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腙键连接的三维共价有机框架的合成及其对金离子和硝基爆炸物的检测应用

腙键连接的三维共价有机框架的合成及其对金离子和硝基爆炸物的检...

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作者：王会娟北京化工大学

学位级别：硕士

共价有机框架材料（Covalent organic frameworks,COFs）是C、H、N、O组成,具有高稳定性,大的比表面积,可设计的优点,是一类新型的有机高分子材料。COFs能够精确地把特定的分子单元组装成具有周期性的网络,这是设计出功能材料新的策略... 详细信息

共价有机框架材料（Covalent organic frameworks,COFs）是C、H、N、O组成,具有高稳定性,大的比表面积,可设计的优点,是一类新型的有机高分子材料。COFs能够精确地把特定的分子单元组装成具有周期性的网络,这是设计出功能材料新的策略。目前COFs已在催化、传感、吸附、能量储存等方面得到了广泛的应用。本论文采用非平面构型的构筑单元和大π共轭体系,设计并合成了酰腙连接的功能性COFs材料。腙键连接的COFs具有大的π共轭体系,有一定的荧光特性。分子内氢键作用能够减少非辐射能量损耗,使材料具有更好的荧光,并探究了材料在重金属吸附及检测,检测硝基爆炸物方面的应用。研究内容如下:1、我们通过将马鞍状环八四烯四噻吩为构筑块,把2,5-二乙氧基苯-1,4-二（甲酰肼）整合到π-共轭骨架,通过溶剂热的方法,构建了三维荧光共价有机框架,命名为BUCT-COF-3。FT-TR、XRD、固体核磁碳谱、XPS等一系列的表征证实了晶体有机材料的合成。BUCT-COF-3的悬浮液可以实现快速灵敏的响应Au（Ⅲ）,检测限为4.1×10-6 mol/L,此外BUCT-COF-3可以出色的选择性捕获溶液中的Au（Ⅲ）,饱和吸附容量达840.6 mg g-1。特别地,BUCT-COF-3是一种同时实现检测、吸附Au（Ⅲ）的双功能COF。机理研究表明,检测和吸附性能可能归因于酰腙基团与Au（Ⅲ）的配位作用、质子化酰胺和AuCl4-之间的氢键作用、以及化学还原的协同效应。这些结果证实BUCT-COF-3对含金废水中的Au（Ⅲ）识别和回收展露出非常大的潜力。2、设计制备了酰腙的三维BUCT-COF-30材料,进行了一系列的表征证实材料的成功合成,进一步探究其荧光性能,结果表明BUCT-COF-30分散液对硝基酚类化合物有良好的荧光响应,特别地,TNP（1 m M）对BUCT-COF-30的荧光猝灭效果可98%,对2,6-DNP的猝灭率为84.9%,可以实现在硝基化合物中对硝基酚的检测。有趣的是,加入2,6-DNP后BUCT-COF-30的荧光发射波长会发生红移,这可作为区分2,6-DNP和TNP的有效方法。通过荧光滴定实验得出TNP猝灭系数为KSV=1.07×10～4 M-1,检测限为6.5μM,2,6-DNP的猝灭系数是1.567×10～4 M-1,检测限是4.37μM。此外,良好的荧光传感性能归因于BUCT-COF-30和硝基爆炸物之间的吸收竞争、荧光共振能量转移以及光诱导电子转移机制。

关键词：腙键连接三维共价有机框架金离子吸附和去除荧光检测硝基爆炸物

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