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铁氮共掺杂碳纳米材料活化过一硫酸盐降解有机污染物的性能及机理研究

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铁氮共掺杂碳纳米材料活化过一硫酸盐降解有机污染物的性能及机理...

作者：慎雅倩电子科技大学

学位级别：硕士

四环素(TC)在医疗及畜牧、水产养殖领域广泛使用,大部分的四环素通过排泄以活体形式直接进入环境中,造成了严重污染。传统的废水处理工艺并不能实现对四环素的有效降解。近年来,基于过一硫酸盐的高级氧化技术因其更高的氧化还原电位和... 详细信息

四环素(TC)在医疗及畜牧、水产养殖领域广泛使用,大部分的四环素通过排泄以活体形式直接进入环境中,造成了严重污染。传统的废水处理工艺并不能实现对四环素的有效降解。近年来,基于过一硫酸盐的高级氧化技术因其更高的氧化还原电位和更长的生命周期而备受青睐。各种铁基材料因其价格低廉、来源广泛、安全环保无毒而被越来越多的用于过一硫酸盐的活化。然而,铁离子浸出、p H值范围苛刻等问题限制了其实际应用。而将铁元素锚定在碳纳米材料上,形成一种碳包铁的核壳结构,是一种可行的策略,可以有效的避免以上缺点。另外,由于具有高电负性的杂原子氮的引入,氮掺杂碳纳米复合材料显现出越来越大的优势,如更丰富的活性位点、更强的电导性。因此,以碳材料为基体,通过简单的工艺和适当的构架方式将铁氮元素锚定在碳骨架上,不仅可以避免铁元素流失,还可以利用协同效应增强催化活性。基于此,本文以FeCl?6HO为铁源,L-谷氨酸为氮源,Cs为碳源,采用一锅热解法制备了铁氮共掺杂碳纳米材料。并通过改变Fe/N摩尔比和不同焙烧温度确定了最优制备条件。利用SEM、XRD、TGA、Raman、BET、FT-IR、XPS对铁氮共掺杂碳纳米材料进行了表征。表征结果表明,Fe,N@Cs-800的微观形貌为纳米片堆叠而成的珊瑚状结构。Fe,N@Cs-800中铁元素的主要存在形式为Fe和FeC。TGA分析得铁含量为3.33%。Fe,N@Cs-800的比表面积为74.068 m/g,孔径分布于2-15nm之间,属于介孔结构。此外,系统考察了催化剂投加量、PMS浓度、初始p H、TC浓度等反应条件对Fe,N@Cs-800/PMS系统降解TC的影响。催化剂投加量越大,TC去除率越高。而TC的去除效果随PMS浓度增加呈现先增后减的趋势,过量PMS的自淬灭效应抑制了TC的去除。初始p H值对Fe,N@Cs-800/PMS系统中TC的去除几乎无影响,适用于在3-9的p H范围。TC浓度越高,反应速率越慢且降解率越低。此外,对天然水体中常见的无机阴离子(Cl、NO、HPO、HCO)和有机物腐殖酸(HA)对TC去除的影响进行了探究。Cl、HPO、HCO、HA对TC的去除均显示了不同程度的抑制,其中HCO抑制最明显。此外,对不同污染物的降解实验表明Fe,N@Cs-800具有选择氧化性,染料的去除效果普遍优于抗生素。最后,Fe,N@Cs-800活化PMS的机理研究表明该系统的活性物质为SO、?OH、O和O,其中O贡献最大。通过XPS分析,吡啶N、石墨N、C=O均为主要活性位点。且Fe、Fe/Fe循环也是SO、?OH的来源之一。此外,TC的矿化率为28.91%,表明一部分小分子物质直接矿化为二氧化碳和水。最后,使用LC-MS共检测出11种主要的中间产物。根据这些中间产物提出了3种可能的降解途径。

关键词：铁氮共掺杂碳纳米材料四环素过一硫酸盐性能及机理

弱酸性染料的铁氮共掺杂纳米TiO_2光催化降解

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印染 2014年第19期40卷 1-4页

作者：戴杰郭晓玲王向东冯亚明申国栋崔贞金卓樑西安工程大学纺织与材料学院陕西西安710048 西安交通大学理学院陕西西安710049

以硝酸铁为铁源、尿素为氮源、钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备铁氮共掺杂纳米TiO2光催化剂(Fe—N—TiO2)。利用X射线衍射仪(XRD)、红外光谱仪(FT-IR)和紫外-可见吸收光谱仪(UV-Vis),表征分析所制备的Fe—N—TiO2光催化剂的晶体... 详细信息

以硝酸铁为铁源、尿素为氮源、钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备铁氮共掺杂纳米TiO2光催化剂(Fe—N—TiO2)。利用X射线衍射仪(XRD)、红外光谱仪(FT-IR)和紫外-可见吸收光谱仪(UV-Vis),表征分析所制备的Fe—N—TiO2光催化剂的晶体结构和光谱性质;以弱酸性红RN染料为目标降解物,研究测试其可见光催化性能。结果表明,所制备的Fe—N—TiO2光催化剂为锐钛矿相,平均粒径为17.1 nm;其吸收边带红移至528 nm,禁带宽度为2.35 eV。在300 W金卤灯照射下,光催化反应240 min,0.12 g Fe—N—TiO2光催化剂对100mL质量浓度为5mg/L、染液初始pH值为5的弱酸性红RN染料的降解率达97.28%。

关键词：印染废水弱酸性染料纳米二氧化钛铁氮共掺杂可见光催化降解

棉秆热解产物调控合成铁氮共掺杂碳材料及其电化学性能研究

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棉秆热解产物调控合成铁氮共掺杂碳材料及其电化学性能研究

作者：宋艳芳新疆农业大学

学位级别：硕士

棉秆的主要成分是纤维素和木质素,是制备低成本碳材料的良好前驱体。与纯碳材料相比,多杂原子掺杂的碳材料的电化学性能更好。棉秆经过热解处理可以将有机成分转化为腐植酸钾（HA-K）和残渣。HA-K通过“酸沉淀”技术可以转化为腐植酸（H... 详细信息

棉秆的主要成分是纤维素和木质素,是制备低成本碳材料的良好前驱体。与纯碳材料相比,多杂原子掺杂的碳材料的电化学性能更好。棉秆经过热解处理可以将有机成分转化为腐植酸钾（HA-K）和残渣。HA-K通过“酸沉淀”技术可以转化为腐植酸（HA）。利用HA-K,HA和残渣调控合成铁氮共掺杂碳材料,用于电催化N还原合成氨或超级电容器电极领域。本论文主要研究内容如下:（1）以HA为碳源,Fe Cl·6HO为铁源,NHCl为氮源,制备了一种Fe-N-C催化剂。其中,HA是通过棉秆与KOH先热解再经“酸沉淀”技术获得。结果表明Fe-N-C-0.5表现出良好的电催化N还原合成氨催化性能。在p H=5.8的0.1 M NaSO电解液中,-0.4 V（***）电位下,氨产率为36.88μg h mg时,法拉第效率为27.54%。该工作利用HA的强酸性调控游离的铁离子含量,使Fe、N均匀的分散在碳材料中,有效的避免了金属颗粒或金属氧化物聚集体的生成。（2）以HA-K为碳源,尿素和Fe Cl·6HO配位形成的尿素-铁复合物为氮源和铁源,共热解制备出另一种多孔Fe-N-C复合材料。HA-K是通过棉秆与KOH共热解获得。结果表明Fe-NHPC-2具有良好的超级电容器性能。在三电极体系中具有较高的比电容(256.8 F g,0.5 A g)和出色的循环性能(在电流密度为10 A g的情况下,10,000次循环后电容保持率为92.6%)。在对称超级电容器的应用中,当功率密度为600.2 W kg时,能量密度为33.16 Wh kg。（3）将棉秆催化热解后加碱浸提制备HA-K,当催化剂添加量为原料质量的1.5%时,HA-K产率达到43.08%。以制备HA-K后的残渣为碳源和铁源,NHCl为氮源,制备出普鲁士蓝/碳材料。结果表明,最佳样品PB-1.5的比表面积达到2410.971 mg,具有丰富的孔径结构,表现出良好的超级电容器性能。在三电极体系中,电流密度为0.5 A g时,比电容为250.05 F g。在电流密度为10A g的情况下,10,000次循环后电容保持率为97.06%。在对称超级电容器的应用中,当功率密度为599.95 W kg时,能量密度达到43.58 Wh kg,具有实际应用潜力。

关键词：棉秆碳材料铁氮共掺杂电催化N2还原合成氨超级电容器

源于核-壳结构普鲁士蓝/聚吡咯的铁氮共掺杂碳材料及其高效的氧还原性能

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石河子大学学报（自然科学版） 2017年第6期35卷 667-674页

作者：林智超高歆雨朱英乔秀文石河子大学化学化工学院/新疆兵团化工绿色过程重点实验室/省部共建国家重点实验室培育基地新疆石河子832003 北京航空航天大学仿生界面科学与技术教育部重点实验室化学与环境学院北京100191

燃料电池阴极氧还原反应十分缓慢,通常需要贵金属催化剂加快反应速率。目前,燃料电池阴极氧还原催化剂主要为铂及其合金纳米颗粒,但由于其成本高,自然资源有限,稳定性差,难以大规模应用。基于过渡金属与氮共掺杂的碳材料可作为氧还原反... 详细信息

燃料电池阴极氧还原反应十分缓慢,通常需要贵金属催化剂加快反应速率。目前,燃料电池阴极氧还原催化剂主要为铂及其合金纳米颗粒,但由于其成本高,自然资源有限,稳定性差,难以大规模应用。基于过渡金属与氮共掺杂的碳材料可作为氧还原反应有效且廉价的候选催化剂,受到了广泛的关注。本文研究以普鲁士蓝纳米颗粒为模板,在其表面原位聚合吡咯,得到核-壳结构的普鲁士蓝/聚吡咯纳米颗粒,再以该纳米颗粒为前驱体,经过高温裂解制备铁氮共掺杂碳纳米颗粒(Fe-N-CNPs-X,X代表高温裂解温度)。Fe-N-CNPs-X催化剂粒径约为80 nm,Fe-N-CNPs-900催化剂在碱性电解质溶液中显示出优异的氧还原催化活性:-0.17 V电位下即可产生明显的氧还原电流,接近Pt/C催化剂的峰电位(-0.15 V);起始还原电位和半波还原电位(E_(1/2))分别为-0.03 V和-0.11 V,极限电流密度为4.90 mA/cm^2,与Pt/C的起始还原电位(-0.02 V)和半波还原电位(-0.10 V)以及极限电流密度(4.86 mA/cm^2)相当;与商业Pt/C催化剂相比,Fe-N-CNPs-X催化剂具有更优的稳定性和甲醇耐受性。上述研究结果为铁氮共掺杂碳材料的实际应用奠定了基础。

关键词：燃料电池铁氮共掺杂聚吡咯氧还原反应普鲁士蓝

磁性Fe,N共掺杂分级多孔石墨化碳气凝胶的制备及其电化学、吸附性能

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科学通报 2021年第32期66卷 4129-4143页

作者：曹启花谷雨星刘雅茜肖玲汪的华武汉大学资源与环境科学学院武汉430072 武汉大学科技期刊中心武汉430072

以天然含氮聚多糖壳聚糖作为碳源和氮源,Fe Cl_(3)作为铁源,经溶胶-凝胶、高温碳化和KOH高温活化3个步骤,得到一种Fe,N共掺杂的分级多孔石墨化纳米碳材料(Fe NC气凝胶).该系列样品均具有大的比表面积(最高达3103 m^(2)/g)、较低的密度(... 详细信息

以天然含氮聚多糖壳聚糖作为碳源和氮源,Fe Cl_(3)作为铁源,经溶胶-凝胶、高温碳化和KOH高温活化3个步骤,得到一种Fe,N共掺杂的分级多孔石墨化纳米碳材料(Fe NC气凝胶).该系列样品均具有大的比表面积(最高达3103 m^(2)/g)、较低的密度(约27 mg/cm^(3))和良好的磁响应能力,氮掺杂量接近4%,Fe以纳米Fe@Fe_(3)O_(4)和Fe-N形式掺杂.电催化氧还原(ORR)性能测试表明,Fe NC气凝胶样品均表现出良好的ORR活性,且随着铁掺入量的增加而增强;电容性能测试表明,Fe NC气凝胶均表现出良好的双电层电容性能和循环使用稳定性,且随着铁掺入量的增加而减弱.吸附性能测试表明,Fe NC(1-20)-K800样品对阴离子染料甲基橙、中性染料罗丹明B、阳离子染料结晶紫和孔雀石绿的饱和吸附量均在400 mg/g以上;其中,对孔雀石绿表现出特异性吸附,饱和吸附量达816 mg/g,且能通过外加磁场很好地分离回收.

关键词：纳米碳气凝胶铁氮共掺杂分级多孔结构氧还原反应超级电容器吸附

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钢渣强化铁氮多孔碳活化过硫酸盐降解四环素

中国环境科学 2023年第6期43卷 2853-2863页

作者：陈爱侠雷婵娟田铮卫潇王宁杨旭麟长安大学水利与环境学院旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室陕西西安710054 中国二十二冶集团有限公司西北分公司陕西西安710075

通过机械球磨法将由木屑一步热解制成的铁氮多孔碳(PC-_(Fe,N))与钢渣(SS)结合得到一种新型磁性铁氮多孔碳/钢渣复合材料(PC-_(Fe,N)/SS),并用其活化过硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).结果表明,在TC初始浓度为20mg/L,PMS和催化剂用量为0.50g... 详细信息

通过机械球磨法将由木屑一步热解制成的铁氮多孔碳(PC-_(Fe,N))与钢渣(SS)结合得到一种新型磁性铁氮多孔碳/钢渣复合材料(PC-_(Fe,N)/SS),并用其活化过硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).结果表明,在TC初始浓度为20mg/L,PMS和催化剂用量为0.50g/L,pH值为7.0时,PC-_(Fe,N)/SS/PMS体系在30min内对TC的降解率达87.50%,主要是因为KHCO_(3)和N掺杂改善了多孔碳的表面孔隙结构和内部电子结构,为PMS提供了更多的反应位点;球磨法协同PC-_(Fe,N)和SS的功能优势,同时减少了材料表面铁纳米颗粒的团聚现象,促进了PMS活化和TC的降解.VSM和XPS表征结果表明,材料的饱和磁化强度为28.93emu/g,有利于分离回收;Fe0和Fe^(2+)在降解TC过程中发挥重要作用.自由基淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果揭示了PC-_(Fe,N)/SS/PMS体系降解TC的主要活性物种是硫酸根自由基(SO_(4)^(·-)).

关键词：多孔碳铁氮共掺杂机械球磨法四环素催化降解过硫酸盐

氮掺杂碳基非贵金属催化剂的制备、表征及氧还原应用研究

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氮掺杂碳基非贵金属催化剂的制备、表征及氧还原应用研究

作者：周宗上上海应用技术大学

学位级别：硕士

本文采用静电纺丝与硬模板法相结合成功合成了一种氮掺杂介孔碳球(NMCS)氧还原催化剂。通过电化学测试发现催化剂在碱性条件下具有卓越的氧还原性能。随后将铁元素引入氮掺杂介孔碳球中,制备了一系列铁氮共掺杂的碳球(Fe-N/MCS)催化剂,... 详细信息

本文采用静电纺丝与硬模板法相结合成功合成了一种氮掺杂介孔碳球(NMCS)氧还原催化剂。通过电化学测试发现催化剂在碱性条件下具有卓越的氧还原性能。随后将铁元素引入氮掺杂介孔碳球中,制备了一系列铁氮共掺杂的碳球(Fe-N/MCS)催化剂,并优化了铁氮共掺杂介孔碳球催化剂的制备条件。论文主要包括以下内容:1)通过静电纺丝与硬模板法相结合成功合成了一种氮掺杂介孔碳球氧还原催化剂。实验表明当煅烧温度为800?C,模板剂所占溶质的质量分数为30%时所制备的催化剂(NMCS-800)形貌最佳,碱性条件下测试其ORR性能时发现,虽然其起始电位比商业铂碳相差51 mV,但是其极限电流密度为6.19 mA cm较商业Pt/C(6 mA cm)高。2)以九水合硝酸铁、六水合氯化铁、二茂铁,三乙酰丙酮铁分别为铁源制备了铁氮共掺杂介孔碳球催化剂,并且研究了系列催化剂的形貌、结构及氧还原活性,其中铁源为九水合硝酸铁(Fe-N/MCS-181)时所掺杂的铁含量最高为0.13%。除了与商业Pt/C相差无几的氧还原活性外,该催化剂亦表现出了较好的耐久性,在10000 s测试内其电流保留比为86.4%,要高于商业铂碳催化剂(84.2%)。3)通过改变铁前驱体的量,探索了不同铁元素含量对催化剂形貌性能的影响,通过测试其电化学性能,探索其结构与氧还原活性之间的构效关系。表征和测试结果表明,催化剂样品中铁含量相对较少时,随着铁元素含量的增加,对氧还原反应有促进作用,而当铁元素的含量超过一定范围时,铁元素掺杂则会不利于氧还原的进行。当铁元素含量为0.18%时,催化剂的起始电位半波电位分别为-0.008 V与-0.136 V,具有比商业Pt/C更优异的氧还原活性。并且10000 s测试内其电流保留比为90.6%,比商业Pt/C更加稳定。这可能归因于Fe-N/MCS-1.5丰富的活性氮(吡啶氮和吡咯氮),易于与Fe形成稳定的Fe-N的活性结构。

关键词：介孔碳球静电纺丝氧还原反应铁氮共掺杂

Fe-N共掺杂泡沫石墨烯阴极及其降解染料废水的研究

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Fe-N共掺杂泡沫石墨烯阴极及其降解染料废水的研究

作者：郑晓涵上海应用技术大学

学位级别：硕士

纺织和印染工业的发展导致含有毒难降解有机染料(HROD)废水的排放,对环境造成严重的污染,因此废水中此类有机染料的降解问题受到世界各国的重视。微生物燃料电池(MFC)是一项很有前途的可持续发展的技术,受制于目前电极材料的价格昂贵和... 详细信息

纺织和印染工业的发展导致含有毒难降解有机染料(HROD)废水的排放,对环境造成严重的污染,因此废水中此类有机染料的降解问题受到世界各国的重视。微生物燃料电池(MFC)是一项很有前途的可持续发展的技术,受制于目前电极材料的价格昂贵和产电量低等问题,难以大规模工业应用。本研究以微生物燃料电池为反应器,制备了 N掺杂泡沫石墨烯(N-PGF)和Fe、N共掺杂的泡沫石墨烯(Fe-N-PGF)两种材料作为微生物燃料电池的阴极,研究两种材料在阴极液中对HROD亚甲基蓝(MB)的降解性能和反应机理。本研究的主要工作如下:首先,采用水热碳包覆法制备了 N-PGF阴极催化剂。表征结果显示,泡沫石墨烯材料是通过连续的大孔骨架结构连接而成,石墨烯材料表面有介孔分布,具有较高的比表面积(1392.7m2·g-1)。并且N掺杂元素均匀负载于泡沫石墨烯载体上。电化学测试表明,N-PGF电极具有较高的起始电位(0.95V ***/AgCl)、半波电位(0.82V ***/AgCl)和极限电流密度(JL=-5.22 mA·cm-2)。N元素的掺杂可以提高电极材料的ORR催化活性。在N-PGF阴极催化MB染料降解实验中,当N元素负载量为1wt%,电极材料煅烧温度为1000℃时,微生物燃料电池阴极的染料降解性能最好,降解率达到61.2%。5个循环后,性能没有明显下降,表明阴极催化剂具有良好的染料降解性能和稳定性。其次,采用相似的方法制备了 Fe-N-PGF阴极催化剂。制备的Fe-N-PGF具有较大的比表面积(1395.4 m2·g-1),表面掺杂的Fe金属元素以+2价的形式与载体上的N原子结合形成配位键。电子转移数(n)在电势检测范围内为2.2,因此ORR是通过两电子反应途径进行的。电化学阻抗测试结果表明,Fe-N-PGF电极具有较低的内阻和电荷转移电阻(RΩ=2.18Ω,Rct=11.72Ω),这有利于电子的快速传递。Fe金属元素的掺杂增强了阴极材料的导电性能,并提高了材料的功率密度和电流密度,降低了材料的内阻和阴极ORR反应电阻。电极催化剂Fe-N-PGF对染料的降解效果显著,反应120min时降解率达到95.2%。5次循环后,Fe-N-PGF阴极中的Fe和N元素含量未发生变化。反应机理表明,Fe-N-PGF阴极通过Electric-Fenton反应产生OH·,具有强氧化性的羟基自由基OH·催化阴极液中染料MB的降解,从而使染料脱色。

关键词：染料降解微生物燃料电池泡沫石墨烯阴极铁氮共掺杂电-芬顿

铁掺杂多孔碳活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究

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铁掺杂多孔碳活化过一硫酸盐降解有机污染物的研究

作者：黄金电子科技大学

学位级别：硕士

四环素（Tetracycline,TC）是一种被广泛应用于医疗、畜牧和水产养殖等领域的抗生素,然而大部分四环素无法被人体或动物完全代谢而被释放到环境中,导致环境受到了严重污染。由于四环素具有稳定的结构和杀菌能力,传统的废水处理工艺无法... 详细信息

四环素（Tetracycline,TC）是一种被广泛应用于医疗、畜牧和水产养殖等领域的抗生素,然而大部分四环素无法被人体或动物完全代谢而被释放到环境中,导致环境受到了严重污染。由于四环素具有稳定的结构和杀菌能力,传统的废水处理工艺无法有效将其去除。近几年,基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化处理技术越来越受到人们的关注,这是由于其具有更高的氧化还原电极电位、生命周期更长的自由基以及更宽的p H适用范围。碳质材料具有良好的生物相容性、表面积大、电子性能可调等优点,在PMS活化中得到了广泛的应用。在碳骨架中掺杂氮原子可以有效地改善碳质材料化学惰性且产生更多活性位点,从而显著提高碳质材料的催化能力。另外,由于价格便宜、来源广泛且安全无毒,各种铁基材料正被越来越广泛地应用于PMS活化处理中。因此,将铁纳米颗粒与掺氮碳材料相结合制备的新型复合材料,不仅可以有效地提高PMS对有机污染物的降解效率,而且具有磁性回收和金属浸出率低等特点,可以避免造成二次污染。因此,本文制备了一系列铁氮掺杂的碳基材料,用于活化PMS降解四环素,并研究其性能和降解机理。相关的工作内容如下:（1）以葡萄糖为碳源,二氰二胺为氮源,通过高温热解的方法合成了氮掺杂介孔类碳纳米片（N-MCNs）。其中,在800℃下煅烧出的材料（N-MCNs-800）能够高效地去除TC,在15分钟内去除86.2%的TC（20 mg/L）,其拟一级反应速率常数k为0.268 min,是纯碳材料（未掺杂氮）的38.3倍。通过氮掺杂,增大碳材料的比表面积并增加活性位点,从而显著提高催化剂对PMS的活化性能,大幅度提高对TC污染物的去除效率。最后对TC中间体进行了检测,提出了一种可能的TC降解途径。（2）采用一种低成本策略,以废弃的榴莲壳衍生的生物碳（DSC）为原料,合成了铁氮共掺杂多孔碳（Fe-N-DSC）,用于活化PMS降解四环素。在最佳条件下,0.1 g/L的Fe-N-DSC活化0.2 mmol/L的PMS在10分钟内降解90.74%的TC（20mg/L）。同时,循环实验和铁离子ICP检测进一步证明了Fe-N-DSC在活化PMS过程中的稳定性和安全性。通过猝灭实验和电化学实验证明在Fe-N-DSC/PMS系统中表面自由基和电子转移能力起到主要的活化作用。提出了Fe-N-DSC的吡啶氮、石墨氮、sp杂化碳和C=О基团等结构为主要的活性位点。

关键词：多孔碳材料铁氮共掺杂有机污染物过一硫酸盐降解机理