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钒系催化剂表面氧的脱附能与助催化剂的添加效果

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Chinese Journal of Catalysis 1989年第1期10卷 36-41页

作者：张菊郑小明金松寿杭州大学化学系

提出了一种测定催化剂上氧脱附能的新方法,TPD平衡法。应用此法和TPD/MS实验技术同时测定了一些钒系催化剂的表面活性氧的活性和供氧数目。阐明了MoO_3,Cr_2O_3,P_2O_5,As_2O_3,Sb_2O_3及SnO_2等常用助剂对钒系催化剂表面氧脱附能和脱... 详细信息

提出了一种测定催化剂上氧脱附能的新方法,TPD平衡法。应用此法和TPD/MS实验技术同时测定了一些钒系催化剂的表面活性氧的活性和供氧数目。阐明了MoO_3,Cr_2O_3,P_2O_5,As_2O_3,Sb_2O_3及SnO_2等常用助剂对钒系催化剂表面氧脱附能和脱附量的影响。验证了催化剂集团结构适应理论所总结的有关在氧化反应中催化剂的氧化活性和选择性的经验规律。

关键词：钒系催化剂氧脱附能 TPO平衡法

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用于烯烃聚合的钒系催化剂的研究

现代化工 2013年第12期33卷 73-75页

作者：高巍张春英吕云霞张学全吉林建筑大学城建学院吉林长春130111 中国石油吉林石化研究院吉林吉林132021 长春工业大学吉林长春130012 中科院长春应用化学研究所吉林长春130022

以V2O5为原料,饱和烷烃为溶剂,脂肪醇为萃取剂,采用错流萃取方法获得稳定的饱和烷烃钒(V)配合物溶液,直接用作烯烃主要是乙丙橡胶聚合的催化剂。研究表明,此制备方法条件温和、成本低,适合大规模工业制备,且用于烯烃聚合具有比工艺催化... 详细信息

以V2O5为原料,饱和烷烃为溶剂,脂肪醇为萃取剂,采用错流萃取方法获得稳定的饱和烷烃钒(V)配合物溶液,直接用作烯烃主要是乙丙橡胶聚合的催化剂。研究表明,此制备方法条件温和、成本低,适合大规模工业制备,且用于烯烃聚合具有比工艺催化剂更好的催化性能。

关键词：乙丙橡胶钒系催化剂醇钒配合物聚合活性

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钒系催化剂制备及催化苯羟基化反应性能研究

钒系催化剂制备及催化苯羟基化反应性能研究

作者：李延伟兰州理工大学

学位级别：硕士

苯酚作为重要的有机化工产品,在合成橡胶、纤维以及医药和农药方面用途广泛。目前工业化生产苯酚主要采用异丙苯法。然而,此工艺仍然存在工艺流程长、设备腐蚀严重、三废污染严重、原子利用率低、成本较高等棘手问题。故为迎合市场需求... 详细信息

苯酚作为重要的有机化工产品,在合成橡胶、纤维以及医药和农药方面用途广泛。目前工业化生产苯酚主要采用异丙苯法。然而,此工艺仍然存在工艺流程长、设备腐蚀严重、三废污染严重、原子利用率低、成本较高等棘手问题。故为迎合市场需求,必须寻找一条高效苯羟基化制苯酚的生产路线来代替异丙苯法,但要取得新突破,核心技术是高效催化剂的开发。因此,针对目前存在的技术难题,本文以可变价金属钒为活性中心制备负载型催化剂,进一步改性催化剂催化活性,再通过优化反应条件以提高目标产物苯酚的产率。其研究内容如下:(1)通过水热合成法合成SiO载体,并以VO为钒源制备VO/SiO系列催化剂。利用XRD、SEM、TEM、XPS、NH-TPD等技术对催化剂进行表征,研究催化活性与催化剂结构关系,优化反应条件。实验结果表明:以4%VO/SiO为催化剂、催化剂用量0.2 g、反应物苯4 m L、溶剂乙腈15 m L、氧化剂12 m L HO、温度70℃反应3 h,苯转化率为44.1%,苯酚选择性为91.3%。(2)针对(1)中催化剂选择性较低的问题,通过水热合成法合成SiO-AlO复合氧化物作为载体,VO为钒源合成VO/SiO-AlO系列催化剂,并探究了苯羟基化反应及其性能研究。结合XRD、SEM、TEM、XPS、NH-TPD、N物理吸脱附等表征技术结果及分析,研究催化活性与催化剂结构关系;同时对反应条件进行优化。实验结果表明:以4%VO/SiO-AlO为催化剂,催化剂用量0.2 g,4 m L苯为反应物,15 m L乙腈为溶剂,12 m L HO为氧化剂,温度为70℃反应6 h,获得48.1%的苯转化率,99.6%的苯酚选择性。(3)针对(2)中催化剂转化率相对较低的问题,为保持苯酚选择性基本不变而提升苯转化率,通过水热合成法合成掺杂Ga的GaO/SiO-AlO复合氧化物,以其为载体合成VO-GaO/SiO-AlO系列催化剂,并利用XRD、SEM、TEM、XPS、NH-TPD等技术对催化剂进行了表征,研究了催化活性与催化剂结构关系;同时对反应条件进行优化。实验结果表明:以4%VO-4%GaO/SiO-AlO为催化剂,催化剂用量0.2 g,4 m L苯为反应物,15 m L乙腈为溶剂,12 m L HO为氧化剂,温度为70℃反应5 h,获得74.3%的苯转化率,98.1%的苯酚选择性。

关键词：苯苯酚羟基化钒系催化剂

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钒系催化剂表面活性微区结构的量子化学计算

天津大学学报 1998年第3期31卷 373-375页

作者：冯霞段世铎耿志刚天津大学理学院

采用经过修改的ＭＯＡＢ从头计算程序在微机上完成了样本－萘氧化制苯酐钒系催化剂的表面活性微区基本结构的量子化学计算．确定了基本单元的形式及可见结构，同时得到了体系的波函数．

关键词：从头计算法钒系催化剂表面结构活性微区萘

乙烯聚合用钒系催化剂FVC-01的共聚性能

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合成树脂及塑料 2020年第5期37卷 11-14页

作者：赵增辉付义任鹤方宏中国石油天然气股份有限公司大庆化工研究中心黑龙江省大庆市163714

采用MgCl2/AlCl3复合载体制备了乙烯聚合用钒系催化剂FVC-01,以正己烷为分散剂,三异丁基铝为助催化剂,H2为相对分子质量调节剂,在淤浆工艺中研究了FVC-01催化剂催化乙烯与1-丁烯、乙烯与1-己烯的共聚性能。结果表明:FVC-01催化剂具有较... 详细信息

采用MgCl2/AlCl3复合载体制备了乙烯聚合用钒系催化剂FVC-01,以正己烷为分散剂,三异丁基铝为助催化剂,H2为相对分子质量调节剂,在淤浆工艺中研究了FVC-01催化剂催化乙烯与1-丁烯、乙烯与1-己烯的共聚性能。结果表明:FVC-01催化剂具有较好的共聚性能,可采用1-丁烯为共聚单体在单反应器内制备宽相对分子质量分布的高密度聚乙烯。

关键词：聚乙烯钒系催化剂淤浆工艺共聚

固相球磨法制备高效钒系催化剂对HCB催化分解研究

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固相球磨法制备高效钒系催化剂对HCB催化分解研究

作者：张淑珍清华大学

学位级别：硕士

无意产生的持久性有机污染物(UPOPs)是一类在金属冶炼、废物焚烧等热过程中产生的有毒副产物,其中六氯苯(HCB)排放浓度高且难被降解。催化分解对氯代有机物有较好的降解作用,本文旨在开发对HCB具有高效降解作用的催化剂并研究其对HCB催... 详细信息

无意产生的持久性有机污染物(UPOPs)是一类在金属冶炼、废物焚烧等热过程中产生的有毒副产物,其中六氯苯(HCB)排放浓度高且难被降解。催化分解对氯代有机物有较好的降解作用,本文旨在开发对HCB具有高效降解作用的催化剂并研究其对HCB催化分解效率和机理。开发了无溶剂快速制备钒系催化剂的固相球磨法,制备出钒钛催化剂(VTi-BM)。与传统浸渍法制备的钒钛催化剂(VTi-WI)相比,VTi-BM对HCB具有更高的活性和更好的稳定性。在反应温度高于270 oC时,VTi-BM对HCB的去除效率高于60%,且经过10 h以上的连续反应后,催化剂活性没有明显降低。此外,VTi-BM催化分解HCB反应速率较快,HCB的安瓿瓶催化分解反应30 min时降解完全,中间产物有TCBQ、TCCD和DCMA。球磨过程改善了催化剂结构特性,其表面钒氧物种分散性好、有更多表面缺陷、化学吸附氧含量高、氧化还原能力强以及表面强酸位多,从而表现了更高的反应活性。制备出掺杂过渡金属元素改性的钒钛催化剂(VMTi),研究发现,W、Cr和Mo的掺杂提高了催化剂活性;而掺杂Ce、Cu、Mn或Co则降低了VTi-BM的催化活性。掺杂W的钒钛催化剂(VWTi)对HCB的催化活性最高,在300 oC下对HCB的去除效率高于80%,且性能稳定。VWTi对HCB催化分解反应速率最快,安瓿瓶催化分解反应20 min对HCB的去除效率高达90%,中间产物也是TCBQ、TCCD和DCMA,但产量极少。VWTi的比表面积最大、表面有WO3结晶相、含有最高的Oα浓度和较高的表面酸性,可能会使催化剂表面暴露更多的活性位、促进VO在载体表面的分散性并增加表面Br?nsted酸位、具有更多的表面氧空位和化学吸附氧。为寻找最佳催化剂配方,本文针对活性较高的VTi-BM和VWTi开展了负载量实验,得出最佳钨负载量约为5 at.%,最佳钒负载量为5-7 at.%。

关键词：固相球磨法钒系催化剂无意产生持久性有机污染物六氯苯催化分解

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钒系催化剂表面结构及活性微区模型的研究

宁夏大学学报（自然科学版） 1997年第3期18卷 248-251,270页

作者：段世铎冯霞韩顺路天津大学化学系

运用ＸＰＳ，ＩＲ和ＬＲＳ等手段，对萘氧化制苯酐钒系催化剂的表面组成和结构的联合分析结果表明：催化剂表面各元素以ＶＫＳＯ＝１２２１０的比例存在；催化剂以Ｖ２Ｏ５为基本骨架，形成了ＶＯ（ＳＯ４）２－及Ｓ２Ｏ７２－的配位形式。

关键词：钒系催化剂表面结构活性微区 XPS IR LRS

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钒系催化剂催化烯烃聚合的研究

钒系催化剂催化烯烃聚合的研究

钾钒系和钾钠钒系催化剂上SO2氧化反应机理和反应动力学（Ⅱ）反应动力学研究

2007年全国高分子学术论文报告会

作者：曹丽辉那丽华张春雨蔡洪光张学全中国科学院长春应用化学研究所中国科学院长春应用化学研究所中国科学院长春应用化学研究所中国科学院长春应用化学研究所中国科学院长春应用化学研究所

＜正＞本文以水溶液萃取方法合成了一系列新型钒系配合物。合成的钒系配合物的配体为：二（2-乙基己基）磷酸（P2O4）,2-乙基己基磷酸-2-乙基己基酯（P5O7）,正辛醇（NOOH）,异辛醇（IOOH）,磷酸三丁酯（TBP）,三正辛胺（TOA）,α-苯... 详细信息

＜正＞本文以水溶液萃取方法合成了一系列新型钒系配合物。合成的钒系配合物的配体为：二（2-乙基己基）磷酸（P2O4）,2-乙基己基磷酸-2-乙基己基酯（P5O7）,正辛醇（NOOH）,异辛醇（IOOH）,磷酸三丁酯（TBP）,三正辛胺（TOA）,α-苯偶姻肟（DPhOx）,8-羟基喹啉（8HQ）,二

关键词：钒系催化剂烯烃聚合共聚合

来源： cnki会议评论

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化工学报 1984年第3期 244-256页

作者：郭汉贤韩镇海谢克昌太原工学院化工系

根据Ⅰ报中提出的反应机理,导出了SO2在钾钒系和钾钠钒系催化剂上进行氧化反应的动力学模型:用自行研制的TG-1型内循环无梯度反应器进行了SO2在两种催化剂上的多因子和各种单因子的动力学实验.对选用的十六个具有代表性的模型与本模型... 详细信息

根据Ⅰ报中提出的反应机理,导出了SO2在钾钒系和钾钠钒系催化剂上进行氧化反应的动力学模型:用自行研制的TG-1型内循环无梯度反应器进行了SO2在两种催化剂上的多因子和各种单因子的动力学实验.对选用的十六个具有代表性的模型与本模型用图解、线性最小二乘和加权最小二乘法对实验数据拟合,获得具有较准确参数初值的十个竞争模型,然后用Powell法在相同条件下进行非线性拟合和参数寻优.结果证明,无论在低温区还是高温区均以本动力学模型最佳.通过单因子实验结果分析、参数物理意义鉴别和不同温区全部实验点的残差分析,进一步确证了最佳速度方程是合理的.

关键词：反应动力学化学动力学钒系催化剂 SO2 氧化反应机理动力学研究