检索结果-南通市图书馆

作者：唐睿苏州大学

学位级别：硕士

借由逆水煤气变换(RWGS)反应,将二氧化碳(CO2)与“绿氢”转化为一氧化碳(CO),有望促进CO2资源化利用与“绿氢”经济发展。然而,传统RWGS反应能耗较高,不利于实现碳中性循环。相比之下,低温RWGS反应能够提高能源利用效率,并且其与CO加氢... 详细信息

借由逆水煤气变换(RWGS)反应,将二氧化碳(CO2)与“绿氢”转化为一氧化碳(CO),有望促进CO2资源化利用与“绿氢”经济发展。然而,传统RWGS反应能耗较高,不利于实现碳中性循环。相比之下,低温RWGS反应能够提高能源利用效率,并且其与CO加氢的级联反应为温和条件下制备液态碳氢燃料提供了一种潜在方案,而寻找高效稳定的低温RWGS催化剂是实现该设想的前提。钌(Ru)团簇是潜在的候选催化剂材料,一方面继承了 Ru基催化剂优良的加氢能力,另一方面又能抑制一氧化碳过度加氢产生甲烷。但是,现有Ru团簇催化剂热稳定性不佳,随反应进行,颗粒尺寸增大,难以长时间维持稳定催化性能,阻碍了其在低温RWGS领域中的应用。针对上述瓶颈挑战,本论文提出“从钌团簇纳米晶出发,通过氧化物包覆策略开发高稳定性Ru纳米团簇催化剂,构筑高效稳定低温RWGS新体系”的研究思路。具体研究内容如下:(1)在第二章中,本文利用空间限域策略将Ru团簇锚定于空心二氧化硅(SiO2)壳层之间,获得Ru团簇基三明治型纳米结构。一方面,由于空心二氧化硅的限域效应抑制了 Ru团簇的烧结团聚,催化剂的稳定性显著改善。另一方面,空心结构中的薄层二氧化硅对气体有良好的通透性,保证了反应物和Ru催化位点的充分接触。进一步研究表明,该结构能在较宽的温度范围内(200-400℃)表现出优良的活性、近100%的CO选择性和高的稳定性。该限域策略步骤相对简单,有潜力应用于稳定更多类型的小尺寸纳米催化剂。此外,该研究成功于相对低温下实现高效RWGS,为将来利用CO2与“绿氢”制备高附加值燃料奠定良好实验室基础。(2)在上一章利用惰性SiO2限域载体的工作基础上,为实现低温RWGS反应活性的进一步提升,本文在第三章中依托限域煅烧策略发展基于二氧化钛活性载体与Ru团簇的多核空心结构。研究结果表明,该核壳策略能够有效抑制Ru团簇于高温前处理过程中的烧结团聚。同时于200-400℃的宽温区内,该催化剂目标产物CO选择性接近100%,其400℃对应催化活性达到创记录的11.2 mol·gRu-1·h-1。通过保留SiO2限域空间的对比实验,我们成功揭示物理阻隔对于稳定Ru团簇催化剂的关键作用。该研究有望推动Ru团簇催化剂于RWGS领域的进一步应用,为后续高效稳定低温RWGS催化剂的设计提供理论指导。

关键词：逆水煤气变换热催化钌团簇稳定性

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Run（n=2～8）金属团簇的结构和能级分布的DFT研究

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Chinese Journal of Structural Chemistry 2004年第8期23卷 940-945页

作者：涂学炎王登武陈秀敏云南大学化学与材料工程学院化学系昆明650091 昆明理工大学理学院应用化学系昆明650093

采用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA)方法,对Run团簇(n = 2～8)的几何结构与稳定性、束缚能以及能级分布的关系进行了研究,并分析了随着团簇原子数的增加,团簇的几何结构和费米能级的变化,结果表明:Ru簇的几何结构在4个原子以前... 详细信息

采用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA)方法,对Run团簇(n = 2～8)的几何结构与稳定性、束缚能以及能级分布的关系进行了研究,并分析了随着团簇原子数的增加,团簇的几何结构和费米能级的变化,结果表明:Ru簇的几何结构在4个原子以前是平面结构,而从5个原子开始为空间立体的稳定结构,束缚能随金属原子数的增加而增加.能级结构呈明显的分立特征,费米能级随原子个数的增加而增加,但从Ru7开始又有所降低,且团簇的能量间隙逐渐减小,趋近于大块金属的能级特征.

关键词：钌团簇结构能级分布密度泛函理论束缚能稳定性

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多孔石墨碳负载的钌基催化剂的制备及其性能研究

多孔石墨碳负载的钌基催化剂的制备及其性能研究

引用

中国化学会第30届学术年会-第十五分会：表界面结构调控与催化

作者：李雷陈丰邵景玲姜瑞雨唐喆盐城工学院苏州科技大学

本文通过一种简便的制备方法合成了多孔石墨化碳负载的Fe环绕的Ru高度分散的新型催化剂。相比于单一的Ru/C和Fe/C催化剂,这一Ru被Fe隔离的复合催化剂表现出优越的氨分解活性。相关的表征结果表明,Fe不仅能够提高碳的石墨化程度,还能够使... 详细信息

本文通过一种简便的制备方法合成了多孔石墨化碳负载的Fe环绕的Ru高度分散的新型催化剂。相比于单一的Ru/C和Fe/C催化剂,这一Ru被Fe隔离的复合催化剂表现出优越的氨分解活性。相关的表征结果表明,Fe不仅能够提高碳的石墨化程度,还能够使得Ru团簇在碳表面更加分散。Fe与Ru金属界面间的协同作用,也是这一催化剂高活性的重要原因之一。

关键词：石墨碳钌团簇铁氨分解氢源

来源： cnki会议评论

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