检索结果-南通市图书馆

作者：王楚淇东华大学

学位级别：硕士

硝酸盐在水中具有高度的稳定性和持久性,危及人类健康和水生生态系统。由于其高可靠性和高效率,电化学硝酸盐还原反应（NORR）被认为是缓解水体中过量硝酸盐的最佳选择。铁基电催化剂具有无毒、易得、可回收、成本低、还原能力强等特点... 详细信息

硝酸盐在水中具有高度的稳定性和持久性,危及人类健康和水生生态系统。由于其高可靠性和高效率,电化学硝酸盐还原反应（NORR）被认为是缓解水体中过量硝酸盐的最佳选择。铁基电催化剂具有无毒、易得、可回收、成本低、还原能力强等特点,在取代传统贵金属方面脱颖而出。尽管研究人员已经针对铁纳米颗粒进行了负载、掺杂、组装等多种改性设计,但大部分研究中的铁基电催化剂仍然存在着耐久性差、电子传输速率慢、催化效率低等科学难题,难以达到令人满意的硝酸盐还原性能。因而,在本论文中,我们从铁基电催化剂的结构设计出发,分别采用与导电基体负载、界面改性、杂原子掺杂等手段,制备了系列铁基电催化剂,并详细探讨了铁基电催化剂的结构与硝酸盐还原性能之间的关系。具体研究内容如下:（1）采用石墨毡、碳布、碳纸、泡沫镍、泡沫铜和泡沫铁等导电材料作为载体,通过水热反应和热还原策略原位生长铁纳米颗粒。制得的一系列自支撑型铁基复合电催化剂实现了不同程度的电化学硝酸盐还原性能的提升,其中,在石墨毡基体上负载的针状铁纳米颗粒（Fe/GF）硝酸盐还原性能最佳,这是由于石墨毡基体改善了Fe纳米颗粒的分散性及导电性,避免活性位点间团聚,反应24 h时可实现67.7%硝酸盐转化率和96.6%的氮气（N）选择性。（2）设计了一种石墨烯纳米铠甲保护的铁纳米颗粒（Fe@Gnc）,该材料兼具优异的催化性能及耐久性,并深入探究了其用于电化学硝酸盐还原的性能及机理。这种封装结构可以保护Fe纳米颗粒不容易被电解质溶液中的其它离子以及氧气侵蚀,减少Fe纳米颗粒的泄漏。Fe@Gnc可以实现72.7%的硝酸盐转化率和99.6%的N选择性,在长达40次循环后,硝酸盐转化率和N选择性的保持率仍可达到96%。（3）从提高电子传输速率的角度出发,通过B原子对石墨烯纳米铠甲保护的铁纳米颗粒进行表面改性设计（Fe@BG）。硼进入石墨烯的网格内,掺杂位置的局域缺电子环境改变了原有的电子结构,有利于实现铁碳界面间的快速电子转移。其中,Fe@BG-3兼具优异的硝酸盐转化率及N的选择性、快速的去除速率和优异的长期稳定性,仅需12 h就能实现72.5%的硝酸盐转化率和97.2%的N选择性,当催化时间被延长至24 h,硝酸盐转化率可满足国家净水要求。

关键词：铁基电催化剂电化学硝酸盐还原纳米铠甲保护策略杂原子掺杂界面相互作用

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氧配位提升二氧化碳还原铁基电催化剂性能研究

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现代化工 2024年第8期44卷 163-168,174页

作者：陈志强赵楠楠蒋榕培孙海云刘梦然方涛北京航天试验技术研究所航天绿色推进剂研究与应用北京市重点实验室北京100074 北京航天试验技术研究所航天液体推进剂研究中心北京100074 航天推进技术研究院陕西西安710100

采用快速焙烧结合可控诱导的策略,通过诱导铁基前驱体中的铁物种与碳载体中的氧元素生成配位键,进而达到有效提升二氧化碳还原铁基电催化剂性能的目的。X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,快速焙烧结合可控诱导的策略可有效诱导Fe—O... 详细信息

采用快速焙烧结合可控诱导的策略,通过诱导铁基前驱体中的铁物种与碳载体中的氧元素生成配位键,进而达到有效提升二氧化碳还原铁基电催化剂性能的目的。X射线光电子能谱(XPS)等表征结果表明,快速焙烧结合可控诱导的策略可有效诱导Fe—O键的生成,进而有效调控铁基电催化剂的电子性能。性能测试结果表明,在氧配位修饰的铁基电催化剂的作用下,在410 mV(-0.56~-0.97 V)的宽电位范围内,一氧化碳的法拉第效率可持续保持接近100%的高水平。

关键词：二氧化碳电还原氧配位铁基电催化剂法拉第效率

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电沉积法制备铁基析氧电催化剂的研究与进展

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应用化工 2017年第8期46卷 1603-1607页

作者：刘佳葛性波西南石油大学化学化工学院四川成都610500

析氧反应作为水分解反应的一个半反应,由于其在反应过程中需转移更多电子,因此研究性能优异的析氧催化剂意义重大。铁因其储量丰富,毒性小,优异的氧化还原性质而逐渐受到关注,从而铁基催化剂用于电催化析氧反应的研究逐步深入。电沉积法... 详细信息

析氧反应作为水分解反应的一个半反应,由于其在反应过程中需转移更多电子,因此研究性能优异的析氧催化剂意义重大。铁因其储量丰富,毒性小,优异的氧化还原性质而逐渐受到关注,从而铁基催化剂用于电催化析氧反应的研究逐步深入。电沉积法,因其制备简单、重现性好等优势,而作为制备铁基催化剂一大基本方法,因此分析总结电沉积方法对制备析氧催化剂起到一定的参考作用。电沉积法主要分为两类:阳极电沉积法和阴极电沉积法。通过展现这两种方法制得的铁基催化剂的析氧性能的差异,为新型提升性能的催化剂的合理开发提供进一步的依据。

关键词：铁基电催化剂析氧反应电沉积法催化性能

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低负载量贵金属复合催化剂的制备及其电催化水裂解性能的研究

低负载量贵金属复合催化剂的制备及其电催化水裂解性能的研究

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作者：王森青岛科技大学

学位级别：硕士

现如今,环境污染以及能源危机问题迫在眉睫,使得人们更加迫切地寻求一种清洁可持续的新型能源来取代传统的化石燃料。氢能作为一种新型能源因其具有环保、储量丰富、清洁等优点,被作为化石燃料的最具有竞争力的替代品受到了人们的广泛... 详细信息

现如今,环境污染以及能源危机问题迫在眉睫,使得人们更加迫切地寻求一种清洁可持续的新型能源来取代传统的化石燃料。氢能作为一种新型能源因其具有环保、储量丰富、清洁等优点,被作为化石燃料的最具有竞争力的替代品受到了人们的广泛关注。但是,目前为止,地球上所有的氢能大部分是由碳氢化合物转化生成的,在生成氢气过程中不可避免地生成了不利于环保的废弃物。因此,电解水制氢气这一种简便并且环保的产氢新方式引起了广泛关注。为此,科学家们不断探索高效的、耐用的并且经济的电催化剂以求达到工业生产的产氢要求。现如今,商业上最先进的催化剂材料是贵金属催化剂例如用于析氢反应(HER)的Pt电极以及析氧反应(OER)的Ru O或者Ir O电极。但由于其高成本以及地球丰度低限制它们在电解水领域的大规模应用。在近几年的研究中,廉价易得的过渡金属基催化剂因其独特的电子构型,表现出了优异的电化学性能,显示出了可替代贵金属作为电解水催化剂的潜力。本论文主要利用过渡金属化合物自然丰度高,价格低廉等优点,通过负载低含量的贵金属,从材料的形貌、结构以及本征活性等方面对过渡金属催化剂进行改性,使其达到贵金属催化剂所具有的优异的析氢或者析氧电解水性能。具体的研究如下:1.同时在宽的pH范围内具有高效析氢反应的电催化剂材料的研究受到了人们的普遍关注。运用简单温和的方法合成优异的催化剂也是人们普遍追求的方法。基于此,本工作通过简单的室温固态混合法,设计合成出了一种痕量Ir掺杂的过渡金属碳化物Ir-Cu/C。低负载量的Ir纳米粒子不仅提高了Cu/C前驱体的活性位点数目,而且提高了电荷转移速度,从材料本征活性上提高了其催化性能,从而改善了HER、OER以及整体水裂解性能。分析表明,在0.5 M HSO电解液中,电流密度为10 m A cm时,其过电位为70 m V,在1.0 M KOH电解液中,电流密度为10 m A cm时,析氢过电位为72 m V,同时表现出很高的稳定性,这与纯贵金属催化剂的催化性能相比相差不大,但是该催化剂合成成本低、原料易得。这种新的合成方法为全pH范围内寻找优异催化剂提供了新的思路。2.具有优异的析氢反应以及析氧反应的整体水裂解催化剂的研究具有重要意义。但是目前研究的主要是单一环境下具有优异催化活性的电催化剂材料。本工作旨在寻找高效的整体裂解催化剂,通过简单热解和刻蚀材料设计并合成了微量贵金属Ir掺杂的IrNPs@Fe NC纳米棒,作为整体水分解的高级双功能催化剂。由于IrNPs@Fe NC电催化材料碳基体中与N基团(Fe-N)配位的Fe单原子的存在,可以将大尺寸的IrNPs分散到由N基团(Ir-N)和较小的IrNPs稳定的Ir单原子中。因此具有低水解离势垒的Ir单原子和具有适当吸氢/解吸强度的IrNPs在碱性条件下协同增强了电解水析氢析氧性能。本工作为合成碱性条件下双功能整体水裂解材料提供了新的思路。3.现如今,MoS2材料因其独特的片状结构受到了人们的广泛关注,对其改进从而提高其水裂解能力的研究也越来越多。本工作通过简单的水热法设计并合成了负载有Fe Pt纳米粒子的MoS2催化剂材料Fe Pt@MoS,其在碱性条件下具有优异的析氢催化活性。通过低负载量的贵金属Pt的掺杂,使合成的Fe Pt@MoS有良好的催化性能,主要原因是Pt Fe掺杂通过调控了MoS的相变,将其从半导体2H-MoS相诱导转变为更加稳定的金属1T-MoS,再者是通过Fe Pt的掺杂,取代了部分Mo原子从而引入了更多的S空位,改变了片状MoS的形貌结构,从而改善了其电催化析氢活性。获得的Fe Pt@MoS催化剂在碱性条件下,在电流密度为10 m A cm时,具有130 m V的过电位并且有很好的稳定性,为以后设计在碱性条件下优良析氢催化剂提供了思路。

关键词：过渡金属化合物微量贵金属掺杂纳米粒子铁基电催化剂水裂解

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基于金属-有机框架的M-N/C类催化剂在氧还原反应中的应用

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化工新型材料 2023年第S1期51卷 33-40页

作者：郑郅勋林立光王二静高分子材料湖北省重点实验室绿色制备与应用教育部重点实验室有机化工新材料省部共建协同创新中心湖北大学材料科学与工程学院武汉430062

燃料电池阴极发生氧还原反应(ORR)的动力学过程缓慢,通常需要Pt/C作为催化剂降低反应过电位。然而Pt作为一种贵金属,其使用将极大增加燃料电池的生产成本,因此开发非贵金属催化剂来替代Pt/C催化剂具有重要意义。金属有机框架材料(MOFs)... 详细信息

燃料电池阴极发生氧还原反应(ORR)的动力学过程缓慢,通常需要Pt/C作为催化剂降低反应过电位。然而Pt作为一种贵金属,其使用将极大增加燃料电池的生产成本,因此开发非贵金属催化剂来替代Pt/C催化剂具有重要意义。金属有机框架材料(MOFs)因其具有高比表面积、有序多孔结构、拓扑结构可调等特点作为前驱体被广泛应用于M-N/C类催化剂的合成。M-N/C类催化剂继承了MOFs的结构特征,且具有丰富的活性位点,提高催化活性和分级结构以促进传质过程,因此表现出良好的ORR催化性能。从单金属/氮/碳和多金属/氮/碳组成角度出发,对近几年来关于M-N/C类催化剂的结构设计思路和合成策略进行了总结,阐述了其在ORR中的催化性能,展望了其未来发展前景。

关键词： M-N/C类催化剂氧还原反应非贵金属催化剂铁基电催化剂燃料电池

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铁基异相电芬顿材料结构与组分调控及污染物降解性能研究

铁基异相电芬顿材料结构与组分调控及污染物降解性能研究

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作者：杨栩黑龙江大学

学位级别：硕士

传统芬顿降解技术需要持续向反应体系中加入亚铁离子,降解过程中产生大量的铁污泥,难以循环利用,反应活性会大幅下降,另一方面需要持续向反应体系中加入HO。异相电芬顿技术有效的解决了铁污泥的沉降,还有可能实现HO的原位生成,成为降解... 详细信息

传统芬顿降解技术需要持续向反应体系中加入亚铁离子,降解过程中产生大量的铁污泥,难以循环利用,反应活性会大幅下降,另一方面需要持续向反应体系中加入HO。异相电芬顿技术有效的解决了铁污泥的沉降,还有可能实现HO的原位生成,成为降解水中有机污染物的有效途径之一。然而,目前异相电芬顿技术仍然存在着功能单一、催化剂活性低、适用p H范围窄、稳定性差、HO生成效率低以及能耗高等问题。通过改变形貌结构或与其它金属复合等方法可以调节催化剂的活性及稳定性,有望提高铁基异相电芬顿催化剂的污染物降解性能,增强催化剂在不同p H环境下的耐受性和重复使用的稳定性。基于以上考虑,本论文从调控催化剂的孔道结构、金属复合比例、渗碳层厚度和热分解温度入手,通过引入MOFs框架、核壳结构、渗碳体以及光照协同等手段改善铁基电催化材料的降解性能,具体研究的内容如下:(1)以对苯二甲酸作为有机配体,三价铁作为中心金属,采用溶剂热法制备了MIL-53(Fe)/碳毡催化剂,MOFs材料大的比表面积和丰富的孔道结构可以高效吸附水中污染物,改变有机配体与中心金属的比例可调控MOFs材料的比表面积,大的比表面积能提高污染物的降解速度。测试结果表明所合成的MIL-53(Fe)/碳毡-1催化剂能实现27.7%的静态饱和吸附量,在酸性条件下该催化剂在80分钟内达到99.9%的降解率,并且经过5次循环测试后,第五次的降解性能仍保持初次降解性能的90%。(2)以葡萄糖为碳源通过水热、热解两步过程,合成了一种空心管状结构的碳包覆的铜耦合铁/碳化三铁催化剂,调整铁/铜投料比和碳热还原温度可调控催化剂中金属比例和渗碳层厚度。实验结果表明,该催化剂在酸性、中性和碱性环境下都表现出很好的耐用性和催化活性,30分钟实现99%的降解率和85.3%的矿化率。通过旋转环盘电极测试,确定该催化剂的平均电子转移数为2.5,具有很高的两电子氧还原选择性,其HO产率达高达87%。本章最后,以碳包覆的铜耦合铁/碳化三铁催化电极作为阴极、硼掺杂金刚石(BDD)作为阳极组成两电极系统,对某白酒厂窖底废水(BOD=50000 mg L,BOD/COD=0.129)进行降解实验。反应过程中阴极产生大量·OH,与阳极氧化协同作用有效降低体系能耗、明显提高污染物去除效率,且相比于传统工艺,在缩短处理时间和降低成本上都有巨大优势,相比于传统单独使用BDD作为阳极的电极组节能14.3%。(3)通过置换、氧化、热分解三步设计合成了氧化亚铜-泡沫铁复合异相电芬顿电极用于光电协同降解污染物,使用不同的形貌调节剂能获得表面形貌不同的催化剂。实验结果表明,氧化亚铜具有特殊的电子结构,在光照的条件下可以产生自由基,并且与铜的类芬顿反应协同作用,加速污染物的降解效率,减少电能消耗,以六次甲基四胺作为形貌调节剂时,得到的表面形貌为片状多级网络结构的氧化亚铜-泡沫铁复合电极具有优异的光电芬顿反应活性,该催化电极在光照条件下对污染物的降解能力相比于黑暗条件下提高了230%,这种光辅助的电催化降解技术,有效减少了电能消耗量,从而降低污染处理成本。

关键词：铁基电催化剂电芬顿反应类芬顿反应污染物降解羟基自由基

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