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化学学报 2019年第6期77卷 545-550页

作者：武文俊信成浩逄智涵徐梁李晨华东理工大学化学与分子工程学院结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

钙钛矿前驱体(PbI2和CH3NH3I)分散体系,作为一种新型染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized Solar Cells,DSSCs)电解质,光电流和光电压的继续提升是其发展过程中亟待解决的问题.在本工作中,研究发现,通过引入二甲基碘化铵(DMAI)作为钙钛矿... 详细信息

钙钛矿前驱体(PbI2和CH3NH3I)分散体系,作为一种新型染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized Solar Cells,DSSCs)电解质,光电流和光电压的继续提升是其发展过程中亟待解决的问题.在本工作中,研究发现,通过引入二甲基碘化铵(DMAI)作为钙钛矿前驱体电解质的高效添加剂,可将光电流密度从12.85 mA·cm-2急剧提升至19.19 mA· cm-2.借助阻抗和塔菲尔曲线分析,发现其光电流的增加与TiO2半导体导带的向上移动对不平衡载流子复合的抑制作用具有一定的相关性.进一步通过叔丁基吡啶的调节作用,可将光电转换效率提高到8.46%,超过了传统的碘电解质.也为染料敏化太阳能电池的研究开辟了新的途径.

关键词：钙钛矿前驱体 N,N-二甲基碘化铵光电流添加剂

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可印刷介观钙钛矿太阳能电池前驱体与无铅化研究

可印刷介观钙钛矿太阳能电池前驱体与无铅化研究

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作者：杨凯华中科技大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能受到广泛关注和快速发展,最高光电转化效率(PCE)已经达到25.5%,接近单晶硅太阳能电池的认证效率,成为最具潜力的新一代光伏技术之一。其中,基于介孔Ti O/介孔Zr O/介孔C电极三层介孔膜结构的无空穴... 详细信息

钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能受到广泛关注和快速发展,最高光电转化效率(PCE)已经达到25.5%,接近单晶硅太阳能电池的认证效率,成为最具潜力的新一代光伏技术之一。其中,基于介孔Ti O/介孔Zr O/介孔C电极三层介孔膜结构的无空穴传输层可印刷介观钙钛矿太阳能电池(MPSCs)因其器件制备成本低、稳定性好、易于大面积生产,在产业化进程中具有明显优势。然而相比常规钙钛矿太阳能电池,这类器件存在开路电压(V)损失大和PCE偏低的问题。本文分别从前驱体的溶剂工程和添加剂工程角度研究了提升器件VOC和PCE的策略。此外,针对有机-无机杂化钙钛矿材料存在的毒性和稳定性等问题,探索了新型无铅双钙钛矿材料在该类器件中的应用。主要研究内容如下:(1)研究系列内酯溶剂对可印刷MPSCs性能的影响。利用一系列内酯溶剂包括γ-戊内酯,γ-己内酯,γ-庚内酯和γ-辛内酯等作为钙钛矿前驱体的溶剂,研究表明γ-戊内酯相较其他溶剂对钙钛矿有更好的溶解度,可达1.2 M,显著高于常用γ-丁内酯约0.8 M的溶解度。此外,基于γ-丁内酯溶剂制备的可印刷MPSCs退火温度一般为50 C,γ-戊内酯溶剂在更高温度65 C下退火,仍可确保钙钛矿在可印刷多孔膜中的有效填充。进一步使用γ-戊内酯和γ-丁内酯混合溶剂增大钙钛矿的溶解度,在γ-戊内酯比例为20%时器件的最优PCE为14.37%,对应的V为930 m V,J为23.95 m A/cm,FF为0.64,高于对照组γ-丁内酯器件14.24%的性能。本研究为制备高效可印刷MPSCs提供了更多溶剂选择。(2)开发了基于季铵盐添加剂制备高效可印刷MPSCs的方法。探究了季铵盐侧链结构、烷基链长、阴离子类型等对可印刷MPSCs性能影响规律。优选辛基三甲基氯化铵(OTAC)季铵盐作为添加剂引入到钙钛矿前驱体溶液中,系统研究了OTAC对钙钛矿结晶、器件填充以及界面处电荷提取的影响。研究结果表明,OTAC可以显著提高Ti O的费米能级,优化Ti O和钙钛矿之间的能级排列。此外,OTAC还可以优化钙钛矿的结晶和在三层介孔膜中的填充,抑制了器件中的非辐射复合。最终,器件的V显著提升,平均值高于对照组120 m V左右,最高V达到了1048 m V。添加OTAC器件的最优PCE为16.53%,V为1007 m V,J为23.56 m A/cm,FF为0.70,高于空白组和添加MACl的对照组。(3)研究了无铅双钙钛矿材料的制备以及在可印刷MPSCs中的应用。使用不同方法包括盐酸溶液法、水溶液法、水热法、超声剥离法等合成了CsCu SbCl无铅双钙钛矿材料,并通过组分调节的方法优化了无铅双钙钛矿材料的带隙。同时也尝试使用纳米晶填充法、两步浸泡法、两步滴涂法将此类无铅钙钛矿材料填充到可印刷MPSCs中,所制备的器件在光照下表现出了显著的电压-电流特性。进一步的研究表明器件中测得的电流和电压信号是由电荷累积造成的,表明此类材料在可印刷MPSCs中带来了显著的电容效应。

关键词：可印刷介观钙钛矿太阳能电池钙钛矿前驱体能级匹配无铅双钙钛矿内酯溶剂季铵盐添加剂开路电压

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溶剂工程调控钙钛矿薄膜中PbI2和PbI2(DMSO)的形成

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物理化学学报 2022年第3期38卷 39-46页

作者：查吴送张连萍文龙康嘉晨骆群陈沁杨上峰马昌期中国科学技术大学纳米学院江苏苏州215123 中国科学院纳米技术与纳米仿生研究所印刷电子学部江苏苏州215123 暨南大学纳米光子学研究院广州511443 中国科学院纳米技术与纳米仿生研究所南昌研究院南昌330200 中国科学技术大学材料科学与工程系量子信息与量子物理协同创新中心合肥230026

钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本的特点备受关注。到目前为止,钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%,显示出良好的应用前景。钙钛矿薄膜的结晶性能是决定器件性能的关键,因此,调控钙钛矿薄膜的生长过程至关重要。本工作中,... 详细信息

钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本的特点备受关注。到目前为止,钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%,显示出良好的应用前景。钙钛矿薄膜的结晶性能是决定器件性能的关键,因此,调控钙钛矿薄膜的生长过程至关重要。本工作中,我们发现通过简单调节前驱体溶剂,即调节二甲基亚砜:1,4-丁内酯:N,N-二甲基甲酰胺(DMSO:GBL:DMF)的三种混合溶剂的比例,可实现钙钛矿薄膜中PbI_(2)和PbI_(2)(DMSO)含量的调节,从而调节电池的器件性能。此外,本工作系统研究了PbI_(2)和PbI_(2)(DMSO)的含量对器件性能的影响。结果表明,PbI_(2)(DMSO)的形成会导致300–425 nm波长范围内电池的外量子效率(EQE)降低,从而导致器件性能下降。相反,通过在前驱体溶液中添加额外的碘化亚甲基铵(MAI),可以抑制PbI_(2)和PbI_(2)(DMSO)的形成。

关键词：钙钛矿太阳能电池 PbI_(2) PbI_(2)(DMSO) 钙钛矿前驱体外量子效率

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溶剂工程调控钙钛矿薄膜中PbI;和PbI;（DMSO）的形成（英文）

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物理化学学报 2021年

作者：查吴送张连萍文龙康嘉晨骆群陈沁杨上峰马昌期中国科学技术大学纳米学院中国科学院纳米技术与纳米仿生研究所印刷电子学部暨南大学纳米光子学研究院中国科学院纳米技术与纳米仿生研究所南昌研究院中国科学技术大学材料科学与工程系量子信息与量子物理协同创新中心

钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本的特点备受关注。到目前为止，钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%，显示出良好的应用前景。钙钛矿薄膜的结晶性能是决定器件性能的关键，因此，调控钙钛矿薄膜的生长过程至关重要。本工... 详细信息

钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本的特点备受关注。到目前为止，钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%，显示出良好的应用前景。钙钛矿薄膜的结晶性能是决定器件性能的关键，因此，调控钙钛矿薄膜的生长过程至关重要。本工作中，我们发现通过简单调节前驱体溶剂，即调节二甲基亚砜：1,4-丁内酯:N,N-二甲基甲酰胺（DMSO : GBL : DMF）的三种混合溶剂的比例，可实现钙钛矿薄膜中PbI;和PbI;（DMSO）含量的调节，从而调节电池的器件性能。此外，本工作系统研究了PbI;和PbI;（DMSO）的含量对器件性能的影响。结果表明，PbI;（DMSO）的形成会导致300–425 nm波长范围内电池的外量子效率（EQE）降低，从而导致器件性能下降。相反，通过在前驱体溶液中添加额外的碘化亚甲基铵（MAI），可以抑制PbI;和PbI;（DMSO）的形成。

关键词：钙钛矿太阳能电池 PbI PbI （DMSO）钙钛矿前驱体外量子效率

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钛源和卤化物对平板钙钛矿太阳能电池性能的影响

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作者：李效贺武汉理工大学

学位级别：硕士

太阳能电池可以将太阳能直接转化为电能,有助于缓解当前的能源危机。其中,钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其具有较高的光电转化效率(PCE)、较低的制造成本,而广受关注。PSCs的器件结构一般可分为介孔结构和平板结构,尤其是平板结构,由于制备... 详细信息

太阳能电池可以将太阳能直接转化为电能,有助于缓解当前的能源危机。其中,钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其具有较高的光电转化效率(PCE)、较低的制造成本,而广受关注。PSCs的器件结构一般可分为介孔结构和平板结构,尤其是平板结构,由于制备工艺简单而备受人们关注。平板PSCs的结构由导电玻璃/电子传输层(ETL)/钙钛矿/空穴传输材料/金电极组成。其中,ETL起着传输电子阻挡空穴的作用,对电池的PCE有着显著影响,而通常所用的ETL为TiO。因此,改善TiO ETL的光电性质,研究ETL以及ETL/钙钛矿界面对PSCs性能的影响,对于提高电池效率具有重要意义。其次,钙钛矿作为PSCs的吸光材料,钙钛矿前驱体的组成对钙钛矿成膜及光电性能也有着重要影响。针对以上科学问题,本文的具体工作如下:第一,本文利用钛酸四丁酯(TBOT)、乙醇和三乙醇胺合成了TiO ETL的前驱体溶液。当乙醇、TBOT和三乙醇胺的体积比为30:3:1时,通过旋涂法制备的ETL(TT-TiO)具有最佳的光电性能,器件效率最高。此外,为了探究钛源对ETL以及相应器件光电性能的影响,将其与通常采用的双乙酰丙酮钛(TDB)所制备的ETL(TDB-TiO)进行对比,两者均采用最优配比。研究表明由两种不同钛源所制备的TiO的晶相并没有变化,但是TiO ETL的表面状态、电子提取能力和界面复合阻抗发生明显改变。与广泛使用的TDB相比,TBOT合成的TiO薄膜表面光滑均匀,TiO纳米颗粒粒径增大,电子提取能力增强。因此,基于TT-TiO ETL的PSCs具有优异的ETL/钙钛矿界面质量,界面复合阻抗增大,电子复合减少。结果基于TT-TiO的器件取得了17.4%的PCE,而采用TDB-TiO的器件仅取得了14.5%的PCE。第二,钙钛矿薄膜的质量决定着PSCs的PCE,而其质量又和前驱体的组成息息相关。以MAPbI前驱体溶液为例,是将等摩尔的阳离子卤化物MAI和铅金属卤化物PbI溶解在有机溶剂中,卤化物及其计量比对钙钛矿结晶和光电性质有着重要影响。本文通过在等摩尔比的MAPbI前驱体溶液中添加5 mol%过量的阳离子卤化物如MAI、CsI和铅金属卤化物如PbI、PbBr和PbCl,来研究前驱体组成以及卤化物对钙钛矿薄膜结晶学行为和器件效率的影响,探讨卤化物在结晶过程中的作用以及前驱体转化为钙钛矿的结晶过程。结果表明,阳离子卤化物MAI、CsI能够加速钙钛矿生长,而且多余的MA和Cs离子会聚集在晶界和Pb-I骨架周围,形成类似二维钙钛矿的层状结构。而铅金属卤化物对钙钛矿薄膜光电性质的影响,主要受卤素原子的影响,PbCl能通过中间反应阻碍钙钛矿成核,使得钙钛矿晶粒增大,但也增大了晶粒表面粗糙度。5 mol%过量的PbI和PbBr能够钝化薄膜缺陷,提高钙钛矿成膜质量。基于5 mol%过量PbI和PbBr的PSCs器件,效率得到明显提高,分别取得了16.5%和19.3%的效率,而等摩尔比的器件仅获得14.5%的效率。

关键词：平板钙钛矿太阳能电池电子传输层钙钛矿前驱体

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