化厌氧消化过程中Fe2+及蓝铁石晶体的生成,探究了氧化还原介体及不同铁源对剩余污泥厌氧消化过程中Fe(Ⅲ)还原、磷形态转化、蓝铁石晶体生成及有机物组... 详细信息

针对当前蓝铁石法磷回收率低、蓝铁石生成量小等问题,本研究聚焦于以氧化还原介体强化厌氧消化过程中Fe2+及蓝铁石晶体的生成,探究了氧化还原介体及不同铁源对剩余污泥厌氧消化过程中Fe(Ⅲ)还原、磷形态转化、蓝铁石晶体生成及有机物组分的影响;此外,以比表面积大、内部孔径多的沸石做晶种,探究了不同反应条件下沸石对蓝铁石结晶的影响,并利用响应曲面法确定了最佳工艺条件。研究结果表明:(1)氧化还原介体的投加可有效提高厌氧过程中铁还原速率和效率,且蒽醌-2-二磺酸(AQS)强化效果优于核黄素(VB2)。其中,AQS-4mmol/L和VB2-15μmol/L组最大铁还原速率分别是空白组的2.48和1.55倍,铁还原效率分别较空白组提高58.74%、56.44%。同时,氧化还原介体的投加促进了厌氧过程中残余磷Residual-P向铁结合磷Fe-P的转化,VB2-15μmol/L和AQS-4mmol/L组Fe-P 比例分别较空白组提高12.34%和17.85%。最终确定最佳氧化还原介体投加组为AQS-4mmol/L,此时有机物大量水解,有利于异化铁还原与相关微生物的生长代谢。(2)剩余污泥中氧化还原介体AQS的投加显著促进了厌氧过程中铁还原速率和效率,其中投加AQS的FeOOH、Fe2O3组最大铁还原速率分别是空白组的20.68倍和6.69倍,铁还原效率分别比空白组提高了 142..13%和49.83%。投加AQS的FeOOH组在厌氧第2天时可提取Fe2+含量便达到稳定,约70.33%的Fe3+被还原,且厌氧第2天时污泥中Fe-P占比较对照组提高了41.28%,但随厌氧时间的持续污泥中Al3+的存在使厌氧结束时Fe-P占比显著减低。AQS的投加显著降低了厌氧消化的氧化还原电位和pH值,强化了铁还原所需的还原性环境。(3)AQS的投加显著促进了剩余污泥中有机物的水解,营造了厌氧系统内微生物与铁化合物之间电子传递的良好环境。其中投加AQS的FeOOH和Fe2O3组厌氧末期蛋白质含量分别比对照组提高了 275.83%和358.03%,多糖含量分别是对照组的5.12倍和3.67倍,SCOD值分别比对照组高17.49%和17.99%,氨氮含量从厌氧初期就显著高于对照组,分别是对照组的1.75倍和1.93倍,这有利于缓解消化初期底物匮乏时微生物对有机物的需求。改变铁源类型对有机物水解几乎无影响。(4)低浓度沸石作晶种(≤0.2 g/L)对蓝铁石结晶的强化作用更为明显,在沸石投加量为0.2g/L时利用响应曲面法确定出最佳蓝铁石法磷回收工艺条件为初始pH 8.0、Fe/P=1.8:1、搅拌时间为15min。适量沸石的存在增强了产物的沉降性能,使蓝铁石在沸石上不断吸附结晶并生长,但当沸石投加量增加至1.0 g/L时晶体形状由圆块状变为板状,粒径显著减小。

关键词：厌氧消化氧化还原介体铁还原蓝铁石磷回收

厦门西溪河口沉积物中磷、铁和硫的地球化学行为及耦合关系

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厦门西溪河口沉积物中磷、铁和硫的地球化学行为及耦合关系

作者：吴锦烨厦门大学

学位级别：硕士

河口是全球环境变化影响的敏感地区,也是海-陆相互作用的活跃区域,河口沉积物中物质迁移和释放等地球化学过程具有独特的复杂性,其中磷的地球化学行为关系着河口地区的污染问题。研究磷的地球化学行为,尤其是从“源”到“汇”摸清楚磷... 详细信息

河口是全球环境变化影响的敏感地区,也是海-陆相互作用的活跃区域,河口沉积物中物质迁移和释放等地球化学过程具有独特的复杂性,其中磷的地球化学行为关系着河口地区的污染问题。研究磷的地球化学行为,尤其是从“源”到“汇”摸清楚磷的迁移转化行为,并且从多层次多角度了解磷与其它元素的耦合关系,可以为控制水体磷的外源输入、内源释放,以及治理水体磷污染提供理论支持。近年来,随着河口区的外源磷输入得到有效的控制,沉积物内源磷的大量释放问题日益凸显,已经成为全球海洋环境地球化学研究的热点。所选研究区域西溪是厦门市同安区的最大河流,是区内主要的工农业、生活用水来源,研究其内源磷释放机制,尤其是磷与铁、硫的耦合关系,对于内源磷污染的控制具有重要意义。本文采用了薄膜扩散梯度技术(DGT)和薄膜扩散平衡技术(HR-Peeper),来原位、高分辨率获取西溪表层沉积物中的有效态磷、铁、硫和孔隙水中的溶解态铁、磷。通过6个采样点位的布置,分别对西溪河流下游、河口区域和海岸带区域进行沉积物以及孔隙水的采样研究。并且通过夏季冬季不同季节的样品结果进行对比分析,分析了磷、铁和硫浓度随时空变化的相关性,以及磷在孔隙水和上覆水之间的扩散通量。主要获得了以下几点认识:(1)有机质含量从河口区域到河流下游区域再到海岸带区域依次降低,且冬季总体高于夏季。此外,较高DGT有效态铁和硫浓度的出现深度,指示了沉积物氧化带冬季较夏季深;(2)DGT有效态铁和硫的分布呈现一定的负相关,尤其是二者的高值区交错分布,表明铁的异化还原和硫酸盐还原之间存在着明显的竞争关系,并且在冬季沉积物有机质相对充足但氧化带较深的情况下,二者的竞争更加明显;(3)夏季沉积物中的磷释放与硫的总体相关性较差,冬季较好,而夏季沉积物中的磷释放与铁的总体相关性较好,冬季较差,说明夏季的内源磷释放主要受到铁异化还原的影响,铁占据主导地位,而冬季硫酸盐还原相对占据主导地位,控制内源磷的释放;(4)夏季孔隙水中溶解态磷的浓度低于冬季,且夏季沉积物的磷主要以上覆水向孔隙水释放补给为主,而冬季则完全相反,以沉积物内源磷释放为主

关键词：磷-铁-硫耦合关系 DGT、HR-Peeper 沉积物-孔隙水界面硫酸盐还原铁还原

江汉平原浅层含水层中土著硫酸盐还原菌对砷迁移释放的影响

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地球科学 2021年第2期46卷 652-660页

作者：徐雨潇郑天亮高杰邓娅敏蒋宏忱中国地质大学环境学院湖北武汉430078 中国地质大学地质调查研究院湖北武汉430074 中国地质大学生物地质与环境地质国家重点实验室湖北武汉430078

硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio J... 详细信息

硫酸盐还原菌是厌氧环境中参与砷形态转化的重要微生物种群,其介导的生物地球化学循环过程对铁氧化物表面吸附态砷迁移转化的影响亟待深入研究.选取江汉平原典型高砷含水层原位沉积物分离纯化出一株严格厌氧硫酸盐还原菌Desulfovibrio JH-S1,对其进行砷和铁还原能力鉴定,并通过模拟培养实验探究硫酸盐还原菌参与下的铁矿物相转化对吸附态砷迁移的影响.Desulfovibrio JH-S1具有Fe(Ⅲ)还原能力,无硫和有硫体系中Fe(Ⅲ)均能被还原,但在硫酸盐充足条件下铁还原量显著增加;该菌株不具备As(Ⅴ)还原能力,但添加硫酸盐的培养体系中As(Ⅴ)去除率可达96%以上.Desulfovibrio JH-S1能够还原硫酸盐从而促进载砷的水铁矿还原转化为纤铁矿,并导致吸附的砷释放.江汉平原高砷含水层土著硫酸盐还原菌兼具硫酸盐/铁还原功能,参与了高砷含水层系统中砷-铁-硫耦合循环,对高砷地下水的形成具有重要作用.

关键词：硫酸盐还原菌铁还原砷地下水江汉平原水文地质

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酒石酸泰乐菌素在富铁土壤中的迁移转化

酒石酸泰乐菌素在富铁土壤中的迁移转化

作者：梁健铭华南农业大学

学位级别：硕士

随着全世界范围内抗生素药物的使用量逐年增长,大量抗生素以母体或是代谢产物的形式进入自然环境中,给环境安全带来威胁。其中,大部分进入环境中的抗生素来自于禽畜养殖业,主要类型是兽用抗生素。因此,研究兽用抗生素在水、土环境中的... 详细信息

随着全世界范围内抗生素药物的使用量逐年增长,大量抗生素以母体或是代谢产物的形式进入自然环境中,给环境安全带来威胁。其中,大部分进入环境中的抗生素来自于禽畜养殖业,主要类型是兽用抗生素。因此,研究兽用抗生素在水、土环境中的吸附解吸特性以及迁移转化,对防治抗生素的环境污染有着重要意义。本论文以常用的兽用抗生素酒石酸泰乐菌素为研究对象,采用序批式实验系统地研究了其在华南地区的三种富铁的土壤(砖红壤、腐殖质土、红壤)中的吸附解吸行为及特性;并在此基础上选用对酒石酸泰乐菌素吸附能力最强的砖红壤构建土柱系统,研究淹水土柱对酒石酸泰乐菌素的吸附解吸特性以及去除效果。论文取得以下研究结果:(1)砖红壤(soil a)、腐殖质土(soil b)和红壤(soil c)对水中酒石酸泰乐菌素均能在30min内快速吸附,在12小时到达吸附平衡。酒石酸泰乐菌素在三种土壤上的吸附等温曲线均可用Henry模型很好的拟合,其吸附容量K分别为10.253L/kg、3.021L/kg和6.992L/kg,全铁含量最高的砖红壤对酒石酸泰乐菌素吸附容量最高。(2)在pH4-9和不同离子类型的条件下研究了三种土壤对酒石酸泰乐菌素的吸附-解吸特点。发现三种土壤对酒石酸泰乐菌素的吸附机理主要为离子交换,其吸附能力与有机质含量、环境p H和离子类型等因素相关。砖红壤、腐殖质土、红壤三种土壤的吸附容量最高时p H值分别为8、9、7。对不同离子类型的研究发现溶液中阳离子会降低酒石酸泰乐菌素在三种土壤中的吸附容量,2价阳离子的影响普遍大于1价阳离子,在soil a和soil b中,不同阳离子的影响如下:Mg≈Ca>NH≈K>Na;在soil c中则是Mg≥Ca>Na>NH≈K。(3)砖红壤构建的土柱系统可以快速吸附去除水中酒石酸泰乐菌素。在其初始浓度分别为20mg/L和2mg/L时,系统间隙水中酒石酸泰乐菌素在1小时内去除率可达到80.06%和82.61%。微生物活动对土壤颗粒上吸附的酒石酸泰乐菌素具有去除、降解效果,在较长滞留时间(10天)内,无灭菌处理的淹水土柱系统对酒石酸泰乐菌素总的去除率(间隙水中和土壤颗粒)可以达到74.05%,远高于灭菌处理的淹水土柱系统。(4)铁还原预处理不会显著影响土柱吸附酒石酸泰乐菌素的能力。在1小时内,无铁还原预处理组、铁还原预处理组和强烈铁还原预处理组的间隙水中酒石酸泰乐菌素去除率分别为96.28%、95.11%和96.01%,无显著差异(P>0.05);第10天时,三组水中去除率分别达到87.8%、90.71和89.53%,无显著差异(P>0.05)。但对于土壤颗粒上已吸附的酒石酸泰乐菌素,铁还原反应可以促进其解吸。经铁还原预处理后的淹水土柱系统中形成Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)固相界面,可以与过硫酸盐构成过硫酸盐-类芬顿氧化体系降解淹水土柱中间隙水中酒石酸泰乐菌素,在本研究中有活跃铁还原反应的淹水土柱中,通过该反应对酒石酸泰乐菌素的去除率可以达到56.8%。

关键词：抗生素酒石酸泰乐菌素土壤吸附铁还原

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氢气还原氧化铁动力学的研究(英文)

Chinese Journal of Chemical Engineering 2012年第1期20卷 10-17页

作者：侯宝林张海英李洪钟朱庆山 State Key Laboratory of Multi-phase Complex Systems Institute of Process EngineeringChinese Academy of SciencesBeijing 100190China

Kinetics parameters of iron oxide reduction by hydrogen were evaluated by the isothermal method in a differential micro-packed bed.Influence of external diffusion,internal diffusion and heat transfer on the intrinsic reaction rate was investigated and the conditions free of internal and external diffusion resistance have been deter-mined.In the experiments,in order to correctly evaluate the intrinsic kinetics parameters for reducing Fe2O3 to Fe3O4,the reaction temperatures were set between 440 °C and 490 °C.However,in order to distinguish the reduc-tion of Fe3O4 to FeO from that of FeO to Fe,the reaction temperature in the experiment was set to be greater than 570 °C.Intrinsic kinetics of iron oxide reduction by hydrogen was established and the newly established kinetic models were validated by the experimental data.

关键词：反应动力学氧化氢铁还原氧化还原动力学参数 Fe3O4 实验数据反应温度