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钯稀土合金构筑及其抗甲醇毒化氧还原催化性能研究

钯稀土合金构筑及其抗甲醇毒化氧还原催化性能研究

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作者： Felix Kwofie 中南大学

学位级别：硕士

直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于其高效、高能量密度和极低的排放。近年来作为一种广泛应用的清洁能源引起了人们的广泛关注。然而,DMFC中缓慢的氧还原反应(ORR)动力学阻碍了它们的大规模商业化。尽管Pt/C最近可作为DMFC的基准阴极催化剂... 详细信息

直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于其高效、高能量密度和极低的排放。近年来作为一种广泛应用的清洁能源引起了人们的广泛关注。然而,DMFC中缓慢的氧还原反应(ORR)动力学阻碍了它们的大规模商业化。尽管Pt/C最近可作为DMFC的基准阴极催化剂。但是,高成本的Pt以及DMFC中从阳极到Pt阴极的甲醇渗透问题导致燃料电池性能不佳。因此,开发具有出色ORR活性和出色的耐甲醇性以替代Pt的阴极催化剂是有必要且极具挑战性的。Pd基催化剂因其与Pt相似的性质而被认为是最佳选择。然而,单一Pd催化剂的ORR活性明显低于商业化铂碳催化剂。Pd与其他金属形成的合金,特别是过渡金属(TM)合金,已被证明是一种理想的选择;然而,这些Pd-TMs合金与铂族金属之间的形成能较低且易在酸性电解质中溶解。稀土与Pd具有良好的结合能,且稀土的f层电子能有效调控Pd的电子结构,尽管Pd-RE的合金具有巨大的潜力,但合成难度大,目前缺乏有效的合成手段。本研究以熔盐为稳定剂,以PEI/C为载体,在700℃的氩/氢气氛下成功合成了Pd-RE合金催化剂。这些Pd-RE催化剂同时表现出高ORR活性和耐甲醇性,为DMFC的发展提供了新的机遇。具体研究成果如下:(1)还原剂用量较少,且催化剂具有最佳的ORR活性和耐甲醇性能;因此,Mg Cl的摩尔比为0.1(0.0813 g Mg Cl和0.5 g Mg)(2)值得注意的是,不含Mg Cl合成的催化剂ORR活性较差,表明Mg Cl的加入创造了强还原条件,降低了合金的形成温度,从而提高了Pd-RE合金的电化学性能。(3)XRD、TEM和XPS分析验证了Pd-RE合金的成功形成。具体来说,制备了三个系列的Pd-RE比例(1:1、2:1和3:1),其中1:1的催化剂显示出最显著的结构特征,表明它是ORR的最佳组成比例。值得注意的是,与Pd/C相比,观察到Pd 3d的d带中心的偏移导致Pd-RE合金表面上的氧物种减弱,这可能是由于Pd和RE元素之间的协同作用,从而提高了Pd-RE合金的电化学性能。(4)在整个研究前提下采用的三个Pd-Y系列(Pd Y、PdY和PdY)中,Pd Y表现出优异的活性和耐甲醇性。这明确地验证了Pd-RE原子比对DMFC中ORR性能的影响。例如,Pd Y获得0.861V的半波,分别比Pd/C的0.801 V和Pt/C的0.854 V高60和7 m V。Pd Y的ECSA值分别高于Pd/C和Pt/C。此外,Pd Y在0.9V vs RHE的质量和比活度明显高于Pd/C和Pt/C。因此,在2 M甲醇浓度下,与Pd/C和Pt/C相比,Pd Y显示了更正的E电位偏移,分别为95和306 m V。(5)受Pd Y优异性能的启发,合成了其他稀土元素合金。Pd Er在ORR活性和耐甲醇性能方面表现最为出色。简而言之,Pd Er的ECSA值为101.2 mg PGM,分别是Pd/C和Pt/C的65.4和39.7mg PGM的2.5倍和1.5倍。此外,Pd Er的E电位为0.901V,比Pd/C和Pt/C的0.801和0.854正100和47 m V。Pd Er的质量和比活度分别是Pd/C和Pt/C的(5.5;6.0)和(3.8;3.9)倍。值得注意的是,Pd Er在2 M甲醇浓度下表现出显着的耐甲醇性。Pd Er在2 M甲醇浓度下的E分别是Pd/C和Pt/C的144倍和355 m V倍。(6)最后,本文中的其他Pd-RE催化剂包括Pd:RE(Ho、Pr、Sc、Eu、Ce、Tb、Nd、Tm、Yb、Dy、Gd、Sm和Lu)。不幸的是,这些合金中的大多数表现出较差的电化学性能,这可能归因于合成过程中的错误/污染,这可能归因于催化剂的体积庞大或重复测试的时间有限。然而,其中三种催化剂Pd Ho、Pd Pr和Pd Sc的性能优于各自的Pd/C和Pt/C参考催化剂。因此,这些催化剂的ECSA值、半波电位、质量、比活度和耐甲醇能力分别显著高于Pd/C和Pt/C。根据电化学测试,电化学性能的趋势如下:Pd Er>Pd Ho>Pd Pr>Pd Sc>Pd Y>Pd/C>Pt/C>Eu>Ce>Tb>Gd>Sm>Lu>Yb>Dy>Nd>Tm值。因此,Pd-RE合金催化剂优异的ORR活性和优异的耐甲醇性使其成为有前途的DMFC电催化剂。图33幅,表20个,参考文献215篇

关键词：直接甲醇燃料电池氧还原反应耐甲醇性能钯稀土合金

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