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化工进展 2023年第4期42卷 2130-2141页

作者：龚陈俊梅道锋华中农业大学农业农村部长江中下游农业装备重点实验室湖北武汉430070 华中农业大学工学院湖北武汉430070 查尔姆斯理工大学能源技术系瑞典哥德堡41296

沼气中含有约60%CH_(4)和40%CO_(2),可以作为化学链重整(chemical looping reforming,CLR)的原料。以高铝耐火砖为惰性载体负载Ni作为载氧体(oxygen carrier,OC),在无H_(2)S的条件H_(2)产率和CO产率较高,且沼气中的CH_(4)和CO_(2)能够完全转化。前期的研究显示沼气中含有的少量H_(2)S会对载氧体(OC)活性产生负面影响,导致载氧体失活。根据已有文献,钨元素能够抑制H_(2)S对催化剂的毒化作用。本文以高铝耐火砖为惰性载体,制备了同时含有W和Ni的载氧体、改变Ni和W的浸渍顺序,探究W对化学链重整制氢特性的影响。将1000μL/L H_(2)S和CH_(4)/CO_(2)为3/2的气氛混合来模拟含硫沼气,在批次进料流化床反应器中开展多种工况下的实验。结果显示,经钨修饰后载氧体的催化性能均有一定的降低,而不同的钨修饰顺序对重整性能也具有一定的影响。对于不掺杂H_(2)S的沼气,相对于OC-Ni=W(镍和钨同时负载)和OC-W-Ni(先负载钨后负载镍)而言,OC-Ni-W(先负载镍后负载钨)具有更高的催化性能。在沼气中掺杂1000μL/L H_(2)S后,相对于其他两种载氧体,OC-Ni-W载氧体具有更高的CO产率和H_(2)产率。

关键词：化学链重整沼气镍载氧体钨修饰硫化氢

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钨(钼)的修饰对Wa(Moa)CeOx催化氨选择还原NOx的影响

钨(钼)的修饰对Wa(Moa)CeOx催化氨选择还原NOx的影响

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作者：谭焕生黑龙江大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)作为大气主要污染物之一,给人们的生存环境和身体状况带来了许多危险。因此,如何高效的去除NO是全球需要重点面对的环境问题。NH-SCR技术是目前消除NO方法中脱硝效果最好的技术手段。大型电厂使用的商业VO-WO(Mo O)/Ti O催... 详细信息

氮氧化物(NO)作为大气主要污染物之一,给人们的生存环境和身体状况带来了许多危险。因此,如何高效的去除NO是全球需要重点面对的环境问题。NH-SCR技术是目前消除NO方法中脱硝效果最好的技术手段。大型电厂使用的商业VO-WO(Mo O)/Ti O催化剂存在活性温度窗口在中温区且窄,VO生物毒性较大,在高温度时N选择性差,耐SO较差等缺点。传统商业催化剂也不能满足排放温度较低的烟气脱硝的需求。因此,本文选择CeO作为SCR催化剂的主体,通过掺杂Mo O和WO调节CeO基催化剂的酸性进而提升该体系催化剂的低温SCR催化性能。并且,通过XRD、Raman、H-TPR、O-TPD、NH-TPD、SO-TPD、XPS以及In-situ DRIFTS等一系列表征分别探究Mo O和WO的修饰对于MoCeO和WCeO催化剂的结构和性能的影响。首先通过共沉淀法制备了一系列MoCeO(a=0.1,0.2,0.3和0.4)复合氧化物催化剂。考察了Mo O掺杂量、空速、水、SO对于MoCeO催化剂脱硝性能的影响。结果表明:适量Mo O的掺杂可以明显提升MoCeO催化剂的活性。在空速为40,000 h时MoCeO催化剂在160-425℃温度范围内具有100%的NO转化率,以及优异的N选择性,即使在高空速(100,000 h)下依然在200-400℃区间内保持90%以上的脱硝活性,同时拥有优异的耐水、抗SO中毒性能,以及良好的活性稳定性。并且通过诸多表征分析了不同Mo O掺杂量对于MoCeO催化剂的比表面积、酸性、氧化还原能力以及其他一些物理化学性质的影响。同时用动力学测试探究了MoCeO催化剂的反应路径。利用简易共沉淀法合成了一系列WCeO(a=0.06,0.12,0.18和0.24)二元混合双金属氧化物催化剂。考察了WO的修饰对于WCeO催化剂NH-SCR消除NO能力的影响。其中WCeO催化剂的低温SCR性能最好(150-490℃,100%),并且拥有优异的耐HO性能,在烟气中通入5%水蒸气仍然可以在190-490℃温度窗口内将NO完全转化,此外,WCeO催化剂的水热稳定性、SO的耐受性能、活性稳定性也极其优异。同时也用许多分析检测技术证实了由于WO的添加明显增强了催化剂的表面酸性与CeO原本适中的氧化氧还原性能协同作用使催化剂拥有优异的脱硝活性,并且通过In-situ DRIFTS测试深入研究了WCeO催化剂拥有优异的抗水抗硫的原因。

关键词：氮氧化物氨气选择性催化还原氧化铈钨修饰钼修饰

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Co-Ti基NH3-SCR催化剂的制备及其性能的研究

Co-Ti基NH3-SCR催化剂的制备及其性能的研究

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作者：刘正黑龙江大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)作为大气主要污染物之一,导致酸雨和光化学烟雾,对环境的损害作用极大。目前消除NO最有效的技术手段是NH选择性还原NO技术(NH-SCR)。目前,各种工业窑炉等固定源的烟气排放温度低于300 ,甚至更低,而传统商业钒基催化剂的活... 详细信息

氮氧化物(NO)作为大气主要污染物之一,导致酸雨和光化学烟雾,对环境的损害作用极大。目前消除NO最有效的技术手段是NH选择性还原NO技术(NH-SCR)。目前,各种工业窑炉等固定源的烟气排放温度低于300 ,甚至更低,而传统商业钒基催化剂的活性温度窗口(300-400 )不能满足上述脱硝需求。因而,制备具有良好的低温NH-SCR活性的催化剂具有重要的意义。Co的氧化物拥有较强的氧化能力,适宜满足低温NH-SCR催化剂的要求。因此本文研究了Co-Ti基SCR催化剂并通过W和Ce掺杂的方式以提升其催化性能以满足低温烟气脱硝的要求。并通过XRD、N吸附脱附、Raman光谱、TEM、H-TPR、NH-TPD、XPS以及In-situ DRIFTS等一系列表征探究了W和Ce的修饰对于催化剂的结构和性能的影响。采用溶胶凝胶法制备了一系列的CoTiO(m=0.2、0.25、0.3、0.35和0.4)复合金属氧化物催化剂。研究了不同Co含量对催化剂SCR活性的影响,并且发现CoTiO催化剂拥有最好的低温活性。但其活性温度窗口过窄(190-220 ),且N选择性较差。为了提高活性温度窗口,同样使用溶胶凝胶法制备了一系列W修饰的WCoTiO(a=0.04、0.06、0.08和0.10)催化剂。与CoTiO相比,WCoTiO催化剂具有更好活性。其中,WCoTiO催化剂在保持低温活性的同时也具有更宽的活性温窗(190-430 )、良好的N选择性和高温抗HO/SO性能。这是由于W的掺杂可以增加催化剂的BET比表面积,提高了催化剂的表面酸性,尤其是Br(?)nsted酸量。通过In-situ DRIFTS测试深入的研究了在催化剂表面的反应过程和抗HO/SO性能的机理。但该催化剂低温抗SO性能仍较差。为了提高WCoTiO催化剂的低温抗SO性能,在WCoTiO催化剂的基础上掺杂Ce合成了一系列WCeCoTiO(n=0.1、0.2和0.3)催化剂。其中,WCeCoTiO催化剂不但低温催化活性得到了明显的提升(160-450 ),而且发现其在200 具有良好的抗SO性能。各种表征结果表明好的低温活性与氧化铈具有良好的储放氧能力有关;而优异的抗硫性能与Ce能够作为牺牲位点与SO发生反应,抑制硫酸钴的生成有关。因此,W和Ce的共修饰调节了催化剂表面酸性与氧化性,二者之间的协同作用促进低温SCR活性。

关键词：氮氧化物氨气选择性催化还原 Co-Ti基催化剂钨修饰铈修饰

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Ni/SiO2在甲烷部分氧化反应中的稳定性:W修饰的影响

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物理化学学报 2019年第6期35卷 607-615页

作者：连孟水王雅莉赵明全李倩倩翁维正夏文生万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论计算化学重点实验室

甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是天然气、页岩气资源利用的重要途径之一,常用的Ni/SiO2催化剂在反应中易发生表面积炭而失活。为了解决这一问题,我们采用尿素沉淀法制备W修饰的Ni基催化剂,并考察其在POM反应中的稳定性和W的作用。结果... 详细信息

甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是天然气、页岩气资源利用的重要途径之一,常用的Ni/SiO2催化剂在反应中易发生表面积炭而失活。为了解决这一问题,我们采用尿素沉淀法制备W修饰的Ni基催化剂,并考察其在POM反应中的稳定性和W的作用。结果表明,催化剂中适量W的存在可显著改善其POM反应稳定性。其原因为Ni-W作用修饰了Ni的化学态或其亲氧能力,从而改善了其表面抗积炭能力。此外,反应中催化剂表面形成的α-WC具有一定的抑制表面积炭形成的能力,且该α-WC具有良好的稳定性。

关键词：甲烷部分氧化稳定性 Ni基催化剂钨修饰

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TiO_2/Ti纳米管光电极制备及光催化性能研究

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水处理技术 2015年第8期41卷 58-60,66页

作者：胡春光辛言君青岛农业大学青岛市农村环境工程研究中心山东青岛266109

采用阳极氧化法,以氟化铵和硫酸铵的混合溶液为电解液,在不同的条件下制备TiO2/Ti纳米管(TNA)光电极;以罗丹明B为目标污染物,在光照条件下研究其催化性能。结果表明,在浓度为1 mol/L硫酸铵和0.119 mol/L氟化铵的电解液中,电压20 V,阳极... 详细信息

采用阳极氧化法,以氟化铵和硫酸铵的混合溶液为电解液,在不同的条件下制备TiO2/Ti纳米管(TNA)光电极;以罗丹明B为目标污染物,在光照条件下研究其催化性能。结果表明,在浓度为1 mol/L硫酸铵和0.119 mol/L氟化铵的电解液中,电压20 V,阳极氧化时间60 min,退火温度550℃,制备的TNA光电极有良好的光催化性能;钨掺杂可明显提高TNA光电极的光催化效率;在电压为3 V,掺杂时间为10 min的条件下,获得的W-TNA光电极光催化性能最好;W-TNA光电极光降解质量浓度5 mg/L的罗丹明B 80 min后,去除率可达到97.9%。

关键词：阳极氧化二氧化钛纳米管光催化罗丹明B 钨修饰

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