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铁氮共掺杂生物炭对二级水溶解性有机物的吸附特性与长效性评价

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环境科学 2022年第1期43卷 398-408页

作者：吴晨曦许路金鑫石烜金鹏康西安建筑科技大学环境与市政工程学院西安710055 西安交通大学人居环境与建筑工程学院西安710049

为经济高效地去除污水厂二级水中溶解性有机物(DOM),采用铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C)作为新型吸附剂,系统分析了该新型碳材料对于二级水DOM的吸附性能、动力学过程、选择性和作用机制.此外,通过固定床吸附装置深入考察了该吸附材料的... 详细信息

为经济高效地去除污水厂二级水中溶解性有机物(DOM),采用铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C)作为新型吸附剂,系统分析了该新型碳材料对于二级水DOM的吸附性能、动力学过程、选择性和作用机制.此外,通过固定床吸附装置深入考察了该吸附材料的长效性和重复利用性.结果表明,Fe-N-C对于二级水DOM具有突出的吸附性能,投加量仅为1.0 g·L^(-1)时,TOC、UV_(254)和UV_(280)的去除率分别高达40.18%、76.92%和78.26%,远远高于纯生物炭和常规活性炭的吸附效果;吸附过程符合伪二级动力学和Freundlich吸附等温线模型,表明其吸附过程是涉及化合价和交换电子的多层化学吸附;三维荧光光谱、相对分子质量分布和树脂分级表征等分析结果表明,Fe-N-C对于二级水DOM中的不同组分具有选择吸附性;以Fe-N-C为核心的固定床吸附柱对二级水TOC、UV_(254)和UV_(280)的最大去除率高达94.09%、95.65%和97.18%,同时具有良好的稳定性,处理量达620倍床体积时才接近吸附饱和,但经再生热处理后,吸附性能得以显著恢复.研究结果有望为高效吸附水处理技术的进一步发展提供参考与借鉴.

关键词：铁氮共掺杂生物炭吸附二级水溶解性有机物(DOM) 分级表征固定床吸附柱

铁氮共掺杂生物炭催化过硫酸盐非均相深度处理造纸废水

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中国造纸 2023年第7期42卷 41-48页

作者：冉虎万金泉张华林葛强王艳东莞建晖纸业有限公司广东东莞523221 华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640 中国轻工业长沙工程有限公司湖南长沙410014

本研究以麦草秸秆为原料,通过水合热解法制备铁氮共掺杂生物炭(Fe-NBC),将其作为催化剂应用于过硫酸盐非均相高级氧化反应体系,处理造纸废水二沉池出水。结果表明,Fe-NBC表面孔隙丰富,在热解过程中生成石墨C、Fe、Fe-N和Fe-C;同时生成吡... 详细信息

本研究以麦草秸秆为原料,通过水合热解法制备铁氮共掺杂生物炭(Fe-NBC),将其作为催化剂应用于过硫酸盐非均相高级氧化反应体系,处理造纸废水二沉池出水。结果表明,Fe-NBC表面孔隙丰富,在热解过程中生成石墨C、Fe、Fe-N和Fe-C;同时生成吡啶N、石墨N和吡咯N等,能够高效催化过硫酸盐产生氧化自由基,有效降低废水生化出水的COD浓度。在过硫酸盐用量4 mmol/L及FeNBC用量0.4 g/L、催化降解120 min时,COD_(Cr)从(123±1) mg/L降至(58±1) mg/L,去除率为52%。FeNBC经4次处理回用后,催化活性变化不大,仍保持对COD较高的去除率。

关键词：铁氮共掺杂生物炭过硫酸盐非均相造纸废水

铁氮共掺杂生物炭活化过硫酸盐降解诺氟沙星的研究

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铁氮共掺杂生物炭活化过硫酸盐降解诺氟沙星的研究

作者：席慕凡合肥工业大学

学位级别：硕士

在2000年至2015年期间,全球抗生素的总消费量从21.1上升到348亿DDDs(defined daily doses),其长期滥用对水生环境构成了严重的威胁。废水在经过污水处理厂传统和深度的处理单元之后,液相中的抗生素虽然可以被部分去除,但是它还仍可能在... 详细信息

在2000年至2015年期间,全球抗生素的总消费量从21.1上升到348亿DDDs(defined daily doses),其长期滥用对水生环境构成了严重的威胁。废水在经过污水处理厂传统和深度的处理单元之后,液相中的抗生素虽然可以被部分去除,但是它还仍可能在生物固体如中积累,这引发了水生环境中抗生素抗性基因传播的风险。因此,开发高效的抗生素降解工艺成为行业的迫切需求。近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化工艺(SR-AOPs)因其具有较高的氧化还原电位(E=2.5-3.1 eV)、更长的半衰期(30-40μs)、对pH变化的良好适应性以及经济性等优点,而在抗生素处理领域受到了广泛关注。本文使用了一步碳化-热解法来合成新型铁氮共掺杂生物炭催化剂(Fe@N co-doped biochar),并且首次应用其活化过硫酸盐(PS)对诺氟沙星(NOR)进行催化降解。本研究系统地研究了催化剂在不同影响因素下吸附降解NOR的性能,探究了Fe@N co-doped biochar活化PS的催化机理并且给出了NOR可能的降解途径。主要内容与讨论如下:(1)本文通过一种直接碳化热解的工艺将玉米秸秆转化为了一系列高效的非均相催化剂。在经过SEM、FE-TEM、XRD、XPS、BET、Raman、FTIR等表征手段证实了,铁氮共掺杂改性的方式,成功将铁元素以α-Fe,α-FeO晶体的形式掺杂到生物炭中,同时赋予了生物炭高比表面积的介孔结构,较高的表面缺陷程度,大量活性位点以及丰富的含氮含氧官能团等特性。(2)通过电子顺磁共振测试(EPR)证实了·OH,·SO和O是Fe@N co-doped biochar活化过硫酸盐过程中的三种主要活性氧物质。结合XPS和淬灭实验提出了一种新的自由基与非自由基途径共同主导的催化机理,即α-Fe,α-FeO通过电子转移的形式活化PS产生·OH和·SO,含氮官能团(graphical-N,C-OH/C=N)从PS接受电子的方式产生O。(3)通过Fe@N co-doped biochar构建非均相过硫酸盐高级氧化体系并应用于诺氟沙星抗生素废水的处理。系统地考察了不同条件下催化剂活化PS降解NOR的影响并筛选出了最优反应条件,发现在最佳反应条件下,10 mg/L NOR在20分钟内可降解95%。在经历五次重复性实验之后,NOR的去除率仍可达到80%,并且几乎50%的NOR被完全矿化,展现出高效的催化降解能力。(4)通过超高效液相色谱与质谱联用仪(UPLC-TOF/MS)给出了NOR可能的降解途径,包括脱氟,脱羧,哌嗪环断裂和萘啶环转化等过程。

关键词：过硫酸盐催化机理铁氮共掺杂生物炭降解途径诺氟沙星

改性陶瓷膜催化PMS氧化的二级出水处理特性

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中国环境科学 2023年第4期43卷 1706-1715页

作者：朱烨朱秀荣金鑫李恪谦刘梦稳王根金鹏康王晓昌西安建筑科技大学环境与市政工程学院陕西西安710055 西安交通大学人居环境与建筑工程学院陕西西安710049

以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明... 详细信息

以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明,在催化剂负载量为0.15g,PMS投加量为15mmol/L,pH值为9的条件下,相较PMS直接氧化结合原始陶瓷膜(VCM)过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系,Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系对二级出水中TOC、色度和UV_(254)去除率最高,分别为62.83%、81.42%、56.62%,出水浑浊度为0.00NTU.通过对比有无PMS时3种陶瓷膜在相同条件下过滤二级出水后的膜比通量、膜污染阻力分布与反冲洗后的膜通量恢复率,进一步证实了Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系能减少膜表面污染物聚集,从而有效缓解膜污染.通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系较PMS直接氧化结合VCM过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系产生更多的SO_(4)^(-)·、·OH和^(1)O_(2).

关键词：复合催化膜铁氮共掺杂生物炭过氧单硫酸盐活化膜污染二级出水

改性陶瓷膜原位活化PMS的有机物去除特性与机理研究

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改性陶瓷膜原位活化PMS的有机物去除特性与机理研究

作者：朱烨西安建筑科技大学

学位级别：硕士

为了满足日益严苛的水质要求,过滤精度更高的膜分离成为常用技术之一,然而膜污染问题限制了膜分离技术的广泛应用。对此,论文以模型污染物牛血清蛋白(BSA)、海藻酸钠(SA)以及污水厂二级出水为对象,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)... 详细信息

为了满足日益严苛的水质要求,过滤精度更高的膜分离成为常用技术之一,然而膜污染问题限制了膜分离技术的广泛应用。对此,论文以模型污染物牛血清蛋白(BSA)、海藻酸钠(SA)以及污水厂二级出水为对象,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),构建了复合催化膜原位活化PMS氧化过滤体系。该工艺将高级氧化与膜分离技术有机结合,旨在强化有机物处理效果的同时缓解膜污染,并解决催化剂回收问题。研究结果在丰富污水再生处理工艺上体现出了重要的应用价值。论文对比了原始陶瓷膜(VCM)、氮掺杂生物炭改性陶瓷膜(N-C-CM)和铁/氮共掺杂生物炭改性陶瓷膜(Fe/N-C-CM)对SA、BSA以及二级出水的处理效果和膜通量变化情况,优化了处理条件,揭示了膜污染的缓解特性。结果表明,最佳处理条件为催化剂负载量0.10 g、PMS投加量10 mmol/L以及p H为7,在0.05 Mpa下连续运行30 min时,Fe/N-C-CM对模型污染物SA和BSA的去除率分别可达55.85%和83.13%,而N-C-CM对SA和BSA的去除率则分别为23.71%和54.04%。膜通量变化情况及相对污染阻力分布表明了Fe/N-C-CM对有机污染物的催化过滤性能远远优于N-C-CM与VCM,可有效缓解膜过滤过程中产生的可逆污染与不可逆污染。膜污染模型拟合计算结果表明,复合催化膜的催化层表面接触到PMS时原位产生界面催化反应,可有效缓解有机物造成的完全阻塞、中间阻塞和滤饼层过滤污染。通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS氧化过滤体系可产生更多的SO·、·OH和O,从而高效氧化以及矿化有机污染物,防止其在膜表面及膜孔内聚集沉积,膜污染得以缓解。自由基竞争反应分析表明O为Fe/N-C-CM原位活化PMS氧化过滤体系在降解有机污染物的过程中起主要作用的活性物质,而SO·和·OH在N-C-CM原位活化PMS氧化过滤体系中起主要作用。为了进一步验证复合催化膜原位活化PMS氧化过滤的稳定性与适用性,论文将其用于二级出水的处理中,评价了该工艺对二级出水的处理效果,明确了膜污染缓解效果和机理,探究了循环利用时复合催化膜的处理效果及稳定性。结果表明,在不同操作条件下,Fe/N-C-CM对二级出水中TOC的去除率均优于N-C-CM和VCM;最佳实验操作条件为催化剂负载量0.15 g、PMS投加量为15 mmol/L和p H为9,此时Fe/N-C-CM对二级出水中TOC、色度、UV的去除率分别可达到62.83%、81.42%、56.62%,出水浊度为0.00 NTU。Fe/N-C-CM原位活化PMS氧化过滤体系过滤二级出水的膜比通量显著提高,总膜污染阻力大幅降低。单纯PMS氧化结合VCM过滤与Fe/N-C-CM原位活化PMS氧化过滤二级出水循环三次的结果表明,Fe/N-C-CM在污染物去除和膜的自清洁方面具有稳定高效的协同性能,可持续性地去除深度污水处理中的污染物并有效缓解膜污染。

关键词：复合催化膜铁氮共掺杂生物炭过氧单硫酸盐活化膜污染二级出水