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钯基纳米材料的可控制备及其在小分子转化中的应用

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钯基纳米材料的可控制备及其在小分子转化中的应用

作者：曹开磊苏州大学

学位级别：硕士

近些年来,将含量丰富的小分子(O2、CO2等)通过电催化和热催化等方法转化为价值更高的化学品(H2O2、CO等)引起了科研人员的广泛研究。然而,由于小分子的固有特性,破坏其稳定结构实现高效转化较为艰难,此外副反应的存在也会导致目标产物... 详细信息

近些年来,将含量丰富的小分子(O2、CO2等)通过电催化和热催化等方法转化为价值更高的化学品(H2O2、CO等)引起了科研人员的广泛研究。然而,由于小分子的固有特性,破坏其稳定结构实现高效转化较为艰难,此外副反应的存在也会导致目标产物选择性的降低。实现高效和高选择性的小分子转化存在较大挑战。钯(Pd)基纳米材料因其独特的物理和化学特性,在小分子的电催化转化和热催化转化领域受到广泛研究,然而其催化活性和目标产物的选择性依然需要得到进一步提高。对Pd基纳米材料进行合理的控制制备,如形貌调控、组分调控和表界面调控等,从而调控其电子结构与表面结构对于提升其在小分子转化中的催化性能具有重要意义。本论文中,我们介绍了部分Pd基纳米材料的控制制备,并对制备得到的材料进行了深入的结构表征。其中,组分可调的PdPb纳米环(NRs)可用于直接合成过氧化氢(DHS),表面碲化的Te-Pd纳米颗粒(NPs)可用于CO2电还原(CO2RR)制备合成气,具有弯曲纳米线结构的Pd20Te7纳米线(NWs)可作为双功能催化剂用于CO2RR制备CO和O2电还原制备H2O2(ORR-H2O2)。主要内容如下:第一章:简要概述了 O2和CO2转化的部分反应机理以及催化剂的设计策略,并阐明了本论文的选题依据和研究内容。第二章:通过湿化学的方法成功制备了组分可调的PdPb NRs,并通过调控Pb的含量实现了 H2O2产率和选择性的调控。机理研究表明Pb物种倾向于分布在纳米环的边角处,降低了纳米环中低配位Pd原子的数目,极大地抑制了 O2和H2O2中O-O键的断裂,进而提高了 H2O2产率和选择性。第三章:通过两步法实现了对Pd NPs的表面碲化,制备了具有非晶表面的Te-Pd NPs。进一步通过改变催化剂表面Te的含量实现了 CO2RR产物选择性的调控,从而可用于制备宽CO:H2范围的可调合成气。机理研究表明,Te-Pd NPs/C展现出显著弱于Pd NPs/C的*CO和*H吸附,从而在促进*CO脱附的同时抑制了析氢反应。第四章:通过湿化学的方法合成了弯曲纳米线结构的Pd20Te7NWs,并探究了其在CO2RR和ORR-H2O2中的性能。结果表明Pd20Te7 NWs/C在CO2RR中展现出高的CO法拉第效率(FE)与部分电流密度(jCO),并在ORR-HO中展现出高的HO产率与选择性,可作为双功能催化剂。机理研究表明PdTe NWs独特的弯曲纳米线结构与组分是其催化性能提升的关键。

关键词：钯基纳米材料可控制备直接合成过氧化氢氧还原二氧化碳还原

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钯基纳米材料的表界面调控及其催化性能研究

钯基纳米材料的表界面调控及其催化性能研究

作者：罗晓玲苏州大学

学位级别：硕士

在现代社会的快速发展中,化石燃料被大量使用,一方面由于其储量有限且不可再生引发日益严重的能源危机,另一方面由于在其使用过程中会释放许多有害物质,从而对环境造成了严重污染。因此,寻找高效、绿色和可持续的能源具有非常重要的意... 详细信息

在现代社会的快速发展中,化石燃料被大量使用,一方面由于其储量有限且不可再生引发日益严重的能源危机,另一方面由于在其使用过程中会释放许多有害物质,从而对环境造成了严重污染。因此,寻找高效、绿色和可持续的能源具有非常重要的意义。目前,许多分子转化反应因能产生一些有价值的产品、输出较高的能量且过程绿色环保而逐渐成为研究的热点,比如燃料电池反应中的醇氧化反应和氧还原反应、水分解反应中的析氢反应和析氧反应以及氢氧直接合成双氧水反应等。在这些反应中,铂基（Pt）贵金属纳米材料有着良好催化活性,但价格高、稳定性差、易失活等缺点,严重限制了其发展。由于钯（Pd）与Pt电子结构相似,且具有类Pt的催化活性,Pd基纳米材料逐渐成为研究热点,被认为是可用于这些分子转化反应有前景的催化剂。同时,作为催化分子转化反应发生的重要场所,大量研究表明催化剂的表界面起着至关重要的作用。因此,对Pd基贵金属纳米催化剂表界面的合理调控,包括催化剂的组分、形貌、结构和缺陷等等,是一种有效提高其催化性能的策略。本论文中,我们主要介绍了 Pd基纳米材料的合成并对其进行了详细表征,探讨了这些Pd基材料在分子转化反应中的催化性能,包括自旋浓度不同的PdFePt纳米网催化醇氧化反应、构建Pd/CoN界面并对CoN在Pd表面的覆盖程度进行调控的PdCoN纳米颗粒催化电解水产氢反应、引入不同金属的PdM（M=Fe、Co、Mo、In等）纳米颗粒用于直接合成双氧水反应。主要内容概括如下:第一章:简要概述了醇氧化反应、析氢反应以及直接合成双氧水反应的反应机理和性能评价指标,介绍了目前用于催化剂表界面调控的一些策略,同时阐明本文的选题依据和研究内容。第二章:利用一种简单的溶液合成方法制备了具有二维网状纳米结构的PdFePt合金,并研究了其在醇氧化反应中的催化性能。通过调控Fe的含量有效地控制了PdFePt纳米网催化剂的自旋浓度,从而调节了OHads在催化剂上的吸附情况。催化剂对OHads的强吸附作用使得Pt表面吸附的COads更容易被氧化成CO2,并使得Pt位点得到释放。这不但提高了催化剂的催化性能,还有效避免了催化剂的毒化进而增强了催化剂的稳定性。第三章:在氨气（NH3）氛围中对合成的PdCo纳米颗粒进行高温煅烧处理,制备了具有Pd/CoN界面的PdCoN纳米颗粒,并研究了其在电解水产氢反应中的催化性能。结果表明Pd/CoN界面的构建是提高催化性能的关键。第四章:使用一种普适性的湿化学方法合成出了尺寸仅几个纳米且组分不同的PdM（M=Fe、Co、Mo、In等）纳米颗粒,并研究了其在直接合成双氧水中的催化性能。研究表明,第二种金属的引入对Pd的电子结构产生了影响,从而提高了催化剂的催化活性及双氧水的选择性。

关键词：钯基纳米材料表界面调控醇氧化析氢反应直接合成双氧水

不同病理模型中二维钯基纳米材料的应用及相关诊疗体系的设计研究

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不同病理模型中二维钯基纳米材料的应用及相关诊疗体系的设计研究

作者：孙多厦门大学

学位级别：硕士

虽然近年来已步入医疗技术高度发达的阶段,但仍有一些顽固性疾病威胁着人类的健康,比如癌症、细菌感染引起的一系列重大疾病等,每年死于癌症及感染性疾病的人数不断增加,许多传统的医疗手段无法达到很好的治愈效果,而在纳米材料快速发... 详细信息

虽然近年来已步入医疗技术高度发达的阶段,但仍有一些顽固性疾病威胁着人类的健康,比如癌症、细菌感染引起的一系列重大疾病等,每年死于癌症及感染性疾病的人数不断增加,许多传统的医疗手段无法达到很好的治愈效果,而在纳米材料快速发展的今天,纳米材料巨大的应用价值得到了充分的发挥,尤其是在生物医学方面的应用。由于纳米材料的尺寸分布均一且可调控,易于被设计修饰,这为生物医疗领域提供了良好的诊疗平台。因此本论文重点讨论了纳米材料在肿瘤和炎症等生物医学领域的应用潜能。合成制备了不同的纳米材料,通过不同方式对其进行修饰或负载其他药剂,使合成的纳米材料能够用于肿瘤和细菌感染性炎症的诊疗。具体章节的内容如下:第一章:简要阐述了纳米材料在生物医疗领域的应用,重点介绍了其在癌症诊疗与炎症诊疗这两个方面的研究。首先对纳米材料在生物医学中的应用做了简单概述,其次介绍了纳米材料在肿瘤治疗方面的研究进展,尤其在光热治疗及放射疗法中的研究;随后介绍了纳米材料应用于炎症治疗的研究进展及其抗菌、声动力治疗的研究。在本章节的最后总结了本论文的选题依据和研究内容。第二章:设计合成了尺寸均一且可控的二维双金属Pd@Au纳米片,其表现出强的近红外吸收能力、放射增敏作用和良好的稳定性。经表面修饰SH-PEG后,双金属纳米片在小鼠体内的血液循环能力较好,在小鼠肿瘤部位能够达到较高的富集。也通过实验表明,设计合成的Pd@Au纳米片可以通过放射/光热联合治疗杀死肿瘤细胞,并成功应用于小鼠肿瘤模型的治疗。第三章:在上一章节中,我们提到金包钯纳米材料具有很好的肿瘤靶向富集能力,这使得我们进一步思考,钯基纳米材料是否在炎症部位也能达到良好的富集。接下来以不同尺寸的钯纳米片及Pd@Pt纳米片为研究基础,通过尾静脉注射钯基纳米材料,考察其在炎症部位的富集效果,发现钯纳米片及Pd@Pt都具有好的炎症富集效率。因Pd@Pt具有较强的类过氧化氢酶活性可改善乏氧环境,我们设计合成了新型纳米炎症诊疗平台,将声敏剂中-四（4-羧基苯基）卟吩（T790）通过共价键修饰在Pd@Pt纳米片的表面,制备了具有增强声动力学治疗的纳米抗菌试剂Pd@Pt-PEG-T790,后续细菌感染性的炎症治疗还需继续探究。第四章:在本章工作中我们合成了氧化石墨烯（GO）基材料,由于氧化石墨烯（GO）材料具有独特的二维结构、水溶性和高比表面积,易于功能化和低成本等特性使得其在抗菌领域受到越来越多的关注。但是GO是否具有抗菌性能仍然是一个具有争议的问题。在这项工作中,前期我们主要考察了 GO溶液和GO膜的抗菌能力,首先针对几种革兰氏阴性和革兰氏阳性细菌进行评估,例如大肠杆菌（***）,芽孢杆菌和耐甲氧西林金黄色葡萄球菌（MRSA）。结果表明,GO和GO膜对细菌的生长没有明显影响。基于GO膜与“创可贴”具有相似的使用方式,其很容易贴敷在伤口细菌感染的位置,我们制备了载有Ag纳米颗粒的GO膜,通过贴敷在伤口处来阻止细菌不断的侵蚀。通过实验证明所制备的GO-Ag膜纳米复合物能够加快治愈MRSA细菌引起的伤口感染。因此,GO-Ag膜在伤口敷料和抗菌表面涂层中的应用前景广阔。第五章:对本论文的研究工作进行总结并对后续研究工作进行展望。

关键词：钯基纳米材料肿瘤治疗 GO-Ag film 抗菌活性炎症治疗

钯基合金纳米材料的可控构筑及其电催化醇氧化性能研究

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钯基合金纳米材料的可控构筑及其电催化醇氧化性能研究

作者：王秋霞江苏大学

学位级别：硕士

新能源技术的开发利用是解决目前能源危机和环境问题的关键措施。电化学醇氧化（AOR）是一种绿色、无污染的催化技术,醇分子的完全氧化可作为直接醇燃料电池的阳极半反应,其部分氧化可用于制备多种高附加值的有机化学品,具有极其重要的... 详细信息

新能源技术的开发利用是解决目前能源危机和环境问题的关键措施。电化学醇氧化（AOR）是一种绿色、无污染的催化技术,醇分子的完全氧化可作为直接醇燃料电池的阳极半反应,其部分氧化可用于制备多种高附加值的有机化学品,具有极其重要的理论和实际意义。然而,醇氧化反应面临活性低、稳定性和选择性差等挑战,设计和开发高性能的电催化剂是促进醇氧化反应工业化应用的重要环节。贵金属Pd及Pd基材料由于其优异的电催化醇氧化反应活性,成为了目前最为有效和广泛研究的催化剂材料之一。然而,Pd相对较高的价格阻碍了催化剂的实际应用,此外,催化剂的活性和抗毒化性能等仍有待进一步提升。本论文通过将Pd与非贵金属元素合金化制备Pd基合金纳米材料,减少贵金属Pd的用量,同时通过对纳米材料的形貌、组分和维度等进行调控,提升电催化醇氧化的性能,揭示催化剂结构与性能之间的内在联系,并通过密度泛函理论（DFT）计算等阐明催化剂对醇氧化性能的提升机制。主要研究内容如下:（1）采用简单的湿化学法,以乙酰丙酮钯和三苯基锑为原料,通过控制六羰基钼的用量,制备具有不同分枝结构的二元Pd Sb合金纳米颗粒。通过对不同实验条件下纳米材料的形态、结构和元素组成等进行分析,揭示Pd Sb合金及其分枝结构的形成机制。通过多种电化学测试技术研究不同分枝状Pd Sb合金在碱性条件下的乙醇氧化（EOR）性能,结果表明,Pd Sb合金较商业Pd/C及分枝状的Pd催化剂,具有更加优异的EOR活性和稳定性。其中,高度分枝状的Pd Sb合金由于其较大的比表面积,显示出最佳的EOR性能,其比活性为109 m A cm,质量活性可达2.42 A mg。DFT计算表明,Sb的引入优化了Pd催化位点的电子结构,降低了决速步的能垒,从而提高了醇氧化的电催化性能。（2）以乙酰丙酮钯、三苯基锑和三苯基铋为原料,合成了不同组分的三元Pd Sb Bi合金纳米颗粒。通过调控Sb和Bi前驱体的加入比例,可以制备不同组分的三元纳米材料。对纳米材料的表征表明,不同组分纳米材料具有相似的分枝状结构和粒径大小。将不同组分的Pd Sb Bi纳米材料负载在炭黑上,制备催化剂,通过电化学技术测试其在碱性条件下的EOR性能。结果表明,三元Pd Sb Bi合金较二元Pd Sb、Pd Bi合金以及商业Pd/C具有更加优异的性能,其中元素组分为76:17:7的PdSbbi/C三元纳米材料具有最佳的EOR活性和稳定性。将PdSbbi/C和铂网分别作为阳极和阴极催化剂,组装乙醇氧化和析氢（HER）耦合的混合电解体系,可以实现高附加值乙酸和氢气的同时制备,是一种安全、高效、低能耗的制氢技术。理论计算表明Sb和Bi的存在可以有利于OH在EOR限速步中的吸附以及Pd位点上反应中间体的去除。（3）以二维超薄的Pd Mo双金属烯为模板,通过与Sb的合金化,制备得到厚度约为1.5 nm的二维、高度卷曲结构的Pd Mo Sb三金属烯。将Pd Mo Sb三金属烯负载在石墨烯（r GO）上,其作为醇氧化的催化剂,具有非常高的Pd利用率。电化学测试表明Pd Mo Sb/r GO在碱性条件下对多种小分子醇,如乙醇、甲醇和丙三醇,均具有较Pd Mo/r GO和商业Pd/C更优异的活性和稳定性。Pd Mo Sb三金属烯活性的增强不仅依赖超薄二维结构所提供的的高比表面积,而且在于Sb的存在增强了AOR反应-中间体途径中OH的吸附和中毒-中间体途径中CO的耐受性。（4）采用胶体法,以乙酰丙酮钯和乙酰丙酮镓为原料,制备了单分散、形貌均一的PdGa纳米棒。与炭黑复合的PdGa作为EOR的催化剂,具有非常高的活性和稳定性,其质量活性和比活性分别达到1.97 A mg和164 m A cm。此外,在含有乙醇的碱性溶液中,具有接近于商业Pt/C的电催化析氢性能。将PdGa同时作为阳极EOR和阴极HER的催化剂,组装两电极电解体系,可以实现低电位下乙酸和氢气的同时生产,该电解体系达到10 m A cm的电流密度,仅需约0.62 V的低电位,是一种经济高效的混合电解装置。DFT计算揭示了耦合体系的高性能得益于Ga的电子效应和双功能效应。

关键词：钯基纳米材料合金化电催化醇氧化直接醇燃料电池耦合析氢

纳米钯基合金材料的制备合成和在电化学二氧化碳还原中的应用研究

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纳米钯基合金材料的制备合成和在电化学二氧化碳还原中的应用研究

作者：周远苏州大学

学位级别：硕士

自工业革命以来,社会经济水平不断提升、人口数量日益增长,随之而来的能源问题和环境问题日渐突出。寻求新型高效、可再生的清洁能源作为传统化石燃料的替代品已迫在眉睫。近年来,电化学二氧化碳还原技术受到广泛关注。该技术通过将CO2... 详细信息

自工业革命以来,社会经济水平不断提升、人口数量日益增长,随之而来的能源问题和环境问题日渐突出。寻求新型高效、可再生的清洁能源作为传统化石燃料的替代品已迫在眉睫。近年来,电化学二氧化碳还原技术受到广泛关注。该技术通过将CO2转化成具有高附加值燃料,减少了人类对化石燃料的依赖,也降低了大气中二氧化碳的浓度。发展高性能的电催化材料是实现CO2分子高效转换的关键所在。尽管已取得阶段性研究进展,现有电催化材料仍面临一系列挑战:如过电位较大、稳定性差、法拉第效率低等。因此,设计开发新型的电催化CO2还原材料具有重要的科学意义和潜在的应用价值。在前期的研究工作中,尽管Pd基催化材料在电化学CO2还原产甲酸应用中表现出优异的催化活性,但是仍面临着成本高以及在较负还原电位下稳定性差等问题。因此本论文旨在发展双金属合金化策略,设计制备高活性、高稳定性的钯基纳米材料应用于电催化二氧化碳还原研究。我们采用湿化学合成方法以及水热合成方法,通过对表面活性剂的优化选择,有效地调控了合金纳米材料的化学成分和形貌结构;并利用一系列表征手段探究了材料的晶体结构、电子结构及物相组分等特征。系统性地研究了催化剂的电催化性能,初步阐释了纳米材料催化性能和形貌结构之间的构效关系。本论文主要的研究结果如下:1.在第一项工作中,为寻求高活性、高稳定性的CO2还原电催化材料,我们利用简单的湿化学一锅法,制备出尺寸形貌均匀的三维结构双金属钯银纳米球（PdAgNSs）。该催化剂具有丰富的活性位点以及对CO具有较强的耐受性,表现出良好的电催化CO2还原性能。与纯Pd纳米颗粒催化剂相比,其具有更加优异的催化活性和稳定性:在较大的还原电位范围内,产甲酸的法拉第效率均可以达到90%以上;在相对较负的还原电位下（-0.27 V vs RHE）,经过10000 s长时间的恒电压测试后,电流密度几乎没有发生衰减。与其他Pd基催化材料性能相比,PdAg NSs催化剂在活性和稳定上也具有明显的优势。2.在第二项工作中,我们为进一步提高双金属钯银材料在电催化CO2还原上的活性和稳定性,通过改变表面活性剂以及其他反应参数制备了一维结构的钯银纳米线催化剂（PdAg NWs）。该催化剂在结构效应和电子效应的协同作用下,电催化CO2还原的活性和稳定性都有进一步的提升。研究结果表明:在较低过电位下,Pd4Ag1 NWs催化材料电化学还原CO2产甲酸的选择性可达到百分之百;在-0.25 V vs RHE还原电位下的恒电压测试中,该催化剂在30000 s长时间的测试后仍具有良好的电流稳定性。3.在第三项工作中,我们重点研究了 PdPb合金以及PtPb合金的可控制备。利用常见的水热法,在十六烷基三甲基氯化铵（CTAC）表面活性剂的作用下制备出结构均匀的PdPb合金纳米颗粒。通过改变金属前驱体以及反应溶剂等重要参数,成功实现对PtPb合金纳米棒以及PtPb合金纳米线的初步可控合成。这些研究结果为后续的催化应用奠定了材料基础。

关键词：电催化二氧化碳还原钯基纳米材料双金属甲酸稳定性

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钯基纳米复合材料的制备及其电催化性能研究

钯基纳米复合材料的制备及其电催化性能研究

作者：严伟华南理工大学

学位级别：硕士

在现代社会高速发展过程中,能源起到了至关重要的作用。由于传统化石燃料的局限性,发展绿色可持续的新能源迫在眉睫。燃料电池作为一种直接将燃料本身的化学能转化为可利用的电能的装置,具有反应条件温和、绿色环保、比能量大、能量转... 详细信息

在现代社会高速发展过程中,能源起到了至关重要的作用。由于传统化石燃料的局限性,发展绿色可持续的新能源迫在眉睫。燃料电池作为一种直接将燃料本身的化学能转化为可利用的电能的装置,具有反应条件温和、绿色环保、比能量大、能量转化效率高等优点,是最有发展前途的新能源技术之一。相比于各类化石能源,氢能是一种绿色清洁可持续的能源。然而,在燃料电池和清洁能源商业化应用的过程中,存在着成本较高、寿命较短等问题。为了解决上述问题,关键在于设计研发出用于氧还原反应和析氢反应的低成本、高活性、高稳定性的电催化剂。在本论文中,我们通过简单、安全、高效的实验方案制备出一系列以钯基纳米颗粒为核心的成本低、活性高、稳定性好的电催化材料,并通过对材料本身成分、形貌与结构表征、电催化活性的测试来分析研究材料成分、结构组成与电化学活性之间的关系。本论文的主要工作包括以下三个部分:(1)首先,以金属有机骨架MOF-5为前驱体,通过高温煅烧得到多孔碳纳米片作为载体,以PdCl为Pd源,采用原位还原的合成方法得到不同掺杂比的多孔碳材料限域的超小Pd纳米团簇。通过透射电镜(TEM)分析可知Pd团簇的粒径在1 nm之间。由电化学测试可知,与商业钯黑进行比较,其中质量比为20%的Pd/CNs有着较好的氧还原催化活性和循环稳定性。该材料优越的氧还原催化性能主要来源于:(i)碳片是具有多孔的层状结构材料,有着较大的比表面积1517.3 m/g;(ii)原位生成的Pd团簇尺寸较小,分布均匀,未发生团聚,能够充分的暴露活性位点。(2)其次,我们利用双金属之间的合金效应,先通过巯基配体还原型谷胱甘肽、氯金酸、氯亚钯酸钾和硼氢化钠合成出颗粒粒径为1 nm不同金属比例的PdAu合金,通过机械搅拌的方式将PdAu合金负载到多孔碳纳米片上。通过电化学测试可知,PdAu比例1:2时表现出最好的氧还原催化性能。与商业铂碳进行比较可知,其拥有较大的电流密度和电子转移数以及长时间的循环稳定性。这主要归因于PdAu之间的电子转移所引起的合金效应,以及材料本身较大的比表面积和超小的颗粒粒径,这样能够最大化的暴露出活性位点。(3)最后,我们用PVP作为配体,抗坏血酸作为还原剂合成出Pd立方体结构,然后用Mo对其进行部分包裹,形成Pd@Mo核壳结构,并通过机械搅拌的方式将Pd@Mo合金与炭黑XC-72结合,得到Pd@Mo/C电催化材料。通过TEM、线扫和元素分析表征可知,我们得到了Pd@Mo核壳结构。我们将该材料用于电化学氧还原和析氢反应中,其表现出优异的氧还原催化性能和可观的电化学析氢性能以及长时间的电化学循环稳定性。Pd@Mo/C优异的电催化活性主要是因为Pd立方体拥有对氧还原有促进作用的Pd(100)晶面以及Pd@Mo核壳结构所具有的协同催化效应。

关键词：钯基纳米材料氧还原反应合金与核壳结构多孔碳燃料电池

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钯基钠米材料的模拟酶活性研究

钯基钠米材料的模拟酶活性研究

全国环境纳米技术及生物效应学术研讨会

作者：卫晶萍陈小兰郑南峰厦门大学化学化工学院化学系

纳米材料的形貌、组成对其生物学相关性质有着重要的影响,本课题主要研究了不同形貌及组成的钯纳米材料的模拟酶活性。首先通过比较不同形貌钯纳米材料（六方片、立方块、颗粒、线、四面体、花状等）的过氧化物酶活性,重点选取具有111... 详细信息

纳米材料的形貌、组成对其生物学相关性质有着重要的影响,本课题主要研究了不同形貌及组成的钯纳米材料的模拟酶活性。首先通过比较不同形貌钯纳米材料（六方片、立方块、颗粒、线、四面体、花状等）的过氧化物酶活性,重点选取具有111晶面的六方片及四面体和具有100晶面的立方块详细研究了其过氧化物酶活性及相关机制,我们发现111晶面的六方片及四面体要比100晶面的立方块具有更高的过氧化物酶活性。之后以活性较高的钯纳米片为基础合成了不同组成比例的Pd@Au、Pd@Pt双金属纳米片,发现其具有良好的模拟酶活性（过氧化物酶活性、氧化物酶活性、过氧化氢酶活性）,并系统地研究了不同组成及比例的Pd@Au、Pd@Pt双金属纳米片的过氧化物酶活性,发现其酶活性是结构和组成相关的,其中Pd@Pt双金属纳米片表现出优异的过氧化物酶活性,并在葡萄糖和双氧水检测方面得到很好的应用。

关键词：钯基纳米材料形貌及组成调控模拟酶活性

来源： cnki会议评论

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钯基纳米晶体的合成、表征及电催化性能研究

钯基纳米晶体的合成、表征及电催化性能研究

作者：徐丽贵州大学

学位级别：硕士

能源从古至今都是人类赖以生存的需求,但近几年来石化燃料燃烧对大气的污染不断增长,已经触发了严重的环境问题,这迫使人们去寻找一种高效、清洁的能源去代替化石燃料。目前我们知道的可持续、无污染的能源主要有:太阳能、风能、地热、... 详细信息

能源从古至今都是人类赖以生存的需求,但近几年来石化燃料燃烧对大气的污染不断增长,已经触发了严重的环境问题,这迫使人们去寻找一种高效、清洁的能源去代替化石燃料。目前我们知道的可持续、无污染的能源主要有:太阳能、风能、地热、潮汐能以及燃料电池,燃料电池被认为是绿色能源技术领域运用的领导者,由于其应用范围广,在可移动设备领域和静止发电都有广泛的应用。目前,铂基纳米材料占燃料电池中催化剂的大部分,然而其价格昂贵、缓慢的动力学、稳定性较差、易一氧化碳中毒等缺点限制了其成为进一步的发展。通过研究者们的不断努力,发现钯的价格相对低廉、表面具有高活性位点以及对氢具有较强的亲和力,使得钯成为首要考虑代替铂基催化剂的元素;近来,钯基纳米晶体在对直接甲酸的氧化过程中表现出了高于商业铂黑的优良特性,值得注意的是,钯基纳米晶体完美的避开了一氧化碳中毒这个棘手的难题。更有趣的是,在纯钯催化剂中加入其他的金属使其形成合金,其催化性以及稳定性得到了显著的提高。本论文主要采用水热合成法,制备了两种钯纳米材料,并分别探究了其组成成分与结构等特点,在控制一些列变量的条件下,探究了其生长机理以及对甲酸的催化氧活性。(1):以聚乙烯吡咯烷酮为还原剂,异亮氨酸为表面活性剂,水为溶剂,通过水热合成法制备出了形貌可控枝晶状的钯纳米晶体,在制备过程中不需加入模板或晶种即可制得,由于其特殊的结构,表面具有很多的边、角等活性位点,在酸性条件下甲酸的电催化氧化表现出了高于商业钯黑和商业铂黑的催化活性和稳定性。(2):以聚乙烯吡咯烷酮为还原剂,甘氨酸为表面活性剂,以水为溶剂,制备出了具有层状结构的莲花状Pd-Cu纳米合金,通过调节Pd-Cu的组成成分、比例,探究了其生长机理;相较于商业的钯黑和铂黑,Pd-Cu莲花状纳米晶体对于酸性甲酸的催化氧化表现出良好的催化活性和稳定性。

关键词：钯基纳米材料纳米合金甲酸催化氧化反应燃料电池

一维钯基纳米催化剂的合成及其在直接醇类燃料电池中的应用研究

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一维钯基纳米催化剂的合成及其在直接醇类燃料电池中的应用研究

作者：张欢华中农业大学

学位级别：硕士

直接醇类燃料电池因其燃料来源广泛、储存运输安全、能量转化效率高和环保等优点,在燃料电池领域具有广阔的应用前景。催化剂作为影响其能量转化效率和价格的重要因素之一,减少催化剂的用量并提高催化活性是直接醇类燃料电池进一步发展... 详细信息

直接醇类燃料电池因其燃料来源广泛、储存运输安全、能量转化效率高和环保等优点,在燃料电池领域具有广阔的应用前景。催化剂作为影响其能量转化效率和价格的重要因素之一,减少催化剂的用量并提高催化活性是直接醇类燃料电池进一步发展过程中极为重要且亟待解决的问题。基于此,本论文着眼于高效、低价的直接醇类燃料电池催化剂的设计,从纳米材料的组分、结构、形貌和载体四个方面来进行调控,合成了几种不同类型的一维Pd基中空纳米催化剂,并研究了其在直接醇类燃料电池中的电催化性能。主要研究内容及结果如下:1.设计了一种以氧化石墨烯(GO)为稳定剂和分散剂,Te纳米线为模板,可控合成一维Pd基纳米管/GO复合材料的方法。通过加入不同的金属盐前体,在室温水溶液中成功合成了三种不同组分(PdTe,PdPtTe和PdAuTe)的纳米管/GO复合材料,在这三种材料中,Pd基纳米管均具有较均一的形貌,且在GO上有良好的分散性。通过电化学方法将GO还原后,研究了不同比例的PdAuTe纳米管/还原石墨烯(rGO)复合材料电催化乙醇氧化的性能,结果表明,合成的Pd47Au33Te20、Pd31Au49Te20和Pd62Au17Te21纳米管/rGO复合材料的质量比活性分别为5.31 mA ugPd、4.87 m A ugPd和2.94 mA ugPd,分别是商业Pd/C(1.03 mA ugPd)催化剂的5.16、4.59和2.77倍。该方法为设计合成具有特定形貌的石墨烯基纳米催化剂提供了新的思路。2.以Te纳米线和Ag纳米粒子为模板,合成了一种全新的中空Pt球/PdPt管纳米结构,并研究了其电催化乙二醇和丙三醇氧化的性能。结果表明,合成的中空铂纳米球/钯铂纳米管结构电催化乙二醇氧化的质量活性为5.21 A mgmetal,分别是商业Pt/C和商业Pd/C催化剂的2.29倍和5.15倍;其电催化丙三醇氧化的质量活性为1.60A mgmetal,分别是商业Pt/C和商业Pd/C催化剂的1.46倍和3.96倍。同时,这种材料在电催化过程中表现出增强的稳定性。这种全新的零维/一维中空纳米结构具有一维纳米管的结构稳定性、中空纳米球空腔的区域限制效应以及Pd、Pt两种金属的协同效应等多重优势,使得其表现出优异的电催化性能。

关键词：钯基纳米材料中空结构模板法直接醇类燃料电池电催化