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钠硫电池硫极集流体表面Cr2AlC MAX相涂层的制备和高温性能研究

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钠硫电池硫极集流体表面Cr2AlC MAX相涂层的制备和高温性能研究

作者：杜华越长沙理工大学

学位级别：硕士

钠硫电池具有高的能量密度和低的自放电率,其功率密度高、原料成本低、适用领域广,是极具应用前景的电化学电网储能技术。然而,由于钠硫电池金属集流体在熔融态的多硫化钠中易于发生腐蚀,导致电池性能和寿命的下降,引发一系列的安全问... 详细信息

钠硫电池具有高的能量密度和低的自放电率,其功率密度高、原料成本低、适用领域广,是极具应用前景的电化学电网储能技术。然而,由于钠硫电池金属集流体在熔融态的多硫化钠中易于发生腐蚀,导致电池性能和寿命的下降,引发一系列的安全问题。具有优异导电性、耐腐蚀性以及导热性能的导电陶瓷材料是理想的钠硫电池硫极集流体表面防护涂层材料。本文使用热喷涂和磁控溅射的方法在钠硫电池铝及不锈钢集流体表面制备了 Cr2AlC-MAX相涂层,对其高温多硫化钠腐蚀行为进行研究,并采用第一性原理的方法研究其腐蚀机理。主要研究结果如下:(1)磁控溅射沉积的Cr2AlC-MAX相的形成对氧特别敏感,Cr和Al在沉积过程中与氧形成氧化物,阻碍了 Cr2AlC相的形成。通过调整磁控溅射参数,提高涂层中碳元素的含量,并经过700℃温度下经过90min退火处理以还原涂层中的氧化物,可获得结晶的Cr2AlC-MAX相涂层。(2)以铝包覆Cr2AlC的粉末为原料,在铝集流体表面成功地制备了 Cr2AlC涂层,涂层中存在Al第二相。在350℃熔融态的多硫化钠中腐蚀96h后,涂层表面无脱落现象。电化学阻抗谱拟合结果表明,在多硫化钠中Cr2AlC涂层的电荷转移电阻仅为31Ω.cm2,表明涂层中的Al第二相在熔盐中反应生成硫化物。(3)Cr2AlC-MAX相中Al原子的空位形成能最小,与体相相比,Cr2AlC(0001)的Al封端表面上的Al更容易形成游离Al3+。Cr2AlC(0001)表面硫和氧的吸附均与fcc-Al(111)表面的吸附行为相似,且S/Cr2AlC(0001)和O/Cr2AlC(0001)吸附体系中最稳定的吸附构型都是D位置,硫和氧的吸附都会减弱Cr2AlC(0001)表面Al-Cr键的强度,但硫和Cr2AlC(0001)表面Al层的结合不如氧稳定。Cr2AlC-MAX相表面上硫的吸附可以通过极性S/Cr2AlC(0001)、S/Cr2-xAlC(0001)、S/Cr2Al1-xC(000 1)和 S/Cr2AlC1-x(0001)这四种可能的表面重构机制来实现。Al原子穿过Cr2C层扩散至表面的过程中,Cr空位或C空位的存在会明显降低Al原子的扩散能垒,其中C空位的影响尤为明显;相比于Al原子穿过Cr2C层扩散至表面,Al在同层迁移的能垒更小。

关键词：钠硫电池集流体 Cr2AlC-MAX相磁控溅射热喷涂高温腐蚀第一性原理

作为钠硫电池正极的碳约束NiS2纳米结构中钠离子的储运特性

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材料研究学报 2020年第3期34卷 191-197页

作者：周抒予靳晓哲刘佳田瑞雪吴爱民黄昊大连理工大学材料科学与工程学院辽宁省能源材料及器件重点实验室大连116024

用电弧蒸发法和固相硫化法制备核壳结构的碳约束NiS2纳米材料(NiS2@C)。用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和Raman等手段对其表征的结果表明,外部碳层有较多的缺陷,厚度为4 nm,NiS2的粒径为28 nm。作为Na-S电池正极材料的电化学性能:在... 详细信息

用电弧蒸发法和固相硫化法制备核壳结构的碳约束NiS2纳米材料(NiS2@C)。用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和Raman等手段对其表征的结果表明,外部碳层有较多的缺陷,厚度为4 nm,NiS2的粒径为28 nm。作为Na-S电池正极材料的电化学性能:在电流密度为100 mA·g-1条件下NiS2@C正极材料4次循环后库伦效率保持在90%以上,循环500次后仍有106.8 mAh·g-1的可逆比容量,具有较高的循环稳定性。电化学阻抗分析结果表明,NiS2@C外部碳层的良好电子导电性和优异的结构稳定性加快了电极反应并维持着界面离子迁移的动力学平衡。

关键词：无机非金属材料钠硫电池正极材料电弧蒸发法碳约束纳米结构钠离子存储

基于改进SSA-BP神经网络的钠硫电池拆解刀具温度预测模型研究

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机床与液压 2024年第9期52卷 100-107,127页

作者：屈朝阳胡光忠王平薛祥东四川轻化工大学机械工程学院四川宜宾644000 攀枝花市先进制造技术重点实验室四川攀枝花617000

钠硫电池中含有大量的高纯度钠,在自动化拆解过程中存在燃烧、爆炸等安全风险。针对钠硫电池在车削拆解时存在的安全性问题,提出一种改进SSA-BP神经网络算法来预测刀具加工的最高温度。利用ABAQUS软件计算出刀具加工的实时温度,通过电... 详细信息

钠硫电池中含有大量的高纯度钠,在自动化拆解过程中存在燃烧、爆炸等安全风险。针对钠硫电池在车削拆解时存在的安全性问题,提出一种改进SSA-BP神经网络算法来预测刀具加工的最高温度。利用ABAQUS软件计算出刀具加工的实时温度,通过电池拆解实验验证仿真数据的可靠性;然后以仿真温度数据建立样本,利用Tent混沌映射对SSA-BP神经网络算法进行优化,建立刀具温度仿真预测模型。实验结果表明:该仿真预测模型收敛速度快,鲁棒性强,模型误差小。

关键词：钠硫电池刀具温度预测模型改进SSA-BP神经网络 Tent混沌映射

钠硫电池集流体表面Cr3C2涂层的制备与高温性能研究

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钠硫电池集流体表面Cr3C2涂层的制备与高温性能研究

作者：杜晨阳长沙理工大学

学位级别：硕士

钠硫电池具有能量密度高、功率密度高、自放电率低、应用领域广及原料成本低等优点,作为储能电站和特种电源具有很好的前景。然而,由于集流体的腐蚀导致钠硫电池容量的异常衰减限制了其大规模应用。制备具有优异的耐蚀导电涂层是提高金... 详细信息

钠硫电池具有能量密度高、功率密度高、自放电率低、应用领域广及原料成本低等优点,作为储能电站和特种电源具有很好的前景。然而,由于集流体的腐蚀导致钠硫电池容量的异常衰减限制了其大规模应用。制备具有优异的耐蚀导电涂层是提高金属集流体的高温耐腐蚀性能的有效途径。本文通过磁控溅射方法在SS304不锈钢表面沉积了 CrC涂层,研究了反应和非反应磁控溅射沉积工艺参数对涂层微观结构以及高温腐蚀性能的影响。取得了研究结果如下:(1)研究了非反应性磁控溅射的基体温度(100℃、200℃、350℃、500℃)对于SS304表面CrC涂层微观结构的影响。当温度为500℃时,涂层结构更为致密,晶粒更加细化且结晶性更好。靶功率为160W时溅射沉积的涂层中Cr、C元素的原子含量较高,而氩气流速和工作压强对涂层微观结构的影响不明显。(2)以单一的CrC化合物靶材制备的CrC涂层表面致密,Cr、C含量比为28:44,涂层成分主要为CrC和Cr7C3,涂层中的无定形碳(sp3)含量较少,涂层较为稳定。在350℃熔融多硫化钠中腐蚀180h后,涂层表面没有发生明显变化。电化学阻抗谱结果表明,涂层的阻抗比基体高了 2-3个数量级,结合XRD可知,涂层表面生成了少量的NaCrS2,对腐蚀介质有一定的阻挡作用。(3)研究乙炔和氩气流速比对于反应磁控溅射技术制备CrC涂层微观结构的影响,发现当乙炔/氩气为1:6时,涂层的Cr、C含量为33:56,且氧含量只有4.35%。涂层成分主要为CrC和Cr7C3,涂层中sp3 a-C的含量较高,说明其表面应力较大。在熔融态的多硫化钠中腐蚀120h后,涂层表面无明显变化,仅有少量NaCrS2生成。结合XRD分析,说明在腐蚀过程中涂层表面的产物抑制了腐蚀的进行,对基体有很好的保护作用。

关键词：钠硫电池反应磁控溅射非反应磁控溅射 Cr3C2涂层耐腐蚀性能

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钠硫电池串并联电池组性能影响因素分析

电网与清洁能源 2017年第8期33卷 82-85,93页

作者：孙贤书鲍剑明方陈雷珽刘宇上海电气钠硫储能技术有限公司上海201815 国网上海市电力公司电力科学研究院上海200437

为了研究钠硫电池串并联电池组性能影响因素,首先在并联支路容量、并联支路初始荷电状态、电池串并联连接方式一致的前提下,研究了并联支路欧姆内阻差异对钠硫电池组性能的影响,实验结果表明电池成组时选用欧姆内阻一致的电池能够减小... 详细信息

为了研究钠硫电池串并联电池组性能影响因素,首先在并联支路容量、并联支路初始荷电状态、电池串并联连接方式一致的前提下,研究了并联支路欧姆内阻差异对钠硫电池组性能的影响,实验结果表明电池成组时选用欧姆内阻一致的电池能够减小并联支路在平台期和充电末端的不平衡电流,同时还能够减小并联支路之间的荷电状态累积差异;其次在单体电池内阻、电池组使用环境、电池组使用工况等参数一致的情况下,研究了不同串并联方式对钠硫电池组性能的影响,实验结果表明采用先串后并的连接方式时每个支路串联的电池数量越多,该并联支路电池内阻更接近该批次电池电池内阻平均值的整数倍,能够显著降低并联支路电流不平衡性和荷电状态累积差异。

关键词：钠硫电池不一致性串并联电池组电流不平衡性电池内阻

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钠硫电池金属集流体的高温腐蚀性能

钠硫电池金属集流体的高温腐蚀性能

作者：彭玉宬长沙理工大学

学位级别：硕士

钠硫电池具有能量密度大、安全性高、效率高、使用寿命长、运行维护方便等优点,是一种极具应用前景的储能技术。然而,运行条件下电池内部的熔融态多硫化钠引起的集流体高温腐蚀极大地影响了电池的安全性及使用寿命。目前,关于钠硫电池... 详细信息

钠硫电池具有能量密度大、安全性高、效率高、使用寿命长、运行维护方便等优点,是一种极具应用前景的储能技术。然而,运行条件下电池内部的熔融态多硫化钠引起的集流体高温腐蚀极大地影响了电池的安全性及使用寿命。目前,关于钠硫电池金属集流体材料的高温熔融盐腐蚀行为及机理仍有待于进一步的明晰。电化学阻抗技术是研究腐蚀机制与腐蚀动力学过程的有效手段,并且通过阻抗谱的测量能够获得较多的腐蚀过程信息。本论文采用电化学阻抗技术研究了纯铝、铝合金及不锈钢这几种目前钠硫电池常用的集流体材料在钠硫电池中的高温腐蚀行为,结合微观结构分析,探索其高温腐蚀机制。主要研究结果如下:304不锈钢在350℃熔融多硫化钠中的电化学阻抗谱由高频段的容抗弧和低频段的直线组成,呈现Warburg阻抗特征,说明此腐蚀反应主要由电荷扩散控制;腐蚀电阻Rt数值较低(0.857-1.828Ω·cm2),表明不锈钢在熔融多硫化钠中腐蚀速率较快。不锈钢表面的腐蚀产物膜主要由内外两层构成,外层腐蚀产物主要为表面附着FeNiS2的FeS2晶体,内层腐蚀产物主要由Cr2S3和少量Fe的硫化物成。外层的腐蚀产物膜疏松多孔,在多硫化钠熔盐中重复着生长、溶解、断裂脱落、重新生长的过程,使得腐蚀反应速率呈现上下波动。铝和6061铝合金在熔融态多硫化钠中表现为双容抗特征。纯铝及6061铝合金表面均生成致密的A12S3腐蚀产物膜。然而,由于6061铝合金中的杂质相的存在,在合金内部形成腐蚀微电偶,其氧化膜电阻Rox及电荷转移电阻Rt均小于纯铝。采用失重法所测得的纯铝及6061铝合金在熔融态多硫化钠中的年腐蚀深度数值比较相近,且与304不锈钢的对比,比304不锈钢的年腐蚀深度数值上小一到两个数量级。这说明纯铝及6061铝合金在钠硫电池腐蚀环境下的抗腐蚀能力比304不锈钢更优,其中纯铝的抗腐蚀能力略优于6061铝合金。

关键词：钠硫电池金属集流体高温腐蚀电化学阻抗谱腐蚀机理

钠硫电池用β''-Al2O3的制备与性能研究

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钠硫电池用β''-Al2O3的制备与性能研究

作者：吴彦国宁夏大学

学位级别：硕士

钠硫电池作为一种典型的电化学储能电源,已经受到许多国家的重视。整个电池体系中,β"-Al2O3材料既是电解质,又起到隔膜的作用,是最核心的组成部件,对于钠硫电池性能的提高具有至关重要的作用。目前传统方法制备的β"-Al2O3相含量比较低... 详细信息

钠硫电池作为一种典型的电化学储能电源,已经受到许多国家的重视。整个电池体系中,β"-Al2O3材料既是电解质,又起到隔膜的作用,是最核心的组成部件,对于钠硫电池性能的提高具有至关重要的作用。目前传统方法制备的β"-Al2O3相含量比较低,并且由于多晶态的β"-Al2O3晶粒取向随机,大量晶界的存在使得离子迁移路径曲折,导电性能变差。本论文首先通过水热反应法制备了形貌可控的γ-AlOOH,并以它为铝源制备β"-Al2O3,探索适合工业化生产的、相含量比较高且具有较高电导率的制备工艺。主要工作包括以下三个方面:通过水热法制备了γ-AlOOH,研究了水热条件对形貌的影响,分析了γ-AlOOH的水热形成机理,研究表明过量的H+离子是破坏层间的羟基,形成棒状结构的必要条件;引入正交试验的方法研究水热反应参数对棒状结构长径比的影响,结果表明AlCl3浓度为0.3mol/L,溶液的PH=5,在200 ℃保温24小时是制备大长径比结构的最佳条件。并对γ-AlOOH的热分解过程进行了研究,热分解后的产物拓扑了γ-AlOOH的形貌特征。以γ-AlOOH为铝源,按照Na:Al=1:5的比例与Na2CO3配料,并加入MgO作为稳定剂,直接混合均匀后分别在不同温度(1350 ℃～1500℃)烧结。研究了烧结温度对最终产物β"-Al2O3相含量的影响,结果表明1450℃烧结样品的β"-A12O3相含量最高为89.60%。此外,将γ-AlOOH分别在不同温度(500 ℃～1300℃)预烧处理,然后与Na2C03、MgO混合在1450 ℃烧结,研究了预烧温度对β"-Al2O3相含量的影响,结果表明预烧温度为1100℃时,得到相含量高达95.64%的粉末样品。分析了 Na+离子的插层是导致产物形貌不能拓扑y-AlOOH的原因。将γ-AlOOH在与上述实验相同的温度(500 ℃～1300 ℃)预烧,与Na2C03混合,并加入MgO作稳定剂,压片后在1450 ℃烧结3h,结果表明γ-AlOOH在1100℃预烧情况下可以得到β"-Al203相含量最高达95.72%的陶瓷片样品。观察了样品断口的微观形貌,发现试样中均存在大量的片状结构;并对片状样品进行电学性能测试,计算得知样品的电导率与温度符合阿伦尼乌斯公式,300 ℃时,测得样品的最大电导率为0.017 S·cm-1。

关键词：钠硫电池水热法拓扑 β"-Al2O3电解质

钠硫电池β''-Al_2O_3陶瓷管弹性模量测试研究

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电源技术 2014年第3期38卷 486-487,527页

作者：张建平张凯歌刘宇朱翔宇祝铭上海电力学院能源与机械工程学院上海200090 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 上海电气钠硫储能技术有限公司上海201815

为了描述钠硫电池中核心部件β''-Al2O3陶瓷管的机械性能,采用应变仪、游标卡尺及位移装置测量了陶瓷管几何参数,结合三点弯曲法得出了陶瓷管的弹性模量,利用动态热机械分析仪测试了弹性模量随温度的变化。结果表明:β''-Al2O3陶瓷管室... 详细信息

为了描述钠硫电池中核心部件β''-Al2O3陶瓷管的机械性能,采用应变仪、游标卡尺及位移装置测量了陶瓷管几何参数,结合三点弯曲法得出了陶瓷管的弹性模量,利用动态热机械分析仪测试了弹性模量随温度的变化。结果表明:β''-Al2O3陶瓷管室温时的弹性模量为191 GPa,并在一定范围随温度升高呈非线性递减关系,这对钠硫电池陶瓷管机械强度优化设计具有重要意义。

关键词：钠硫电池陶瓷管弹性模量三点弯曲法温度

共熔加速固相转化硫正极设计及其在锂硫/钠硫电池中的应用

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共熔加速固相转化硫正极设计及其在锂硫/钠硫电池中的应用

作者：王许敏华中科技大学

学位级别：硕士

硫正极具有理论比容量高(1675 mAhg)、成本低和来源广泛的优势,与锂/钠金属匹配,得到高能量密度的锂硫/钠硫电池。但是在传统液态锂硫电池中存在“穿梭效应”,即中间产物多硫化物溶解流失,造成活性物质损失和容量剧烈衰减。此外,硫的电... 详细信息

硫正极具有理论比容量高(1675 mAhg)、成本低和来源广泛的优势,与锂/钠金属匹配,得到高能量密度的锂硫/钠硫电池。但是在传统液态锂硫电池中存在“穿梭效应”,即中间产物多硫化物溶解流失,造成活性物质损失和容量剧烈衰减。此外,硫的电子绝缘性和充放电中体积膨胀等问题,阻碍硫正极的发展。硒(Se)和碲(Te)作为硫的同主族元素,具有更高的电子电导率,可作为共熔加速剂,改善硫正极的反应动力学。因此,掺杂Se/Te来设计共熔加速固相转化硫正极,研究其储锂或储钠性能。本文主要研究内容和结论如下:(1)针对多硫化物溶解和反应动力学慢的问题,将固态电解质膜(SEI)和共熔加速剂Se相结合来改善固相转化硫正极的循环和倍率性能。在稀释高浓电解液中,有限的可溶性多硫化物/多硒化物和碳酸乙烯酯之间发生亲核反应形成SEI膜。硒掺杂硫正极(BP2000/S-Se-3%)可以减小过电位,降低电荷转移阻抗。在1 Ag下,BP2000/S-Se-3%的放电容量是普通碳硫(BP2000/S)的3.7倍。BP2000/S-Se-3%在100次循环后放电比容量为861.5 mAhg,容量保持率为99.4%。(2)针对全固态电池反应动力学慢的问题,设计碲掺杂的硫化聚丙烯腈正极(S-Te@p PAN),探讨其在高低温条件下的电化学性能。共熔加速剂Te有利于在固相转化硫正极充放电循环中减小过电位和反应阻值,表明Te掺杂有利于提高反应动力学,提高硫正极的活性物质利用率。S-Te@p PAN钠硫电池在300 mAg循环50圈后保有比容量639.6 mAhg,而硫化聚丙烯腈(S@p PAN)的比容量仅为249.1 mAhg。此外,在全固态锂硫电池,S-Te@p PAN的电化学性能也优于S@p PAN。

关键词：硫正极固相转化锂硫电池钠硫电池反应动力学共熔加速