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与钇稳定化锆复合的La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.5)Ni_(0.5)O_3催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

化学反应工程与工艺 2011年第6期27卷 488-495页

作者：韩倩茜史兵兵江志东上海交通大学化学化工学院上海市绝缘与老化重点实验室上海200240

将La0.8Sr0.2Mn0.5Ni0.5O3钙钛矿(LSMN)包覆在无定型的钇稳定化锆(YSZ)粉体上,制成了LSMN/nYSZ复合催化剂(n为LSMN与YSZ的物质的量之比),用于低浓度甲烷(体积分数为0.5%)的催化燃烧反应。首先采用程序升温反应-质谱仪(TPRS-MS)对n和焙... 详细信息

将La0.8Sr0.2Mn0.5Ni0.5O3钙钛矿(LSMN)包覆在无定型的钇稳定化锆(YSZ)粉体上,制成了LSMN/nYSZ复合催化剂(n为LSMN与YSZ的物质的量之比),用于低浓度甲烷(体积分数为0.5%)的催化燃烧反应。首先采用程序升温反应-质谱仪(TPRS-MS)对n和焙烧温度进行优化。结果表明:催化剂LSMN/7YSZ经1 000℃焙烧后活性较高,反应表观活化能降至64.0 kJ/mol。用扫描电子显微镜(SEM),BET和X射线衍射(XRD)等对催化剂粉末进行表征发现:与YSZ复合后,LSMN从无定型转为晶体的转晶温度由800℃升高到1 000℃,而且抗烧结能力增强;经1 000℃焙烧后,钙钛矿和YSZ结合牢固,并有La2Zr2O7新相生成。将不同催化剂粉体制成浆料涂覆在?-氧化铝蜂窝陶瓷上制成整体催化剂,在40 000 h-1空速下进行催化燃烧反应,经1 000℃焙烧的LSMN/7YSZ整体型催化剂同样表现出较优的催化活性,而且其活性略高于Pd(质量分数为0.33%)/?-Al2O3整体催化剂。

关键词：甲烷催化燃烧钙钛矿钇稳定化锆复合

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改性LaMnO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧

改性LaMnO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧

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作者：韩倩茜上海交通大学

学位级别：硕士

本文制备了一系列钙钛矿催化剂粉体,并采用浆料涂覆法制成以-AlO陶瓷为基体的蜂窝整体催化剂,用于空气中低浓度(0.5vol.%)甲烷的催化燃烧反应。首先对钙钛矿粉体的制备方法进行了筛选,采用共沉淀法、溶胶凝胶法和溶液燃烧合成法制备催... 详细信息

本文制备了一系列钙钛矿催化剂粉体,并采用浆料涂覆法制成以-AlO陶瓷为基体的蜂窝整体催化剂,用于空气中低浓度(0.5vol.%)甲烷的催化燃烧反应。首先对钙钛矿粉体的制备方法进行了筛选,采用共沉淀法、溶胶凝胶法和溶液燃烧合成法制备催化剂粉体,并用XRD、BET、TGA、SEM等测试方法对材料晶型、比表面积、孔结构、晶粒大小、粉末形貌进行了表征和对比。研究表明,采用溶液燃烧合成法制备的LaMnO3钙钛矿型催化剂,晶相纯净,颗粒最小,表现出最优异的催化活性。为了将催化剂活性粉体均匀牢固地涂覆到蜂窝陶瓷基体上,研究了基体的预处理条件和引入掺杂氧化锆作为第二载体对钙钛矿型整体催化剂活性的影响。结果表明,基体在草酸液中沸煮后比表面积能从0.34m2/g提高到18.94m2/g,催化活性也有所提高,但其机械强度大大降低;四方相氧化锆作为第二载体能很好地分散钙钛矿,尤其是掺杂了9mol%YO经800℃焙烧后的钇稳定化锆,其晶相稳定在四方相,同时因电荷的不平衡含有更多的氧空穴,对催化剂的活化效果最佳。在此基础上,本文采用沉积沉淀法将LaSrMnNiO钙钛矿(LSMN)按摩尔比1:n包覆在无定型的钇稳定化锆(YSZ)粉体上,制成LSMN/nYSZ复合型催化剂,以考察钇稳定化锆与钙钛矿的相互作用。采用程序升温反应-质谱仪(TPRS-MS)对催化剂复合比例n和焙烧温度进行筛选。发现当n=5时,包覆后单位质量LSMN的活性有成倍提高,最佳n在7之间;催化剂LSMN/7YSZ经1000℃焙烧后活性最高,反应表观活化能降至64.0 kJ/mol。用SEM,BET,程序升温-XRD等对催化剂粉末进行表征,发现与YSZ复合后,LSMN从无定型转为晶体的转晶温度由800℃升高到1000℃,而且抗烧结能力增强;经1000℃焙烧后,钙钛矿和YSZ结合牢固,并有La2Zr2O7新相生成。对不同复合催化剂粉体制成的整体催化剂进行考评,发现经1000℃焙烧的LSMN/7YSZ整体型催化剂同样表现出最优催化活性,而且活性略高于优化制备的Pd(0.33wt.%)/?-AlO整体催化剂。本文为低浓度甲烷的催化燃烧反应系统优化了钙钛矿整体催化剂的制备方法,筛选出合适的第二载体,进而开发成功更高效的钙钛矿与钇稳定化锆复合催化剂,为该项目的实际应用铺平了道路。

关键词：低浓度甲烷催化燃烧钙钛矿复合钇稳定化锆整体催化剂

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