检索结果-南通市图书馆

作者：申悦吉林大学

学位级别：硕士

金属离子掺杂钙钛矿改善其光学性能的策略是目前研究的热点,有研究表明,少量的Cd2+可以把CsPbBr3纳米晶体的荧光量子产率提高到近99%并提升了纳米晶体的稳定性和电子声子耦合强度,同时能保持其立方相结构。然而,多量Cd元素掺入CsPbBr3... 详细信息

金属离子掺杂钙钛矿改善其光学性能的策略是目前研究的热点,有研究表明,少量的Cd2+可以把CsPbBr3纳米晶体的荧光量子产率提高到近99%并提升了纳米晶体的稳定性和电子声子耦合强度,同时能保持其立方相结构。然而,多量Cd元素掺入CsPbBr3纳米晶后对其结构与光学性质的影响需要进一步探索。本文中,我们令Pb:Cd为1:3,采用热注入的方法,在CsPbBr3纳米晶（CsPbBr3 NCs）中掺杂大量的Cd元素,合成了一种混合相纳米晶,并使用静水压力作为性质调制工具,比较了CsPbBr3 NCs和掺杂多量Cd元素的CsPbBr3 NCs在高压下的结构变化、带隙演化和载流子动力学,具体的研究结果如下:1.对两种材料进行了Mapping元素分析、透射电镜测试和X射线衍射实验,结果表明CsPbBr3 NCs为立方相结构（PDF#75-412）,掺杂多量Cd元素的CsPbBr3 NCs显示出了两种晶相,与标准卡进行对比发现,其中存在立方相（PDF#75-412）和六方相（PDF#24-237）,测试结果证明我们成功的把Cd元素掺入到CsPbBr3 NCs中并合成了具有双相结构的纳米晶。2.稳态吸收和稳态发射光谱实验显示,CsPbBr3 NCs在0.96 GPa时产生了拐点,说明CsPbBr3 NCs在0.96 GPa附近发生了相变,并在1.41 GPa后荧光猝灭。掺杂Cd2+的CsPbBr3 NCs在0 GPa到2.70 GPa区间内吸收边稳定红移,PL峰在0 GPa到0.64 GPa由2.57 e V红移至2.53 e V,并且在0.64 GPa后荧光消失,其荧光猝灭的压力点小于CsPbBr3 NCs,并且掺杂Cd2+的CsPbBr3 NCs的光谱没有观察到出现相变。利用Tauc曲线外推,得出两种纳米晶与压力相关的带隙演化规律,CsPbBr3 NCs的带隙在0.96 GPa后逐渐变宽,进一步明确了压力作用下所产生的相变。而掺杂Cd2+的CsPbBr3 NCs只经历了一个带隙缩小的过程（从2.64 e V到2.44 e V）,通过高压技术成功实现了对两种纳米晶的带隙调控,同时说明了大量Cd元素的引入对CsPbBr3 NCs的光学性质产生了重要的影响。3.结合高压同步辐射X射线衍射图谱以及与压力相关的晶胞参数和晶胞体积对两种纳米晶进行高压下的结构分析,根据环境条件下的XRD精修结果,我们确定CsPbBr3 NCs的初始结构为具有空间群为Pm-3m的立方相。高压下的晶胞参数和晶胞体积的不连续变化印证了CsPbBr3 NCs在0.96 GPa附近产生电子态相变。同时确定了掺杂Cd元素的CsPbBr3 NCs在施加压力的过程中始终存在两种晶相:空间群为Pm-3m的立方相和空间群为P63/mmc的六方相。XRD精修结果没有发现掺杂多量Cd元素的CsPbBr3 NCs在高压下产生相变,同步辐射的结果与吸收发射光谱相互印证。4.利用时间相关的单光子计数技术得到的荧光动力学衰减曲线拟合出在不同压力下两种纳米晶的单分子和双分子复合速率,对高压下的载流子复合机制进行了研究。CsPbBr3 NCs在不同压力下复合速率常数的演变进一步支持其在0.89GPa与0.98 GPa之间发生了电子态的变化。对于CsPbBr3 NCs来说,随着压力的增加,单分子重组速率常数在电子态变化中的增强明显减缓,这是因为电子态的出现可能限制了其从浅缺陷态向深缺陷态的转变。而掺杂Cd2+的CsPbBr3 NCs在荧光猝灭前,其单分子重组速率常数高于CsPbBr3 NCs,说明多量Cd元素掺入使其具有更强的载流子捕获能力。CsPbBr3 NCs的双分子重组速率常数始终高于Cd2+掺杂的CsPbBr3 NCs,这表明压力下CsPbBr3 NCs的自由载流子速度更快,这也是CsPbBr3 NCs的发光特性优于Cd2+掺杂CsPbBr3 NCs的原因。

关键词：钙钛矿纳米晶离子掺杂高压结构相变载流子动力学

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卤化物钙钛矿发光材料的制备与性能研究

卤化物钙钛矿发光材料的制备与性能研究

作者：邓文强佛山科学技术学院

学位级别：硕士

全无机卤化物钙钛矿纳米晶（PNCs）具有优异的光电特性,在LED和光电探测器等领域上显示出巨大的应用前景。本文以全无机卤化物钙钛矿材料为研究对象,通过改良合成方法,选用合适的配体钝化和金属掺杂手段,旨在实现精确的荧光光谱调控,提... 详细信息

全无机卤化物钙钛矿纳米晶（PNCs）具有优异的光电特性,在LED和光电探测器等领域上显示出巨大的应用前景。本文以全无机卤化物钙钛矿材料为研究对象,通过改良合成方法,选用合适的配体钝化和金属掺杂手段,旨在实现精确的荧光光谱调控,提高钙钛矿材料的稳定性、量子效率和降低铅的毒性,使其在光电器件领域更具吸引力。论文取得的主要研究成果如下:（1）采用优化后的室温配体辅助沉积法制备了Cs Pb Br纳米晶,然后利用氯化铽进行掺杂,实验结果表明:所合成的纳米晶均为单斜晶相,晶粒尺寸集中在20 nm附近,且分布均匀。铽离子在掺杂前后没有进入纳米晶晶格内部,通过对卤素组分的调控,实现了Cs Pb ClBr纳米晶从431 nm到512 nm波长范围内连续精确荧光发射的调节,使钙钛矿纳米晶在光电领域中更具竞争力。（2）采用室温配体辅助沉积法制备Cs PbMnCl/ACA纳米晶。实验结果表明:相较于Cs PbMnCl纳米晶,由于6-氨基己酸（ACA）配体的钝化和包覆作用,合成的Cs PbMnCl/ACA纳米晶其水溶性和光学性能得到了较大的改善。将其分散至去离子水中20天后,发光强度仍然保留了初始20%的荧光强度。在Cs PbMnCl/ACA纳米晶浓度为160μgm L的条件下,选用MCF-7细胞与纳米晶溶液共同培育24 h后,MCF-7细胞存活率仍可达到70%,体现了较低的细胞毒性。Cs PbMnCl/ACA纳米晶具有良好的水溶性、光学性能、水稳定性以及较低的细胞毒性,在照明领域有巨大的潜在应用价值。（3）采用优化后的油浴锅法制备了CsAgNaIn Cl:Bi荧光粉。然后通过掺杂Gd离子对其进行光电性能进行改善。实验结果表明:掺杂Gd离子导致相应的浅陷阱产生,增加了向自陷激子态的弛豫的额外途径,将CsAgNaIn Cl:Bi荧光粉的量子效率从79.72%提高到了87.57%。最后通过将CsAgNaIn Cl:Bi,Gd荧光粉与商用蓝粉Ba Mg AlO:Eu混合均匀制备成白光LED灯,制备的白光LED灯色坐标（x,y）=（0.3464,0.3224）,Ra=93.9和Tc=4818K。使无铅双钙钛矿在光电照明领域更具竞争力。

关键词：钙钛矿纳米晶金属掺杂细胞毒性量子效率自限激子态

碱金属离子掺杂调控Mn2+:CsPbCl3纳米晶的发光性质研究

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碱金属离子掺杂调控Mn2+:CsPbCl3纳米晶的发光性质研究

作者：杨鉴吉林师范大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿的通式为ABX,其中A是一价阳离子(A=CHNH(MA),CH(NH)(FA),或Cs),B是二价金属阳离子(B=Pb,Sn,Ni,或Cd),X是卤素阴离子(X=Cl,Br,I)。在过去几年,金属卤化物钙钛矿的合成及其光电应用已经取得了巨大的进步。钙钛矿纳米晶的... 详细信息

金属卤化物钙钛矿的通式为ABX,其中A是一价阳离子(A=CHNH(MA),CH(NH)(FA),或Cs),B是二价金属阳离子(B=Pb,Sn,Ni,或Cd),X是卤素阴离子(X=Cl,Br,I)。在过去几年,金属卤化物钙钛矿的合成及其光电应用已经取得了巨大的进步。钙钛矿纳米晶的光致发光(PL)性能提升引起了广泛的关注。研究者们通过离子掺杂来调控钙钛矿纳米晶的光电性质(例如:吸收带隙、光致发光和量子效率(PL QYs))和稳定性。已有报道一些有关A位和B位的金属阳离子掺杂增强钙钛矿纳米晶的PL QYs,改善钙钛矿纳米晶的光电性能。因此,通过金属离子掺杂可以有效地改善钙钛矿纳米晶的光学和结构性能。其中,Mn掺杂的铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体(NCs)在白光LED中具有潜在的应用前景。已经发现Mn掺杂的铯铅卤化物钙钛矿纳米晶表面配体容易脱落,形成缺陷,影响钙钛矿纳米晶及其相应器件的光电性能。因此,有必要提高Mn掺杂钙钛矿纳米晶的稳定性。本文合成了A位(Rb,K)离子掺杂的Mn:CsPbCl NCs,并利用稳态和时间分辨光致发光光谱研究了Rb和K离子掺杂对Mn:CsPbCl NCs的发光性质和稳定性的影响。首先研究了Rb离子掺杂的Mn:CsPbCl NCs的发光性质。通过热注入法成功地合成了Mn:CsRbPb Cl NCs(x=0、0.1、0.2、0.3和0.4)样品,并通过改变Mn/Pb和Rb/Cs比,制备了一系列的样品以研究Rb离子掺杂对Mn:CsPbCl NCs的发光性质的影响。发现Rb掺杂提高了Mn:CsPbCl NCs的Mn发射量子产率。随着Rb含量的增加,Mn的掺杂效率降低。当Rb含量为0.1时,Mn:CsPbCl NCs中的Mn发射量子产率高达63.18%。X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)实验结果表明所有Mn:CsRbPb Cl NCs均是立方相,随着Rb掺杂含量增加,NCs的平均尺寸减小。在低温80 K时,Rb离子掺杂的Mn:CsPbCl NCs的Mn发射明显增强,并随着温度升高到300 K,Mn的PL强度几乎保持不变。此实验结果表明,在Mn:CsPbCl NCs中掺入Rb可以提高其结晶度,减少缺陷,从而提高Mn:CsPbCl NCs的热稳定性。其次研究了K离子掺杂的Mn:CsPbCl NCs的发光性质。通过热注入法合成了Mn:CsKPb Cl NCs样品,并通过改变Mn/Pb和K/Cs比,制备一系列的样品以研究K离子掺杂对Mn:CsPbCl NCs发光性质的影响。发现K掺杂提高了Mn:CsPbCl NCs的Mn发射量子产率。随着K含量的增加,Mn的掺杂效率降低,这与Rb离子掺杂的Mn:CsPbCl NCs结果一致。当K含量为0.1时,Mn:CsPbCl NCs中的Mn发射量子产率高达77.62%。为了进一步研究Mn:CsK Pb Cl NCs的发光性质,将Mn:CsK Pb Cl NCs样品溶解在正己烷中,并向其中加入Pb Br溶液,调节激子的发射波长,对样品进行紫外吸收,PL光谱的表征。研究发现,随着Br含量的增加,激子的吸收和PL光谱红移,而Mn的PL发光峰位几乎没有移动,并且激子的发光峰位移到450 nm时,Mn的PL发射仍然很强。

关键词：发光钙钛矿纳米晶 Mn掺杂CsPbCl3 量子点光致发光量子产率

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三元半导体纳米晶发光及温度稳定性研究

三元半导体纳米晶发光及温度稳定性研究

作者：李倩倩上海应用技术大学

学位级别：硕士

最近,由于独特的光学性能,人们对CsPbX(X=I,Cl,Br)纳米晶的研究兴趣日益渐增。其在照明,显示和激光中显示出卓越的前景。然而,缺乏共发光离子的它,在多色领域缺乏优势。虽然卤素的调节可使其发射光覆盖可见光范围,但是各卤素之间极易发... 详细信息

最近,由于独特的光学性能,人们对CsPbX(X=I,Cl,Br)纳米晶的研究兴趣日益渐增。其在照明,显示和激光中显示出卓越的前景。然而,缺乏共发光离子的它,在多色领域缺乏优势。虽然卤素的调节可使其发射光覆盖可见光范围,但是各卤素之间极易发生离子交换,无法简单混合从而得到一个复合光。此外,钙钛矿纳米晶目前最成熟的合成方法是热注入法。此法过程繁琐耗时。且钙钛矿纳米晶对水,氧气等物质较为敏感,所以稳定性较差。其中对环境污染的原子Pb也有待排除使用。为了解决上述问题,进行了以下工作:(1)将稀土离子Eu掺杂到CsPbX(X=Cl,Br)纳米晶中,不仅继承了主体自身优异的窄线宽激子特性,而且还产生由于能量转移而引发Eu的D→F的跃迁发射。此外,反应温度的升高,非辐射跃迁概率将增加,导致纳米晶主体的光致发光强度降低,但掺杂剂的发光强度增加。(2)通过微波辅助方法,在室温及无惰性气体的保护下,在5-10 min内获得发光性优异的CsPbBr纳米晶。为了拓宽其发射光范围,向CsPbBr引入过渡金属离子Mn,同时在反应中加入具有长链结构的二甲基硅油以提高其稳定性,最终合成CsPb(Br/Cl):Mn@Dimethicone(CPBCMD)。光稳定提高了10%,热稳定性增加了约7%。(3)通过热注入法制备出的CdInS,ZnInS,CdGaS,ZnGaS纳米晶在蓝光区均有光发射。向CdInS中掺杂过渡金属离子Mn拓宽其发射谱。此外,反应时间的延长,使得二价Mn掺杂的CdInS纳米晶的吸收峰逐渐向红光区移动。

关键词：钙钛矿纳米晶铕掺杂二甲基硅油热注入 Ⅱ-Ⅲ2-Ⅵ4型纳米晶

钙钛矿/石墨炔复合纳米材料的制备及光催化CO2还原性能的研究

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钙钛矿/石墨炔复合纳米材料的制备及光催化CO2还原性能的研究

作者：苏克天津理工大学

学位级别：硕士

在过去的一个世纪里,化石燃料的过度消耗导致了二氧化碳(CO)的过度排放,从而引发了全球变暖等一系列环境问题。然而,CO被认为是一种廉价、安全和丰富的碳源,如果可以将其转化为有价值的能源燃料,不仅可以缓解温室效应,而且有助于缓解能... 详细信息

在过去的一个世纪里,化石燃料的过度消耗导致了二氧化碳(CO)的过度排放,从而引发了全球变暖等一系列环境问题。然而,CO被认为是一种廉价、安全和丰富的碳源,如果可以将其转化为有价值的能源燃料,不仅可以缓解温室效应,而且有助于缓解能源危机。金属卤化物钙钛矿纳米晶体(MHP)具有良好的光吸收能力、廉价的制造成本及合适的能带结构,可以同时实现光催化CO还原与理想的水氧化,在实际的人工光合作用领域显示出巨大的潜力。然而,MHP的离子性质严重降低了它们在含水反应体系中的稳定性。其次,缺乏有效的催化位点和较差的电荷分离效率也导致了它们较低的光催化活性。本论文围绕这两个问题,开展了以下两方面的工作:(1)我们采用简单的微波合成方法,在预先合成的卤化钙钛矿Cs Pb Br纳米晶体表面原位包裹石墨炔(GDY)薄层,制备出一系列Cs Pb Br@GDY(X=0.1,0.3,0.5)复合纳米晶材料,并用作还原CO的光催化剂。在GDY的保护下,基于Cs Pb Br的光催化剂在含水体系中的稳定性得到了显著提高。同时GDY还可以充当空穴传输层,促进光生空穴从Cs Pb Br向GDY的转移,从而抑制电子空穴复合。通过优化后的Cs Pb Br@GDY具有最优的光催化CO至CO性能,可达10.2μmol g h,以及至少36小时的光催化稳定性。(2)石墨炔作为一种新型碳的同素异形体,含有丰富的sp杂化碳和孔结构,可以作为金属物种沉积的良好衬底。我们通过对Cs Pb Br@GDY进行表面负载钴金属位点,实现了快速的光生成电子转移。得益于活性位点的增加和光生载流子分离效率的改善,光催化CO还原的性能得到明显提升。在不添加传统牺牲还原剂,基于水作为电子源的光催化CO还原反应中,钴负载的催化剂的CO的产率可达27.7μmol g h,相对于纯Cs Pb Br纳米晶体提高了约8倍。这项工作为提高金属卤化物钙钛矿纳米晶体的稳定性和活性提供了一种行之有效的策略,并拓宽了其在能量转换领域的应用。

关键词： CO2还原光催化钙钛矿纳米晶原位包裹石墨炔