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Chinese Journal of Catalysis 2016年第9期37卷 1502-1512页

作者：刘欢殷长龙张宏玉刘晨光中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室山东青岛266580 中国石化青岛安全工程研究院化学品安全控制国家重点实验室山东青岛266071

日益苛刻的环保法规对柴油中的硫含量提出了更高的要求,而非负载型加氢脱硫催化剂具有较高的催化反应活性,其研发及应用不仅具有理论研究价值,同时还具有较高的社会经济性.非负载型加氢脱硫催化剂中的典型代表即为Nebula催化剂,该催化... 详细信息

日益苛刻的环保法规对柴油中的硫含量提出了更高的要求,而非负载型加氢脱硫催化剂具有较高的催化反应活性,其研发及应用不仅具有理论研究价值,同时还具有较高的社会经济性.非负载型加氢脱硫催化剂中的典型代表即为Nebula催化剂,该催化剂可以在不更改原有装置的前提下,使得原始设计生产硫含量为500μg/g的装置得以生产硫含量不高于10μg/g的超低硫柴油.已有的文献报道中,非负载型加氢脱硫催化剂前驱体主要是通过水热反应法及化学沉淀法制备而成.这两种方法以水为溶剂,溶剂水的量远远高于反应原料的添加量,因此,这两种方法不仅产生大量含有重金属离子的污水,同时能量及沉淀剂的消耗较高,最终导致产品的收率较低,原子经济性较差.为了更加环保、可持续地生产非负载型加氢脱硫催化剂前驱体,本文报道了一种以加水辅助研磨、固相反应法合成非负载型加氢脱硫催化剂前驱体钼酸镍铵((NH_4)HNi_2(OH)2(MoO_4)2),并且揭示了其形成机理.相较于传统的水热反应法和化学沉淀法,我们提出的固相反应法使合成过程明显简化,主要步骤包括原料的物理混合、添加少量水进行研磨及加热.通过X射线衍射、红外光谱及拉曼光谱研究了钼酸镍铵的形成机理.结果表明,在钼酸镍铵的形成过程中,钼酸铵分子中的一个Mo原子被Ni原子取代形成了一种介稳态中间物种((NH_4)_4(NiH_6Mo_6O_(24))·5H_2O),而在120°C下处理不仅可以移除加入的少量水,而且促进了钼酸镍铵的形成.揭示钼酸镍铵的形成机理对于后续的研究具有重要的意义,因为可以更有针对性的调节、优化制备方法或者引入其它溶剂,从而制备具有某些特定性质的钼酸镍铵类物质.通过这种固相反应法制备的钼酸镍铵,具有与化学沉淀法制备的样品几乎相同的物理化学性质,包括物相、热稳定性能、孔结构性质等.不添加任何组分,将钼酸镍铵前驱体直接压片,并在固定床高压微型反应装置中进行原位硫化,制备了硫化态非负载型加氢脱硫催化剂.以二苯并噻吩为模型化合物,考察了通过化学沉淀法和固相反应法制备的两种钼酸镍铵前驱体的加氢脱硫反应活性.虽然这两种制备方法有所区别,但是硫化态非负载型加氢脱硫催化剂中活性组分二硫化钼(MoS_2)纳米颗粒具有相似的堆积层数和片层长度,同时对二苯并噻吩的转化频率(TOF)相近,分别为28×10–4 s(固相反应法)和26×10–4 s(化学沉淀法).因此,与传统的水热反应法或化学沉淀法相比,该法具有简化合成过程、降低水及能源的消耗及提高产品的收率等明显的优势.对于大规模地合成钼酸镍铵并用于工业加氢脱硫反应装置中具有重要的意义.与此同时,这种少量水辅助研磨固相反应法可以扩展到钼酸镍铵同晶物质的合成,例如钼酸钴(锌、铜)铵.

关键词：加氢脱硫固相反应法加水辅助研磨钼酸镍铵非负载型催化剂

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浆态反应法制备多孔钼酸镍铵及其加氢脱硫性能

浆态反应法制备多孔钼酸镍铵及其加氢脱硫性能

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第十届全国工业催化技术及应用年会

作者：王亚萍殷长龙刘欢张韶平白振江刘晨光中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室

开发了一种新型钼酸镍铵合成方法——浆态反应法,考察了反应温度和反应时间对合成的钼酸镍铵晶型和孔结构的影响。采用BET、XRD、TG-DTA和SEM等手段对钼酸镍铵进行了表征。以钼酸镍铵为前驱体制备了非负载型Ni-Mo加氢脱硫催化剂,并在固... 详细信息

开发了一种新型钼酸镍铵合成方法——浆态反应法,考察了反应温度和反应时间对合成的钼酸镍铵晶型和孔结构的影响。采用BET、XRD、TG-DTA和SEM等手段对钼酸镍铵进行了表征。以钼酸镍铵为前驱体制备了非负载型Ni-Mo加氢脱硫催化剂,并在固定床高压微反装置上考察了对二苯并噻吩的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,在260℃、3.0 MPa和3.0 h条件下,二苯并噻吩脱硫率达到100%,显示出较好的加氢脱硫性能。

关键词：浆态反应法钼酸镍铵加氢脱硫非负载Ni-Mo催化剂

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载体上原位晶化反应制备高活性镍钼柴油加氢催化剂

载体上原位晶化反应制备高活性镍钼柴油加氢催化剂

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作者：陈栋中国石油大学

学位级别：硕士

针对传统浸渍法制备的负载型催化剂中活性组分颗粒大、分散度低的缺点,本论文提出了一种载体上原位晶化反应的制备方法。在水热条件下,利用晶化反应生成活性组分前躯体,同时利用亚临界水的高反应活性和强渗透能力,使活性组分前躯体在载... 详细信息

针对传统浸渍法制备的负载型催化剂中活性组分颗粒大、分散度低的缺点,本论文提出了一种载体上原位晶化反应的制备方法。在水热条件下,利用晶化反应生成活性组分前躯体,同时利用亚临界水的高反应活性和强渗透能力,使活性组分前躯体在载体上得以均匀分散。论文分别采用混捏法和浸渍法制备了一系列不同NiO含量的NiO/AlO金属复合氧化物载体,考察了氢氧化铝干胶类型和煅烧温度以及胶溶剂对复合载体孔结构的影响。结果表明,采用WL型拟薄水铝石做粘结剂、乙酸做胶溶剂制备的NiO/AlO复合载体具有较大的比表面积和孔容,同样方法制备的MoO/AlO复合载体表面积较小;浸渍法制备的NiO/AlO复合载体,表面积下降较多,孔径分布变宽。 XRD,IR表征结果表明,采用NiO/AlO复合载体和钼酸铵的原位晶化反应生成了钼酸镍铵。系统考察了反应温度、钼浓度、反应时间、Mo/Ni原子比以及反应助剂对原位晶化反应的影响。以工业NiMo催化剂为参比,对原位晶化法制备的Ni-Mo催化剂进行了加氢活性评价,结果表明:原位NiMo催化剂的萘加氢和DBT加氢脱硫活性都要优于工业NiMo催化剂,同时原位NiMo催化剂HDS中HYD路径多于DDS路径,具有更高的加氢深度。对硫化态催化剂进行XRD和TEM表征,结果表明原位催化剂具有更高的MoS2堆叠层数,因而具有更多的II型活性位,体现出更好的加氢活性。对论文中制备的原位Ni-Mo催化剂进行了模拟柴油体系的加氢评价,结果表明:原位NiMo催化剂HDAr,HDS和HDN活性都要优于工业NiMo催化剂;实验发现模拟体系中含氮有机化合物是加氢脱硫、脱芳烃的抑制剂,并且含氮有机化合物对DBT加氢脱硫的抑制主要是通过抑制HYD途径来实现的。同样条件下与工业NiMo催化剂在焦化柴油体系上进行催化剂的加氢精制反应评价,结果表明,原位NiMo催化剂的HDS和HDN活性都要略优于工业NiMo催化剂。对原位晶化反应催化剂进行了公斤级放大制备,并对放大制备催化剂进行了100ml工业小试装置连续柴油加氢活性评价,结果表明:采用原位晶化法制备催化剂表现出更好的HDS和HDN活性,360℃,6.4 MPa,空速2.0 h时,IM催化剂可以将柴油中的硫由103160μg·g降低到50μg·g,而同样条件下传统工业催化剂只能降低到121μg·g。

关键词：钼酸镍铵 NiMo催化剂原位晶化加氢脱硫加氢脱氮

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