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功能材料 2006年第11期37卷 1697-1699,1702页

作者：杨明莉武凯鲜学福西南资源开发及环境灾害控制教育部重点实验室重庆400044 重庆大学化学化工学院重庆400044

从配体的角度对中心离子与多齿配体间形成的稳定多孔金属-有机络合聚合物(MOCPs)的发展现状进行了综述。指出该材料自成为研究热点以来,各研究小组在对不同的构件分子进行组合构建新的MOCPs方面富有成效的工作,极大地丰富了络合聚合物... 详细信息

从配体的角度对中心离子与多齿配体间形成的稳定多孔金属-有机络合聚合物(MOCPs)的发展现状进行了综述。指出该材料自成为研究热点以来,各研究小组在对不同的构件分子进行组合构建新的MOCPs方面富有成效的工作,极大地丰富了络合聚合物的结构数据,但这种材料最引人注目的特性——孔及表面性质的可调控性及其对其各种应用特性,如分子识别、择形催化、择形吸附等所能带来的影响方面的研究还很不够。

关键词：多孔固体金属-有机骨架金属-有机络合聚合物吸附气体储存

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金属—有机络合聚合物的结构特征与其吸附特性

金属—有机络合聚合物的结构特征与其吸附特性

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作者：胡传彬重庆大学

学位级别：硕士

本文应用低温水热合成法,分别用异烟酸(HINA)、烟酸(HNA)和反丁烯二酸(Ht-FA)配体分别与Cd(Ⅱ)合成了三种多孔金属-有机络合聚合物(MOCP)晶体材料(MOCP-1、2、3)。通过单晶X射线衍射、红外光谱、热重-差热分析、比表面积测定仪对所合成... 详细信息

本文应用低温水热合成法,分别用异烟酸(HINA)、烟酸(HNA)和反丁烯二酸(Ht-FA)配体分别与Cd(Ⅱ)合成了三种多孔金属-有机络合聚合物(MOCP)晶体材料(MOCP-1、2、3)。通过单晶X射线衍射、红外光谱、热重-差热分析、比表面积测定仪对所合成的MOCPs的结构和特性进行了表征;研究了MOCP-1在常压下对He、H、CH、CO的脱附动力学;探索了MOCP-1在不同温度下对溶液中二价钙离子的等温吸附特性和吸附动力学特性。研究表明,MOCP-1、2、3三种单晶的组成分别为[Cd(INA)2(HO)4]n、[Cd(NA)4(HO)2]n、[Cd(t-FA)(NH)(HO)]n;分属P1、Pbca、P1空间群。其中MOCP-1属于三斜晶系,晶胞参数为a = 6.516(1) A,b = 6.988(1)A,c = 9.458(2)A;α=95.12(1)o,β= 104.80(1)o,γ= 112.34(1)o;V= 376.67(11) A3。中心离子Cd为六配位八面体构型,与其相连的两个N原子来自两个INA根离子,四个O原子来自与四个配位的水分子,形成线性短链结构。这些线性短链按轴以及吡啶环进行平行错位排列,通过短链间未参与配位的INA脱质子羧基与配位水分子之间的氢键作用形成三维超分子结构网络。MOCP-2属于正交晶系,晶胞参数为:a= 11.460(2)A,b=12.018(2)A,c=17.433(2)A;α=90°,β=900,γ=900;V= 2413.6(6) A 3。中心Cd为一扭曲的七配位五角双锥构型,两个羧基中的4个O、吡啶环中的一个N这五个原子形成一个近似平面与Cd配位。而在与此平面近似垂直的方向上,来自配位HO的O原子和第四个配位NA的N原子分别与Cd配位而形成扩展的三维网状结构。此外,配位HO的两个H与其邻近参与配位的NA羧基O形成O…H…O氢键,进一步稳定该网络结构。MOCP-3属于三斜晶系,晶胞参数为:a = 7.507(2) A,b = 7.576(2)A,c = 8.195(2)A;α= 76.180(1)o,β= 63.060(1)o,γ= 64.97(2) o;V= 375.83(17) A3。相邻的两个Cd离子分别与来自2个t-FA分子两个脱质子羧基的4个O原子形成4个配位键,同时每个配位羧基的其中一个O同时提供两对孤对电子与相邻的Cd共享,形成双核桥。即每个中心Cd与4个羧基O形成的5个配位键处于一近似平面上。在与此平面近乎垂直方向,一分子NH中通过N与一分子HO中通过O分别从两面与Cd配位,使Cd具五角双锥构型。也就是说,每t-FA分子通过其两羧基6个配位键与4个Cd建立配位联系,形成无限延伸的3D骨架网络。同时配位水分子的2个H与邻近羧基O形成氢键(O-H…O);而配位NH分子的3个H同时与邻近羧基O及配位水分子中O形成氢键(N-H…O)。 MOCP-1、2、3的骨架分解温度分别为454、440和423℃,表明其具有较好的热稳定性。其最可几孔径几乎均为0.8nm;BET表面积分别为271.017、333.20、298.51mg。MOCP-1在He、N、CH、CO四种气体中不但对甲烷有最高的吸附容量,而且有较强的表面亲和力,有望作为甲烷分离及吸附储存剂。 MOCP-1对于钙离子的吸附等温线可用Langmuir模型进行模拟;吸附动力学可用Lagergren一级吸附速率模型进行描述。结果表明,亲和常数b随温度增加而增大,而饱和吸附量随温度的增加而减少。吸附的表观吸附活化能Ea为6.869kJ/mol,具有典型的物理吸附特征。

关键词：金属-有机络合聚合物合成表征吸附

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多孔金属-有机络合聚合物结构特征与其吸附行为关系

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材料导报 2008年第1期22卷 45-48,57页

作者：胡传彬杨明莉鲜学福幸良淑张新涛重庆大学化学化工学院重庆400044 西南资源开发及环境灾害控制教育部重点实验室重庆400044

综述了近来出现的一类有前途的多孔材料——金属-有机络合聚合物(MOCPs)吸附功能的设计策略与合成途径。通过配体结构的选择或修饰可赋予MOCPs特定吸附性的孔环境;或采用适当的设计和合成策略使过渡金属离子和有机配体形成的骨架结构对... 详细信息

综述了近来出现的一类有前途的多孔材料——金属-有机络合聚合物(MOCPs)吸附功能的设计策略与合成途径。通过配体结构的选择或修饰可赋予MOCPs特定吸附性的孔环境;或采用适当的设计和合成策略使过渡金属离子和有机配体形成的骨架结构对特定吸附质分子具有特定的选择性。为新型的多孔吸附剂的设计与制备提供了一种新思路。

关键词：金属-有机络合聚合物金属有机骨架孔结构比表面积气体吸附

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金属—有机络合聚合物（MOCPs）的孔结构设计调控及其应用研究

金属—有机络合聚合物（MOCPs）的孔结构设计调控及其应用研究

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作者：周元敬重庆大学

学位级别：硕士

材料科学是目前发展迅猛的一门学科,很多种新型材料的涌现使得这一研究领域变得异常活跃,特别是在面临能源危机的今天,对燃气能有效储存的新材料就更能吸引人们的关注。金属-有机络合聚合物(metal–organic coordination polymers,MOCP... 详细信息

材料科学是目前发展迅猛的一门学科,很多种新型材料的涌现使得这一研究领域变得异常活跃,特别是在面临能源危机的今天,对燃气能有效储存的新材料就更能吸引人们的关注。金属-有机络合聚合物(metal–organic coordination polymers,MOCPs),又称金属-有机骨架(MOFs),是近年来发展起来的一种对燃料气体如氢气、甲烷气、天然气等具有储存潜能的新型多孔晶体材料。这是一种利用金属离子和多齿有机配体合成的具有特殊孔道结构的类沸石骨架材料。在择形及手性催化、吸附分离、气体储存、分子识别、光电性能、传感器、生物模拟、微反应器、医学诊疗等方面都拥有诱人的应用潜力。设计和调节多孔材料的孔径从而合成具有特殊孔结构的功能性多孔材料一直是多孔材料领域研究的一个挑战。本文中,作者采用低温常压水热合成法,选择了对苯二甲酸、烟酸、异烟酸、反丁烯二酸作为有机配体,分别与Cd2+配位合成一系列晶体,来证实有机配体对MOCPs孔结构的调节作用。作者还选择了Cd2+和Zn2+作为金属中心,分别与对苯二甲酸配位合成另一系列的晶体,来证实金属离子在MOCPs孔结构的构筑中的调节作用。在MOCPs的合成过程中,作者还研究分析了主要实验条件如构建分子浓度、pH值、NH3·H2O用量以及温度对晶体形成的影响规律。在对合成样品的检测和表征中,分别用红外光谱法确认晶体骨架中的有机官能团;用粉末和单晶的X射线衍射分析法测定了MOCPs的晶体结构,并确定其骨架的组成;通过BET表面积测定法测定晶体的比表面积和孔径分布;以热重分析(TGA)和差热分析(DTA)测定材料骨架的热稳定性。此外,还测定了晶体在一些常用溶剂中的溶解性能,并对晶体在pH=1～14的水溶液中进行了溶解测试。另外,作者对聚合物(C12H16N2O8Cd)n晶体在分子识别领域里的应用进行了探索。实验结果证明:有机配体和金属离子对MOCPs孔结构的调节在一定的条件下是可以实现的。

关键词：金属-有机络合聚合物孔结构调节晶体

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