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钼（钨）氮共掺杂二氧化钛纳米管阵列薄膜的制备及其可见光催化性能研究

钼（钨）氮共掺杂二氧化钛纳米管阵列薄膜的制备及其可见光催化性...

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作者：吴娟河南大学

学位级别：硕士

与传统的纳米颗粒TiO相比，TiO纳米管阵列薄膜有序度高、比表面积大、吸附能力强,且有序的纳米管阵列结构可以提高光生电荷的传输寿命并降低其复合几率。其在光催化、光电池、电致变色、超疏水\超亲水、生物适应以及传感等方面的应用中... 详细信息

与传统的纳米颗粒TiO相比，TiO纳米管阵列薄膜有序度高、比表面积大、吸附能力强,且有序的纳米管阵列结构可以提高光生电荷的传输寿命并降低其复合几率。其在光催化、光电池、电致变色、超疏水\超亲水、生物适应以及传感等方面的应用中表现出很好的特性，具有广泛的应用前景。但也存在一些缺陷主要表现在：(1)带隙较宽(3.2eV)只能被紫外光激发，而对太阳光中45%的可见光的利用效率低;(2)光生电子与空穴的复合率高，光量子效率低。近年来，许多研究结果表明，过渡金属与非金属共掺杂是改变TiO电子结构获得可见光催化活性的常用方法。本论文采用电化学阳极氧化的方法制备二氧化钛纳米管阵列，并在此基础上，采用水热法制备具有可见光响应的过渡金属与非金属共掺杂的二氧化钛纳米管结构。即本文采用阳极氧化法和水热法两步法相结合制备了钼氮共掺杂与钨氮共掺杂两种TiO纳米管阵列薄膜催化剂，并研究了掺杂浓度对样品结构和可见光催化性能的影响。 (ⅰ)不同掺杂浓度的钼氮共掺杂TiO纳米管阵列薄膜光催化剂的XPS结果显示钼氮共掺杂TiO中氮以N―Ti―O和N―O―Ti取代掺杂和间隙掺杂两种形式存在，钼以六价Mo取代TiO中的Ti4+，表明钼氮成功掺杂到TiO中;由紫外可见漫反射光谱可知，与共掺杂前的TiO相比，钼氮共掺杂的二氧化钛光催化剂吸收光谱发生明显红移，可见光吸收可拓宽到570nm;可见光催化亚甲基蓝脱色结果也表明，钼氮共掺杂TiO纳米管阵列薄膜具有明显增强的可见光催化活性且随着掺杂浓度的增加而增强，当掺杂溶液的浓度为1%时，催化剂Mo-N-TiO-1具有最好的光催化活性，在可见光照射下三个小时就几乎能将亚甲基蓝脱色完全。实验结果证明钼氮共掺杂不仅拓宽了二氧化钛对可见光的吸收，而且阴阳离子补偿的钼氮共掺杂钝化了杂质能级减少电子空穴复合中心，从而进一步提高可见光催化活性。 (ⅱ)不同浓度掺杂的钨氮共掺杂TiO纳米管阵列薄膜催化剂的XPS结果显示氮以N―O―Ti形式存在，钨以六价W取代TiO中的Ti4+;紫外可见漫反射谱图表明与共掺杂前的TiO相比，钨氮共掺杂显著拓宽了TiO对可见光的吸收;可见光催化亚甲基蓝脱色结果表明钨氮共掺杂TiO纳米管阵列薄膜具有明显增强的可见光催化活性。这是由于钨氮共掺杂后钨离子在二氧化钛的导带下方产生新的杂质能级，氮离子在靠近价带上方产生杂质能级或与价带杂化抬高了价带，钨氮的协同效应形成的杂质能级窄化了TiO带隙，减少了光生电子与空穴的复合，此外变价的钨形成的能级又做为光生电子的捕获中心有效地提高了光生电子和空穴的分离效率，进而提高了可见光光催化活性。

关键词： TiO2纳米管阵列薄膜钼氮钨氮可见光催化

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