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化学工业与工程 2024年第3期41卷 170-178页

作者：王祥杨娜孙永利姜斌肖晓明张龙飞张吕鸿天津大学化工学院天津300350

通过简单的水热法成功制备了钴铁尖晶石和MOFs材料耦合的磁性功能催化剂CoFe_(2)O_(4)/UiO-66-NH2(CF/U6N),用于活化过一硫酸盐降解水中的四环素(TC)。由于负载后CoFe_(2)O_(4)活性组分分散性的提高和与载体之间的相互作用增强,CF/U6N... 详细信息

通过简单的水热法成功制备了钴铁尖晶石和MOFs材料耦合的磁性功能催化剂CoFe_(2)O_(4)/UiO-66-NH2(CF/U6N),用于活化过一硫酸盐降解水中的四环素(TC)。由于负载后CoFe_(2)O_(4)活性组分分散性的提高和与载体之间的相互作用增强,CF/U6N表现出良好的催化活性和稳定性,在30 min内对TC降解效率可达93.2%。5次循环后,对TC的去除率仍保持在80%以上。同时CF/U6N功能催化剂可适用于较宽的pH值范围(3~9),在无机阴离子共存条件下对TC降解也具有较高的催化活性。猝灭实验和电子顺磁光谱表明TC的降解过程涉及自由基和非自由基路径,且硫酸根自由基和单线态氧均在TC降解过程中起到重要作用。

关键词：钴铁尖晶石过一硫酸盐四环素降解活性氧物种

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钴铁尖晶石在CO_(2)加氢中的结构演变与催化特性

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低碳化学与化工 2023年第1期48卷 41-49页

作者：王明瑞张蒙蒙丁凡舒袁菲张光辉聂小娃郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心辽宁大连116024

利用原位X射线衍射(XRD)分析结合密度泛函理论(DFT)计算,揭示了采用溶胶-凝胶法合成的结构明确的钴铁尖晶石(CoFe_(2)O_(4))在催化CO_(2)加氢转化中的结构演变与催化特性。原位XRD分析结果表明,CoFe_(2)O_(4)在预还原过程中形成Co_(3)Fe... 详细信息

利用原位X射线衍射(XRD)分析结合密度泛函理论(DFT)计算,揭示了采用溶胶-凝胶法合成的结构明确的钴铁尖晶石(CoFe_(2)O_(4))在催化CO_(2)加氢转化中的结构演变与催化特性。原位XRD分析结果表明,CoFe_(2)O_(4)在预还原过程中形成Co_(3)Fe_(7)合金,Co_(3)Fe_(7)合金在反应中保持稳定,且其催化加氢能力较强,转化产物主要为甲烷与C_(2)-C_(4)烷烃(C_(2)^(0)~C_(4)^(0))。K-CoFe_(2)O_(4)(将CoFe_(2)O_(4)用K_(2)CO_(3)助剂改性)的预还原过程中出现富钴合金(K-Co1Fe1)向富铁合金(K-Co_(3)Fe_(7))的转化,且需要更高的预还原温度才能使Co_(3)Fe_(7)合金完全形成。反应过程中,K-Co_(3)Fe_(7)逐渐被碳化并形成双金属碳化物K-(Co_(1-x)Fe_(x))5C2。K-(Co_(1-x)Fe_(x))5C2催化CC偶联能力较强,低碳烯烃(C2=~C4=)与液态烃类(C5+)的时空收率分别达到8.7 mmol/(g·h)与4.6 mmol/(g·h)。DFT计算结果表明,(Co_(1-x)Fe_(x))_(5)C_(2)具有适宜的加氢能垒与较低的C—C偶联能垒,利于碳链增长。

关键词： CO_(2)加氢钴铁尖晶石结构演变原位XRD 活性相 DFT计算

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核壳结构CFO@COF活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑的研究

核壳结构CFO@COF活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑的研究

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作者：贾慕涵北京化工大学

学位级别：硕士

目前抗生素污染的问题日益严重,抗生素废水因其毒性、耐药性以及低的可生化性影响人类健康、食品安全、水环境和卫生设施的可持续发展。传统的处理方法难以实现水体中抗生素的去除,基于硫酸根自由基的高级氧化法具有高效、p H范围宽、... 详细信息

目前抗生素污染的问题日益严重,抗生素废水因其毒性、耐药性以及低的可生化性影响人类健康、食品安全、水环境和卫生设施的可持续发展。传统的处理方法难以实现水体中抗生素的去除,基于硫酸根自由基的高级氧化法具有高效、p H范围宽、对水质条件的适应性强和氧化剂易于保存等优点成为近年来去除水中抗生素的研究热点。选择具有代表性的磺胺类抗生素磺胺甲恶唑(SMX)作为本研究的目标污染物。通过水热法合成钴铁双金属氧化物CoFeO(CFO)后,为达到减少反应过程中金属离子浸出的目的,在其基础上通过原位生长法包覆一层共价有机骨架(COF)材料形成核壳结构CFO@COF,研究包覆前后两种催化剂对于活化PMS降解SMX的性能以及催化机理。主要研究内容与结论如下:(1)CFO材料为四方尖晶石型钴铁双金属氧化物,在活化PMS方面表现出优异的活性,当SMX初始浓度为10 mg·L时30 min可以达到98.2%的降解率,在p H为弱酸性到碱性的范围内均能获得较高的降解效率,水体中共存的阴离子CO和腐殖酸HA对降解效果表现出较强的抑制性,而Cl、HCO、HPO和SO则表现出低浓度促进降解而高浓度抑制降解的现象。CFO具有良好的稳定性与回收利用性,在重复使用五次后仍能达到80%以上的降解率。通过对活性组分的验证,证明CFO/PMS体系为自由基途径与非自由基途径共存的体系,SO为主要活性组分。(2)为减少材料中金属离子的浸出,引入COF材料作为外壳实现对材料的保护作用。CFO@COF在保证高效催化效果的同时减少了Co与Fe的浸出,包覆后Co离子的浸出由0.74 mg·L减少至0.25 mg·L,Fe离子没有浸出。此外,CFO@COF具有优秀的催化性能可能是由于COF的包覆改善了材料的表面性质,材料的吸附性能增强更有利于污染物与材料接触,通过XPS以及LSV分析催化机理,证明COF的引入不仅可以起到减少金属离子浸出的作用,还有利于O的产生并通过电子传递活化PMS,在降解SMX方面也有一定的促进作用。(3)分析探讨了CFO@COF/PMS体系降解SMX产生的中间产物并推断其降解路径。通过软件预测得出,降解中间产物相比SMX具有更小的环境水生生物的毒性以及更低的环境毒性风险。

关键词：磺胺甲恶唑过一硫酸盐钴铁尖晶石共价有机骨架

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