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土壤铁矿物的生物-非生物转化过程及其界面重金属反应机制的研究进展

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土壤学报 2022年第1期59卷 54-65页

作者：胡世文刘同旭李芳柏石振清广东省科学院生态环境与土壤研究所广州5106501 华南理工大学环境与能源学院广州510006

铁矿物作为土壤的重要组成成分,一般可通过吸附、络合和共沉淀等方式影响重金属的生物有效性和毒性。此外,土壤中有机物的存在会影响铁矿物的转化,导致转化产物的结构和表面特性发生改变,进一步影响重金属的环境行为。本文从铁矿物、有... 详细信息

铁矿物作为土壤的重要组成成分,一般可通过吸附、络合和共沉淀等方式影响重金属的生物有效性和毒性。此外,土壤中有机物的存在会影响铁矿物的转化,导致转化产物的结构和表面特性发生改变,进一步影响重金属的环境行为。本文从铁矿物、有机质和重金属等要素入手,综述了反应pH、温度、亚铁和微生物等因素影响下土壤铁矿物非生物和生物转化过程、土壤有机物对铁矿物转化过程的影响机制、土壤铁矿物界面重金属反应机制以及土壤铁矿物-有机质相互作用下的重金属反应机制。最后,对今后在复杂的自然环境中深入揭示铁矿物转化机制、原位观测重金属在矿物-水界面的微观反应机制以及预测和评估重金属的归趋等有关方向进行了展望。

关键词：铁矿物重金属有机质矿物转化反应机制

电解质及曝气条件对酸性铁电絮凝成矿及其固载重金属的影响

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环境化学 2024年第3期43卷 816-827页

作者：易苁利黄子元马欢心冯春华华南理工大学环境与能源学院广州510006 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

本文针对酸性重金属废水开展了一系列铁电絮凝实验,重点考察不同电解质种类以及曝气与否对形成铁矿物种类和絮凝性能的影响.研究发现,酸性电絮凝过程可分为铁积累阶段和成矿阶段,积累阶段主要是Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的生成与富集,矿物形成和重... 详细信息

本文针对酸性重金属废水开展了一系列铁电絮凝实验,重点考察不同电解质种类以及曝气与否对形成铁矿物种类和絮凝性能的影响.研究发现,酸性电絮凝过程可分为铁积累阶段和成矿阶段,积累阶段主要是Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的生成与富集,矿物形成和重金属去除主要发生在成矿阶段.使用NaNO_(3)作为电解质易使铁阳极钝化,导致低成矿量和重金属去除率;在无曝气条件下NaCl、Na_(2)SO_(4)、NaH_(2)PO_(4)电解质体系产生的主要铁矿物分别为磁铁矿、绿锈和蓝铁矿;曝气条件下NaCl、Na_(2)SO_(4)体系产生氢氧化铁,NaH_(2)PO_(4)体系产生磷酸铁.重金属固载实验结果表明,磁铁矿和绿锈对Cd(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)均表现出优异的吸附效果,但磁铁矿对于Cd(Ⅱ)的吸附效率高于绿锈;蓝铁矿和磷酸铁对Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)吸附效果优异,对Ni(Ⅱ)较差;氢氧化铁絮体对4种重金属的固载效果均较差.浸出实验说明磁铁矿和绿锈对重金属固载稳定性优于其他铁矿物.研究结果为铁电絮凝技术应用于酸性重金属废水处理提供重要证据.

关键词：电絮凝支持电解质曝气铁矿物重金属固载

溶解性有机质介导下铁矿物-水界面的17α-乙炔基雌二醇微生物降解机制

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溶解性有机质介导下铁矿物-水界面的17α-乙炔基雌二醇微生物降解...

作者：林艳婷昆明理工大学

学位级别：硕士

17α-乙炔基雌二醇(EE2)作为天然水域中典型的环境内分泌干扰物(EDCs)之一,即使较低的环境浓度也会严重危害生态系统和人体健康。天然水体中普遍存在的溶解性有机质(DOM)对EE2的降解起着关键作用,而水环境中的铁矿物及铁元素,在光照条... 详细信息

17α-乙炔基雌二醇(EE2)作为天然水域中典型的环境内分泌干扰物(EDCs)之一,即使较低的环境浓度也会严重危害生态系统和人体健康。天然水体中普遍存在的溶解性有机质(DOM)对EE2的降解起着关键作用,而水环境中的铁矿物及铁元素,在光照条件下可以通过电子转移与其他活性物质产生活性氧物质(ROS)降解EE2,同时,DOM会促进铁矿物的表面溶解产生Fe(Ⅱ),介导EE2的光化学转化。由于微生物降解是EE2在水环境中重要的迁移途径,在好氧条件下,水中溶解氧不断从微生物分泌物中的氧化还原酶中获得单个电子,生成超氧化物(O),O进一步利用电子和水中的H生成过氧化氢(HO),并与水环境中Fe(Ⅱ)发生芬顿反应降解EE2。因此,探明在水环境中共存的DOM、铁和微生物三者之间的交互作用以及它们对EE2的降解机制,对自然水体中持续存在的有机物的环境行为具有重要意义。本研究将EE2作为目标污染物,选取了三种在自然界中具有不同理化性质的铁矿物(磁铁矿、黄铁矿、针铁矿)作为代表性铁矿物,腐殖酸(HA)作为代表性DOM,探究了三种铁矿物对EE2和HA的吸附机理。并构建铁矿物-HA-微生物体系降解EE2,探究铁矿物和DOM之间的相互作用,同时,考察单一微生物降解体系的降解机制,并探究铁矿物-HA-微生物降解体系的降解机制。经过分析,得到以下结论:(1)由于三种铁矿物的比表面积、孔体积、孔径等存在差异,故而对EE2和HA的吸附性能有所差异。其中,黄铁矿在酸性条件下对两者的吸附效果最好,对EE2的吸附平衡时间约为5小时,吸附平衡量达到1 mg/g;对HA的吸附平衡时间约为20小时,最大吸附量为3 mg C/L。(2)在HA或铁矿物单独介导,以及HA耦合铁矿物介导的微生物降解EE2实验中,黄铁矿-HA介导的微生物降解体系在酸性条件下对EE2的降解效果最优,EE2在7天内降解了48%。磁铁矿与针铁矿对微生物降解EE2没有明显的促进作用。(3)对微生物多样性分析发现,富含铁矿物的环境会影响细菌的生物多样性,部分细菌被消灭,适应铁矿物和EE2环境的细菌成为了优势菌种。在黄铁矿体系中,反应后的Enterobacter占据了主体地位;在磁铁矿、针铁矿和Fe Cl体系中,反应后Gammaproteobacteria的丰度有显著的上升,说明Gammaproteobacteria对污染物的去除具有促进作用。(4)磁铁矿反应后表面性质无明显变化,针铁矿经过反应后生成次生矿物菱铁矿,黄铁矿的Fe-S键在微生物反应过程中受到攻击。HA的腐殖化程度和芳香性均明显降低,且HA的微生物分泌物响应值明显提高。

关键词： 17α-乙炔基雌二醇溶解性有机质微生物降解铁矿物

半胱氨酸/铁矿物活化过硫酸盐降解阿特拉津性能

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半胱氨酸/铁矿物活化过硫酸盐降解阿特拉津性能

作者：郭雨欣华中农业大学

学位级别：硕士

农药化学化学品污染问题已成为迫切需要解决的环境问题之一。阿特拉津(2-氯-4-乙基胺-6-异丙基胺-1,3,5-三嗪)是全世界范围内普遍使用的除草剂,能够有效抑制甘蔗、小麦、高粱、坚果和玉米田中阔叶型杂草生长。喷洒的阿特拉津除草剂经过... 详细信息

农药化学化学品污染问题已成为迫切需要解决的环境问题之一。阿特拉津(2-氯-4-乙基胺-6-异丙基胺-1,3,5-三嗪)是全世界范围内普遍使用的除草剂,能够有效抑制甘蔗、小麦、高粱、坚果和玉米田中阔叶型杂草生长。喷洒的阿特拉津除草剂经过地表径流或土壤淋溶进入地表水和地下水系统,残留时间长,难被自然界降解。阿特拉津长期暴露会对动物生殖繁衍和人体健康产生不利影响,迫切需要发展绿色高效污染控制技术消除水环境中存在的阿特拉津污染。铁矿物活化过硫酸盐是目前具有应用前景的高级氧化技术手段,然而其降解有机污染物的效率受限于Fe(Ⅱ)离子的生成和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)间的转化速率。半胱氨酸是自然界广泛存在的天然铁还原剂,存在于自然水体中。其含有的巯基官能团,具有络合溶解铁矿物释放Fe(Ⅱ)离子的功能,能够促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)。本文旨在研究半胱氨酸对铁矿物(磁铁矿、赤铁矿和黄铁矿)活化过硫酸盐降解阿特拉津性能的影响及其作用机制。主要结论如下:(1)半胱氨酸均能显著促进三种铁矿物(磁铁矿、赤铁矿和黄铁矿)活化过硫酸盐降解阿特拉津的效率,但不同体系对阿特拉津的降解性能具有一定差距。当不添加半胱氨酸时,FeO/PS、FeO/PS和Fe S/PS对阿特拉津的降解效率分别为9.3%、7.7%、31.4%。当添加半胱氨酸后,FeO/PS、FeO/PS和Fe S/PS对阿特拉津的降解效率分别达到75.3%、45.8%、68.2%。铁矿物、过硫酸盐和半胱氨酸的投加量均在一定范围内提升阿特拉津的降解率,而过量的投加会抑制阿特拉津的降解。Cl和HCO均会明显抑制阿特拉津降解,其中HCO的抑制效果更为明显。阿特拉津的降解效率在酸性条件下明显优于碱性条件。(2)半胱氨酸/铁矿物活化过硫酸盐的主要物种均是二价铁,但半胱氨酸与不同铁矿物活化过硫酸盐的过程机制存在差异。磁铁矿中含有的二价铁可以直接活化过硫酸盐,半胱氨酸中的巯基(-SH)将氧化生成的三价铁和磁铁矿中本身的三价铁还原为二价铁,形成铁循环。-SH失去电子后生成-S~·,两个-S~·快速生成-SS-,使半胱氨酸形成胱氨酸。紧接着,胱氨酸经·OH还原为半胱氨酸形成半胱氨酸/胱氨酸循环。与磁铁矿不同的是,赤铁矿不能直接活化过硫酸盐,半胱氨酸先将赤铁矿中的三价铁还原为亚铁,亚铁再活化过硫酸盐降解阿特拉津。黄铁矿也能通过自身含有的二价铁直接活化过硫酸盐。但与磁铁矿不同,黄铁矿本身含有的S与半胱氨酸共同参与铁循环。(3)半胱氨酸与不同铁矿物活化过硫酸盐降解阿特拉津主要活性物种均是SO和·OH,但阿特拉津的降解路径不同。FeO/PS/Cys体系中阿特拉津降解路径有3条,路径一为阿特拉津经过与SO反应脱乙基,再次经过与·OH发生取代反应并脱除氨基;路径二为在阿特拉津乙基处加氧,之后又会有两种不同的路径生成不同的降解产物,通过脱异丙基,或先与·OH反应发生脱氯-羟基化,再脱甲基;路径三是只经过脱氯-羟基化;FeO/PS/Cys体系仅有1条,阿特拉津先与SO反应进行脱乙基,之后再与·OH反应的同时脱氨基;Fe S/PS/Cys体系具有两条路径一为阿特拉津经过与SO反应脱乙基,再次经过与SO发生螯合反应脱异丙基;路径二为在阿特拉津乙基处加氧,再通过脱异丙基。

关键词：铁矿物半胱氨酸过硫酸盐阿特拉津降解

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基于铁矿物还原的拜耳法赤泥熟料烧结

中南大学学报（自然科学版） 2015年第7期46卷 2398-2404页

作者：李小斌刘楠齐天贵王一霖刘桂华周秋生彭志宏中南大学台金与环境学院湖南长沙410083 中南大学粉末冶金研究院湖南长沙410083

利用铁化合物在熟料烧结过程中可被煤粉还原为单质铁的特性,实验研究赤泥炉料在还原烧结条件下的反应行为和性质。研究结果表明：在还原烧结条件下,赤泥熟料的熔化温度大于1 250℃,且烧结炉料的铁铝比（即Fe2O3与Al2O3的物质的量比n（Fe... 详细信息

利用铁化合物在熟料烧结过程中可被煤粉还原为单质铁的特性,实验研究赤泥炉料在还原烧结条件下的反应行为和性质。研究结果表明：在还原烧结条件下,赤泥熟料的熔化温度大于1 250℃,且烧结炉料的铁铝比（即Fe2O3与Al2O3的物质的量比n（Fe2O3）/n（Al2O3））对熟料的熔化温度和熟料中氧化铝的溶出率无显著影响,高铁赤泥熟料的烧结温度和烧结温度范围显著提高;还原烧结赤泥熟料中氧化铝和氧化钠的溶出率随烧结温度的升高而升高,而与炉料配煤质量分数和钙硅比之间存在极值性关系,适当提高炉料的碱比有利于提高熟料中Al2O3的溶出率;赤泥熟料还原烧结的适宜条件是：温度为1 200～1 250℃,炉料碱铝比NR≈1.10,钙硅比CR=1.6～1.7,配煤质量分数wc≈6%。在该还原烧结条件下,铁铝比n（Fe2O3）/n（Al2O3）为0.3的赤泥熟料中Al2O3的溶出率可达91%～93%,Na2O的溶出率大于92%。

关键词：拜耳法赤泥熟料烧结铁矿物还原

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闪速磁化焙烧及铁矿物的微观相变特征

中南大学学报（自然科学版） 2009年第5期40卷 1172-1177页

作者：罗立群余永富张泾生武汉理工大学资源与环境工程学院湖北武汉430070 矿物资源加工与环境湖北省重点实验室湖北武汉430070 长沙矿冶研究院湖南长沙410012

针对酒泉钢铁(集团)公司粒度小于0.30mm的富含镜铁矿、褐铁矿和镁(锰)菱铁矿难选铁粉料,介绍采用闪速磁化焙烧动态试验装置开发我国难选低品位细粒级铁矿资源的试验效果;对闪速磁化焙烧前、后相关产品进行光学显微镜观察、XRD和EPMA检... 详细信息

针对酒泉钢铁(集团)公司粒度小于0.30mm的富含镜铁矿、褐铁矿和镁(锰)菱铁矿难选铁粉料,介绍采用闪速磁化焙烧动态试验装置开发我国难选低品位细粒级铁矿资源的试验效果;对闪速磁化焙烧前、后相关产品进行光学显微镜观察、XRD和EPMA检测分析,研究焙烧前后铁矿物的相变情况及微观特性。研究结果表明:在弱还原气氛和740～800℃条件下,通过60s之内的闪速磁化焙烧处理,可获得铁品位为55.51%～55.35%的弱磁选铁精矿;弱磁性细粒铁矿物的相变均转变为龟裂较为发育的人造磁铁矿,产物中未见菱铁矿和强磁性的γ-Fe2O3;人造磁铁矿其镜下微观形貌与反光特征仍有差异,且由菱铁矿中的Mg和Mn特征元素含量有差别,可将其区分。

关键词：铁矿物闪速磁化焙烧相变微观特征

三水铝石型铝土矿还原溶出赤泥中铁矿物的富集与分离

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2020年第7期30卷 1980-1990页

作者：李小斌周兆宇王一霖周秋生齐天贵刘桂华彭志宏中南大学冶金与环境学院长沙410083 中南大学难冶有色金属资源高效利用国家工程实验室长沙410083 中南大学粉末冶金研究院长沙410083

研究3种高铁三水铝石型铝土矿的矿物学特征以及不同拜耳法溶出条件对铁矿物富集与分离的影响。结果表明,添加合适的有机物还原剂,例如甘油,可以促进伴生的一水硬铝石,一水软铝石和铝针铁矿的溶出,同时还可以促进针铁矿向赤铁矿转化。利... 详细信息

研究3种高铁三水铝石型铝土矿的矿物学特征以及不同拜耳法溶出条件对铁矿物富集与分离的影响。结果表明,添加合适的有机物还原剂,例如甘油,可以促进伴生的一水硬铝石,一水软铝石和铝针铁矿的溶出,同时还可以促进针铁矿向赤铁矿转化。利用拜尔法还原溶出处理高铝硅比三水铝石型铝土矿(A/S=25.41)可直接产出合格铁精矿(TFe>56%),实现赤泥的零排放。对于中低A/S的矿石(7.82和3.35),通过重选获得的铁精矿中相应全铁含量分别为52.05%和50.16%,铁回收率分别为65.13%和79.13%,赤泥排放量减少约50%以上。

关键词：三水铝石型铝土矿赤泥铁矿物富集矿物学特征

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某氰化尾渣中磁选回收铁试验研究

现代矿业 2024年第3期40卷 171-173页

作者：谢恩龙姜亚雄高起方周东云周光浪代生权云南黄金矿业集团股份有限公司昆明理工大学国土资源工程学院

为综合回收利用某含金银多金属氧化矿氰化尾渣中的铁,针对氰化尾渣进行了弱磁选和强磁选回收铁的试验研究。试验结果表明:在弱磁粗选磁场强度为238.85 kA/m,弱磁精选磁场强度为159.24 kA/m,弱磁粗选尾矿强磁选磁感应强度为1200 mT的条件... 详细信息

为综合回收利用某含金银多金属氧化矿氰化尾渣中的铁,针对氰化尾渣进行了弱磁选和强磁选回收铁的试验研究。试验结果表明:在弱磁粗选磁场强度为238.85 kA/m,弱磁精选磁场强度为159.24 kA/m,弱磁粗选尾矿强磁选磁感应强度为1200 mT的条件下,通过弱磁—强磁分选工艺,获得了全铁品位为64.08%、铁回收率为21.11%的弱磁铁精矿和全铁品位为45.81%、铁回收率为40.31%的强磁铁精矿,综合全铁回收率为61.42%,达到了综合回收利用铁资源的目的。

关键词：氰化渣铁矿物褐铁矿弱磁选高梯度磁选

铁细菌培养过程中低分子有机酸钠盐对含硫酸根铁矿物形成的影响

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岩石矿物学杂志 2021年第4期40卷 786-794页

作者：花敏张笛姜艾伶熊慧欣扬州大学环境科学与工程学院江苏扬州225127

普遍存在环境中的低分子有机酸盐对氧化亚铁硫杆菌的矿化产物(施氏矿和黄钾铁矾等铁矿物)会产生影响,从而导致环境中有毒重金属迁移转化发生变化。本文探讨了低分子有机酸钠盐对铁细菌HX3成长过程中代谢产物铁矿物的影响,并利用XRD、FTI... 详细信息

普遍存在环境中的低分子有机酸盐对氧化亚铁硫杆菌的矿化产物(施氏矿和黄钾铁矾等铁矿物)会产生影响,从而导致环境中有毒重金属迁移转化发生变化。本文探讨了低分子有机酸钠盐对铁细菌HX3成长过程中代谢产物铁矿物的影响,并利用XRD、FTIR、FESEM和EDS对形成的铁矿物进行了表征与分析。研究结果表明,低浓度低分子有机酸钠盐的加入对细菌氧化Fe^(2+)的影响不明显,但可加速黄钾铁矾的形成;苹果酸钠的加入较柠檬酸钠和草酸钠更利于施氏矿向黄钾铁矾转变。高浓度低分子有机酸钠盐(苹果酸钠、柠檬酸钠和草酸钠依次为20、40和40mmol/L)的加入对细菌培养过程中Fe^(2+)的氧化有抑制作用;抑制影响从大到小的顺序为:苹果酸钠>柠檬酸钠>草酸钠。该研究结果可为含氧化亚铁硫杆菌等铁细菌的酸性矿山废水中铁矿物的形成转化和生物矿化机理提供理论参考。

关键词：氧化亚铁硫杆菌低分子有机酸钠盐铁矿物表征