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层间金属离子预嵌调控HNaV6O16·4H2O储钠性能的研究

层间金属离子预嵌调控HNaV6O16·4H2O储钠性能的研究

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作者：杨豪飞西安理工大学

学位级别：硕士

HNaV6O16·4H2O因其具有高容量、大尺寸离子传输通道和易于合成等优势,被视为是一种新型的钠离子电池正极材料。但其较低的电子/离子电导率以及较差的结构稳定性在很大程度上限制了它的进一步应用。鉴于此,本文提出了层间金属离子预嵌... 详细信息

HNaV6O16·4H2O因其具有高容量、大尺寸离子传输通道和易于合成等优势,被视为是一种新型的钠离子电池正极材料。但其较低的电子/离子电导率以及较差的结构稳定性在很大程度上限制了它的进一步应用。鉴于此,本文提出了层间金属离子预嵌的策略,通过一元或二元金属离子预嵌调控氧空位的方式,增强了离子/电子传输动力学,且稳定电极材料结构,获得了具有优异储钠性能的正极材料,并利用多重表征技术探究了其性能提升的原因。取得的主要成果如下:（1）首先采用一步水热法成功开发了含氧空位的HNa0.396V6O16-x·3H2O（Vo-HNVO）正极材料。然后分别通过原位层间一元金属离子预嵌和静电自组装的方法实现了Co2+的层间预嵌入和进一步的Ti3C2Tx包覆的双重改性。发现一元Co2+预嵌有效提升了Vo-HNVO的离子扩散动力学和电子电导率,增强了晶格稳定性,削弱了电化学极化,提高了充放电稳定性,增强了高电压下的反应活性。Ti3C2Tx包覆在增强正极导电性的同时,还有效抑制了材料在充放电过程中由于晶格呼吸所引起的体积过度变化。因此,双重改性后的正极表现出了优异的Na+存储性能,在660 mA g-1的电流密度下提供了105.0 mAh g-1的放电比容量,循环100次后容量保持率达到78.6%。（2）考虑到非活性的Ti3C2Tx包覆不利于Vo-HNVO正极容量发挥的缺点,采用相似的一步水热法,在合成Vo-HNVO的过程中实现了二元金属离子(Co2+和Ni2+)的原位共预嵌,在基本不影响能量密度发挥的前提下,进一步提升了Vo-HNVO正极的储钠性能。发现预嵌的Co2+和Ni2+通过与晶格氧形成CoO4和NiO5的配位结构,降低了氧空位浓度,且二元共预嵌的Vo-HNVO正极材料（Vo-CNHNVO）获得了适中的氧空位浓度,因而表现出更快的电子/离子电导率,更弱的电化学极化以及在高电压下更强的电化学反应活性。同时,发现层间Co2+和Ni2+的预嵌入降低了V-O键长,增加了V3O8层的结构稳定性,并且在循环过程中不会跟随Na+脱出。揭示了Vo-CNHNVO正极完全固溶无相变且高度可逆的Na+存储机理。因此,该正极表现出优异的高倍率循环稳定性,在990 mA g-1的大电流密度下循环200圈后容量保持率达到76%,且其性能优于大多数已报导的钒酸钠正极材料。

关键词：钠离子电池钒酸钠正极金属离子预嵌氧空位配位

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