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金属-多酚网络/纤维素微纤丝复合物的制备及其抗氧化性和稳定性研究

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中国造纸学报 2022年第3期37卷 10-19页

作者：焦婷张红杰张雪张海艳程芸张文晖中国制浆造纸研究院有限公司北京100102 天津科技大学轻工科学与工程学院天津300457 制浆造纸国家工程实验室北京100102

利用Fe^(3+)和单宁酸(TA)制备金属-多酚网络(MPN),并用于纤维素微纤丝(CMF)的功能化改性,以制备CMF-MPN复合物,探讨CMF与MPN制备条件对CMF-MPN复合物抗氧化性和稳定性等的影响。结果表明,MPN可赋予CMF抗氧化性,当TA与Fe^(3+)质量比为4∶... 详细信息

利用Fe^(3+)和单宁酸(TA)制备金属-多酚网络(MPN),并用于纤维素微纤丝(CMF)的功能化改性,以制备CMF-MPN复合物,探讨CMF与MPN制备条件对CMF-MPN复合物抗氧化性和稳定性等的影响。结果表明,MPN可赋予CMF抗氧化性,当TA与Fe^(3+)质量比为4∶1、pH值为3制备的MPN添加量为2%(相对于绝干CMF质量)时,所得CMF-MPN复合物的DPPH清除率达97.0%;热重分析结果表明,CMF-MPN复合物残余质量相对于CMF提高了8.13%,但最大热降解温度略有下降;傅里叶变换红外光谱分析结果表明,CMF与MPN间的吸附为物理吸附;以CMF为载体可以提高MPN结构的稳定性,放置60天后仍能保持初始抗氧化性的80%左右,具有缓慢持续释放抗氧化因子的性能,这为开发绿色食品保鲜包装材料提供了新思路。

关键词：金属-多酚网络纤维素微纤丝抗氧化性食品包装材料复合物

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金属-多酚网络在肿瘤诊疗中的研究进展

中国肿瘤 2022年第6期31卷 463-472页

作者：胥芷灵贾永艳祝侠丽直炜炜李东红黄胜楠河南中医药大学药学院河南郑州450046 河南中医药大学中医药科学院河南郑州450046 河南省肿瘤重大疾病靶向治疗和诊断重点实验室郑州大学河南郑州410005

金属离子在生物医学和化学催化等领域发挥着重要的作用,多酚是广泛存在于植物中具有潜在保健作用的化合物,金属离子和多酚结构可以相互交联自组装形成金属-多酚网络(metalpolyphenolic network,MPN),发挥金属与多酚的协同效应。近年来,... 详细信息

金属离子在生物医学和化学催化等领域发挥着重要的作用,多酚是广泛存在于植物中具有潜在保健作用的化合物,金属离子和多酚结构可以相互交联自组装形成金属-多酚网络(metalpolyphenolic network,MPN),发挥金属与多酚的协同效应。近年来,基于MPN的表面涂层具有独特的优势被广泛用于装载各种抗肿瘤药物和构建多功能治疗诊断纳米服务平台,具有显著的诊疗效果。该文首先介绍了MPN的构建类型,详细论述了MPN的功能特性及其在肿瘤诊疗应用中的最新进展,包括肿瘤生物医学成像和抗肿瘤疗法。最后,总结了MPN在肿瘤治疗中的研究进展,并对其在纳米医学中的发展趋势进行了展望。

关键词：金属-多酚网络肿瘤诊疗纳米医学

金属-多酚网络复合材料的光热抗菌性能研究及其在食品活性包装中的应用

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金属-多酚网络复合材料的光热抗菌性能研究及其在食品活性包装中...

作者：张翠云华南理工大学

学位级别：硕士

食源性病原体可污染食品而诱发多种食源性疾病,对人类健康构成威胁。同时,化学抗生素的不规范使用导致了细菌耐药基因的产生,从而加剧了食品安全和公共卫生问题。因此,潜在的无抗性进化的有效抗杀菌技术得到了广泛的研究,包括光动力、... 详细信息

食源性病原体可污染食品而诱发多种食源性疾病,对人类健康构成威胁。同时,化学抗生素的不规范使用导致了细菌耐药基因的产生,从而加剧了食品安全和公共卫生问题。因此,潜在的无抗性进化的有效抗杀菌技术得到了广泛的研究,包括光动力、光热及纳米化学动力等各种有前景的抗杀菌策略。光热抗杀菌策略是一种通过光热剂(PTAs)将光能转化为局部高热,可以有效地破坏细菌细胞膜,造成蛋白质、脂质变性,DNA损伤及细胞液体蒸发,使得细菌死亡,从而实现广谱抗杀菌效果的手段。特别是,光热抗杀菌法与纳米技术的结合极大地促进了PTAs的抗菌功能和生物相容性,而且不引起细菌耐药性。因此,大量研究表明,绿色稳定高效的新型PTAs纳米抗菌剂的开发将极大推动食品微生物安全应用。本论文制备了基于金属-多酚网络(MPNs)的绿色安全的光热纳米剂,探究了其光热性质、抗菌性能以及生物安全性等特性,并将其成功应用于具有持久光响应性的活性抗菌包装的构建与草莓保鲜研究。本文的主要研究内容和结果如下:(1)光热协同GNRs@MPNs纳米复合材料的制备研究。采用铁离子(Fe),单宁酸(TA),原花青素(OPC)及表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)为前驱物,通过逐层配位法制备厚度可调的MPNs功能涂层,对金纳米棒(GNRs)进行原位组装,制备了GNRs@Fe-TA1/2/3/4(@Fe-TA1/2/3/4)、GNRs@Fe-OPC1/2/3/4(@Fe-OPC1/2/3/4)及GNRs@Fe-EGCG1/2/3/4(@Fe-EGCG1/2/3/4)核壳纳米结构,并对其纳米结构和光热性质进行研究。UV-vis光谱,TEM,TEM-EDS,Zeta-电位,FT-IR,XPS及拉曼光谱等表征技术结果表明,MPNs均匀分布于GNRs表面,GNRs@MPNs复合材料呈现出均一的核壳纳米棒结构,MPNs壳厚度随着组装次数而增加,且MPNs表面化学改性有效脱除了GNRs表面CTAB的毒性。光热测试结果表明,GNRs@MPNs的光热效应可通过MPNs封装层数(1-4层)进行调节,在第3层时表现出最佳光热效应。同时,GNRs@MPNs的光热效应与MPN的种类密切相关,光热效应强度顺序为@Fe-OPC>@Fe-TA>@Fe-EGCG。相对于单体结构而言,GNRs@MPNs纳米制剂发挥了协同光热效应,获得了显著提高的光热转换效率(η),其中@Fe-OPC3、@Fe-TA3及@Fe-EGCG3的η值分别达到了44.00%、38.14%及29.29%,显著高于GNRs单体(η=12.24%)。光热升温-冷却循环曲线显示了GNRs@MPNs良好的光热稳定性。以上结果表明,GNRs@MPNs具有高效且稳定的光热效应,在光热抗菌领域具有潜力。(2)光热驱动的GNRs@MPNs纳米复合材料抗菌体系的构建。以食源性病原菌革兰氏阳性金黄色葡萄球菌(***)及其耐甲氧西林耐药型菌株(MRSA)、革兰氏阴性大肠杆菌O157:H7(***)为研究对象,探究GNRs、MPNs单体以及GNRs@MPNs系列PTAs的抗菌活性及机理。平板试验结果表明,在808 nm近红外光(NIR)照射下,以上PTAs的抑菌效果顺序为MPNs

关键词：食品安全食源性病原菌光热效应金属-多酚网络食品包装

金属—多酚网络/纤维素微纤丝/胶原纤维复合膜的制备与表征

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金属—多酚网络/纤维素微纤丝/胶原纤维复合膜的制备与表征

作者：焦婷天津科技大学

学位级别：硕士

近年来,绿色食品包装材料的应用受到人们越来越多的关注,其中,以生物大分子为基材的可食膜的应用十分广泛。胶原蛋白膜以其良好的生物相容性和可降解性等优点,在食品包装和生物材料等方面的应用不断增加。本文以纤维素微纤丝(CMF)为载体... 详细信息

近年来,绿色食品包装材料的应用受到人们越来越多的关注,其中,以生物大分子为基材的可食膜的应用十分广泛。胶原蛋白膜以其良好的生物相容性和可降解性等优点,在食品包装和生物材料等方面的应用不断增加。本文以纤维素微纤丝(CMF)为载体,络合金属-多酚网络(MPN)制备复合物(CMF-MPN),并以胶原纤维(CF)为成膜基材,与CMF-MPN复合制备可食膜,探究CMF-MPN复合物的组装条件、纤维素的种类、MPN的制备条件以及不同程度羧基化改性的CMF对CF复合膜性能的影响,旨在为强化CF膜的机械强度、抗氧化性和阻隔性能提供新思路,以期更好的应用于食品包装领域,尤其是用作香肠肠衣。首先,利用单宁酸(TA)和铁离子(Fe)制备MPN,通过改变TA和Fe与CMF的组装方式及添加量,探究组装条件对CMF-MPN复合物性能的影响。结果表明:组装方式对CMF-MPN复合物的抗氧化性影响不大,但以TA和Fe先共混,再与CMF复合的方式制备的复合物结构最稳定;添加2%的MPN时,复合物的抗氧化性最强,热稳定性也最强。且能发挥协同抗氧化作用。扫描电镜观察表明,MPN能吸附在CMF表面;红外光谱测定结果进一步验证了CMF与MPN是物理吸附过程。其次,探究了TA和Fe的比例以及MPN的p H值对CMF-MPN复合物性能的影响。结果表明:MPN能够赋予CMF抗氧化性,当TA与Fe的质量比为4:1、p H=3时常温制备MPN,所得CMF-MPN复合物的DPPH清除率达97.05%,此时复合物的结构最稳定。对上述制备条件下的复合物进行热重分析发现,其残余质量提高了8.13%,但最大热解温度略有下降;以CMF为载体可以提高MPN结构的稳定性,60天后仍能保持初始抗氧化性的80%左右。最后,通过上述得出的最优实验条件制备CMF-MPN复合物,将其与CF共混制备复合膜,探究不同羧基化程度改性的CMF对复合膜性能的影响,弥补单一CF膜机械强度和阻隔性能不足的缺陷。结果表明:CMF-MPN复合物能使复合膜的抗氧化性能提高51.49%,断裂延伸率和阻光性也有显著提高,且成本较低,但在提高复合膜的气体阻隔性方面,效果不如CF-HXCMF-MPN复合膜效果好。红外光谱分析表明,复合物的添加不会破坏CF膜的三螺旋结构;扫描电镜观察表明,添加CMF-MPN复合物使复合膜的结构更加致密。综上,最佳的CMF-MPN复合物的制备条件为:以TA与Fe的比例为4:1、p H=3、共混的方式制备MPN,MPN的添加量为CMF的2%。CMF-MPN复合物与CF制备复合膜,可以弥补单一CF膜存在的缺陷,并能起到食品保鲜的作用。

关键词：金属-多酚网络纤维素微纤丝胶原纤维复合膜食品包装

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用于肿瘤诊疗的金属-多酚网络多功能材料

功能高分子学报 2019年第4期32卷 421-433页

作者：刘涛冯俊张先正武汉大学化学与分子科学学院生物医用高分子材料教育部重点实验室

多酚广泛存在于自然界的各种植物中,具有抗癌、抗血栓以及其他保健功效。金属离子在生物和化学催化领域以及各种疾病的检测和治疗中起着非常重要的作用。金属离子和多酚能方便快捷地自组装成金属-多酚网络,其简单绿色的组装制备过程以... 详细信息

多酚广泛存在于自然界的各种植物中,具有抗癌、抗血栓以及其他保健功效。金属离子在生物和化学催化领域以及各种疾病的检测和治疗中起着非常重要的作用。金属离子和多酚能方便快捷地自组装成金属-多酚网络,其简单绿色的组装制备过程以及对各种实体表面的黏附特性使其在仿生学、材料学和生物医学等领域凸显出巨大的应用潜力。本文总结了近年来金属-多酚类纳米材料在生物医用方面的探索和应用,介绍了本课题组关于金属-多酚网络在肿瘤诊疗方面的研究工作,并对金属-多酚类纳米材料的发展趋势进行了展望。

关键词：金属-多酚网络表面涂层生物医用肿瘤诊疗

基于金属-多酚网络的纳米递药系统在炎症性疾病诊疗方面的研究进展

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药学学报 2024年

作者：赵梦洁祝侠丽李一菁王子昂赵云龙魏杲健陈宇黄胜楠河南中医药大学药学院河南中医药大学中医药科学院河南中医药大学豫药全产业链研发河南省协同创新中心

炎症性疾病 (inflammatory diseases， IDs) 是以慢性炎症为主要发病机制的疾病的总称，严重影响患者的生活质量，造成重大的社会和医疗负担。目前，针对这类疾病的药物主要包括非甾体抗炎药、皮质类固醇、免疫调节剂、生物制剂和抗... 详细信息

炎症性疾病 (inflammatory diseases， IDs) 是以慢性炎症为主要发病机制的疾病的总称，严重影响患者的生活质量，造成重大的社会和医疗负担。目前，针对这类疾病的药物主要包括非甾体抗炎药、皮质类固醇、免疫调节剂、生物制剂和抗氧化剂等，但是这些药物可能会引起胃肠道不良反应、诱发或加重感染、无应答或者不耐受等问题。鉴于金属-多酚网络 (metal polyphenol network， MPN) 在药物递送、生物医学成像和催化治疗等领域展现出的卓越性能，其在IDs诊疗方面的应用备受关注，且已取得显著进展。本文首先对IDs的种类及其产生机制进行了概述，随后梳理并归纳了近年来MPN的不同存在形式，最后详细探讨了MPN的性能特点及其在IDs诊疗方面的最新研究进展，力求为相关领域的科学研究和临床实践提供有益的参考。

关键词：炎症性疾病金属-多酚网络纳米递药系统诊断治疗

包覆金属—多酚网络的树状大分子纳米药物的制备与抗肿瘤应用

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包覆金属—多酚网络的树状大分子纳米药物的制备与抗肿瘤应用

作者：王志强东华大学

学位级别：硕士

肿瘤严重威胁着人类的生命健康,并已成为人类面临的主要杀手之一。由于肿瘤的高复发和转移特性,化疗、放疗和手术治疗等传统手段皆存在一定的不足。近年来,基于纳米技术的新型肿瘤治疗手段不断涌现。例如,研究者通过纳米载体材料负载Fe... 详细信息

肿瘤严重威胁着人类的生命健康,并已成为人类面临的主要杀手之一。由于肿瘤的高复发和转移特性,化疗、放疗和手术治疗等传统手段皆存在一定的不足。近年来,基于纳米技术的新型肿瘤治疗手段不断涌现。例如,研究者通过纳米载体材料负载Fe、Cu等过渡态金属离子,催化肿瘤部位高表达的过氧化氢(HO),产生剧毒的羟基自由基(·OH),以破坏细胞内蛋白质、脂质或干扰DNA代谢,从而杀死肿瘤细胞,实施化学动力学治疗;通过纳米载体材料负载抑制剂干扰肿瘤生长与转移的相关通路(如内质网应激通路)则成为化疗和免疫治疗的新型治疗策略。然而,单一治疗方法,无论是传统还是新型的治疗手段(如免疫治疗、化学动力学治疗、基因治疗等)均无法达到比较理想的治疗效果。综合两种或多种治疗的联合治疗,可以扬长避短,从不同机制杀死癌细胞,从而提高治疗效果,但构建易于整合多种治疗剂于一体的纳米平台依然存在巨大的挑战。聚酰胺胺树状大分子(PAMAM)由于具有丰富的末端氨基、易于修饰、内部空腔等特性,被广泛地用作一种或多种药物、基因以及成像造影剂的载体。通过对其表面氨基修饰可赋予治疗剂或造影剂对病灶部位的靶向性以及在肿瘤微环境响应性释放性能。基于此,本论文首先将通过修饰在第五代PAMAM表面的p H敏感的硼酸酯键负载内质网应激IRE1α-XBP1信号通路抑制剂丰加霉素(Toy),然后在该共轭物表面包覆金属-多酚网络(单宁酸-铁络合物(TA-Fe)),将制备得到的纳米药物用于4T1(小鼠乳腺癌细胞)肿瘤模型的MR成像介导的化疗和化学动力学治疗的联合治疗。在第二章中,首先我们在第五代氨基封端的聚酰胺胺树状大分子(G5)表面修饰4-羧基苯硼酸(PBA),并乙酰化树状大分子表面未反应的氨基(***-PBA);随后利用Toy的二羟基结构与硼酸基团之间形成具有p H和HO敏感性的硼酸酯键将丰加霉素连接在树状大分子表面;最后将制备的***-Toy、单宁酸(TA)溶液和Fe Cl溶液共混,通过物理吸附将TA-Fe络合物(TF)包覆在***-Toy表面制备纳米复合物***-Toy@TF。我们采用多种表征手段对纳米复合物的物理化学性质进行了系统的表征。结果表明,***-Toy@TF具有相对均匀的尺寸分布(平均尺寸约50.2 nm)、良好的胶体稳定性、化学动力学治疗特性、响应性释放丰加霉素和Fe的能力与血液相容性以及卓越的T MR成像弛豫性能。在第三章中,我们分别以小鼠乳腺癌细胞(4T1)和其移植裸鼠为模型分别进行了体外和体内实验。体外实验结果显示,共孵育后,***-Toy@TF能够显著地抑制肿瘤细胞的生长;纳米药物处理细胞后,胞内活性氧(ROS)、谷胱甘肽(GSH)和脂质过氧化物(LPO)等水平变化表明其具有良好的化学动力学治疗效果,且IRE1α-XBP1信号通路相关基因CHOP、XBP1、IRE1α的变化证明其具有良好的抑制内质网应激IRE1α-XBP1信号通路效果。体内实验结果也表明,***-Toy@TF具有良好的抗肿瘤效果以及MR成像效果,且展现出较好的生物相容性。简言之,我们制备了纳米平台***-Toy@TF,并成功实施了对肿瘤模型的MR成像指导的化疗与化学动力学治疗的联合治疗。本研究结果为开发新型的诊疗一体化纳米平台提供了思路。

关键词：树状大分子丰加霉素内质网应激金属-多酚网络化疗与化学动力学治疗联合治疗

原花青素-铁网络包裹对乳酸菌发酵黑莓汁的影响

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食品工业科技 2025年

作者：罗润萌张瑜苏巍蒙朝雄崔晓臻张银努尔古丽·热合曼刘小莉新疆师范大学生命科学学院江苏省农业科学院农产品加工研究所

本研究旨在探讨原花青素-铁网络涂层包裹乳酸菌后对发酵黑莓汁的影响。通过原花青素（Pc）与铁离子反应生成金属-多酚网络，将其包裹植物乳植杆菌BC17形成BC17@Pc-Fe保护结构，并应用于发酵黑莓汁中，研究原花青素-铁包裹乳酸菌后对黑... 详细信息

本研究旨在探讨原花青素-铁网络涂层包裹乳酸菌后对发酵黑莓汁的影响。通过原花青素（Pc）与铁离子反应生成金属-多酚网络，将其包裹植物乳植杆菌BC17形成BC17@Pc-Fe保护结构，并应用于发酵黑莓汁中，研究原花青素-铁包裹乳酸菌后对黑莓汁发酵过程中的活菌数、总糖、还原糖、总酚、花色苷、pH、总酸以及抗氧化能力的影响。研究发现，包裹后的BC17的粒径由1990±156 nm增加至5560±901 nm，所带电荷由-13.77±1.44 mv增加至-4.05±1.48 mv，扫描电子显微镜研究显示，由原花青素和铁离子构成的金属-多酚网络成功包裹BC17。在发酵黑莓汁过程中，BC17@Pc-Fe组的活菌数能达到7.59±0.03 lg CFU/mL显著（p＜0.05）高于BC17组的活菌数（6.64±0.03 lg CFU/mL），其总糖和还原糖含量、总酚和花色苷含量与BC17组相比分别升高了13.29%±2.81%和6.49%±1.01%、4.47%±2.02%和33.96%±4.26%。同时，与BC17组相比，BC17@Pc-Fe组pH值降低了2.72%±0.01%、总酸含量升高了4.60%±0.03%。经过抗氧化能力评估，BC17@Pc-Fe组的DPPH自由基清除率、ABTS+自由基清除率、·OH清除率以及亚铁离子还原能力比BC17组分别提高19.33%±2.94%、29.17%±2.82%、12.31%±7.22%和11.31%±0.03%，原花青素-铁网络涂层包裹BC17可以有效提高黑莓发酵汁的抗氧化能力。本研究通过改善乳酸菌生长和发酵性能来提升黑莓发酵汁的品质，为乳酸菌发酵果汁类产品提供了新思路。

关键词：金属-多酚网络乳酸菌黑莓汁发酵抗氧化

纤维素微纤丝改性方式对胶原纤维复合膜性能的影响

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食品科学 2022年第12期43卷 139-146页

作者：焦婷张文晖张雪张海艳王稳航张红杰天津科技大学轻工科学与工程学院天津300457 中国制浆造纸研究院有限公司北京100102 天津科技大学食品科学与工程学院天津300457

利用金属-多酚网络(metal-polyphenol network,MPN)和不同程度羧基化改性制备的纤维素微纤丝(cellulose microfibrils,CMF)与胶原纤维(collagen fiber,CF)共混制成复合膜,探究CMF改性方式对复合膜性能的影响。结果表明:MPN改性的CMF能... 详细信息

利用金属-多酚网络(metal-polyphenol network,MPN)和不同程度羧基化改性制备的纤维素微纤丝(cellulose microfibrils,CMF)与胶原纤维(collagen fiber,CF)共混制成复合膜,探究CMF改性方式对复合膜性能的影响。结果表明:MPN改性的CMF能使复合膜抗氧化性能提高51.49%,断裂延伸率和阻光性也有显著提高;MPN和高含量羧甲基共同改性的CMF能最大程度降低MPN对复合膜机械强度的影响;MPN和高含量羧乙基共同改性的CMF能使复合膜对水蒸气和氧气的阻隔能力分别提高1.30倍和3.48倍。扫描电子显微镜和红外光谱分析表明不同方式改性的CMF与CF之间是物理交联且具有良好的相容性,从而为提高复合膜的性能以更好地应用到食品包装领域提供了一种新手段。

关键词：胶原纤维复合膜纤维素微纤丝金属-多酚网络羧基化改性食品包装