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通过实验和理论验证Pt0/SrTiO_(3)-δ复合催化剂双反应路径促进CO_(2)还原

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 113-124页

作者：李卓根 Qadeer Ul Hassan 张伟斌朱陆军高健智石先进黄宇刘鹏朱刚强陕西师范大学物理与信息技术学院陕西西安710062 云南师范大学物理和电子信息学院云南昆明650500 中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室陕西西安710061

在以H_(2)O为质子源的光催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)过程中,光解H_(2)O产氢气(H_(2))被认为是一个竞争反应.因此,光催化CO_(2)RR过程需要抑制H_(2)的产生,以提高碳氢产物的选择性和产率.以CO_(2)和H_(2)为反应物的逆水气变换反应(RW... 详细信息

在以H_(2)O为质子源的光催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)过程中,光解H_(2)O产氢气(H_(2))被认为是一个竞争反应.因此,光催化CO_(2)RR过程需要抑制H_(2)的产生,以提高碳氢产物的选择性和产率.以CO_(2)和H_(2)为反应物的逆水气变换反应(RWGS)是常见的CO_(2)加氢反应,在较高的温度和催化剂作用下生成CO和H_(2)O.目前,光催化CO_(2)RR研究主要聚焦于产物的选择性,而有关光解H_(2)O产生的还原性气体H_(2)在光热效应的促进下成为CO_(2)RR中新的质子源研究较少.光热催化是一种新的高效催化反应方式,在反应过程中需要光照和加热.光照能够促进半导体光生载流子的激发,热效应则能降低反应物分子的活化势垒,并能够促进中间产物的表面迁移以及生成物的脱附.利用光热催化热力学和动力学上的有利条件,为以H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR中RWGS反应提供了H_(2)源以及所需的能量.本文合成了具有强电子转移能力、高热稳定性和化学稳定性的Pt纳米颗粒(NPs)负载在具有丰富氧空位(OVs)的SrTiO_(3)-δ纳米片,形成金属-半导体相互作用的Pt-OVs-STO纳米复合催化剂,并利用该纳米复合催化剂系统地研究了以H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR的反应路径.结合X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、高角度环形暗场和明场球差校正扫描电子显微镜、电子顺磁共振和紫外可见吸收光谱等表征手段,研究了表面负载的Pt^(0)NPs与SrTiO_(3)-δ之间的相互作用.这种金属-半导体之间的强相互作用和独特的电子结构促进了复合半导体结构的光吸收能力,提升了光生载流子的分离以及对反应物分子的吸附.由H_(2)O分解产生的H_(2)能够有效地促进在Pt-OVs-STO纳米复合结构的双路径CO_(2)还原反应:CO_(2)直接质子化和RWGS反应.DFT理论计算结果表明,该纳米复合结构能够有效地促进半导体表面电荷转移和H_(2)生成,并且降低RWGS反应和CO_(2)质子化的反应势垒.综上,本文阐明了在H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR中Pt^(0)/SrTiO_(3)-δ纳米复合结构上光解H_(2)O产生的H_(2)和RWGS反应之间的关系,并为后续的CO_(2)RR的研究提供了新视角.

关键词：光热催化析氢反应逆水煤气反应钙钛矿金属-半导体相互作用

Ni基催化剂上CH_4、C_2H_6和C_2H_4的裂解积炭性能(英文)

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物理化学学报 2001年第9期17卷 773-775页

作者：杨咏来徐恒泳李文钊中国科学院大连化学物理研究所大连116023

采用脉冲微反技术研究了添加半导体氧化物对Ni基催化剂上CH_4、C_2H_6和C_2H_4的裂解积炭反应特性的影响。结果表明，n型半导体CeO_2的添加降低了CH_4和C_2H_6的积炭活性，而p型半导体Co_3O_4的添加则加速CH_4和C_2H_6的裂解积炭；而对... 详细信息

采用脉冲微反技术研究了添加半导体氧化物对Ni基催化剂上CH_4、C_2H_6和C_2H_4的裂解积炭反应特性的影响。结果表明，n型半导体CeO_2的添加降低了CH_4和C_2H_6的积炭活性，而p型半导体Co_3O_4的添加则加速CH_4和C_2H_6的裂解积炭；而对于与CH4和C_2H_6活化机制不同的C_2H_4分子的活化，上述影响机制正好相反，n型半导体CeO_2的添加促进C_2H_4的裂解积炭反应，而p型半导体Co_3O_4的添加则抑制C_2H_4的裂解积炭反应。XPS分析表明，活性金属Ni与半导体氧化物之间存在的金属-半导体相互作用是这种影响机制的主要因素。

关键词：甲烷乙烷乙烯镍催化剂金属-半导体相互作用裂解积炭半导体氧化物

CeO_2和Co_3O_4助剂对镍基催化剂上CH_4积碳和CO_2消碳性能的影响

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催化学报 2002年第6期23卷 517-520页

作者：杨咏来李文钊徐恒泳中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

采用脉冲微反技术研究了添加CeO2 和Co3 O4助剂对镍基催化剂上CH4积碳和CO2 消碳性能的影响 ,并用BET ,TGA ,XPS及CO2 TPSR等技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,添加CeO2 可以提高活性原子Ni0 中d电子的密度 ;Ni0 原子中d电子密度的... 详细信息

采用脉冲微反技术研究了添加CeO2 和Co3 O4助剂对镍基催化剂上CH4积碳和CO2 消碳性能的影响 ,并用BET ,TGA ,XPS及CO2 TPSR等技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,添加CeO2 可以提高活性原子Ni0 中d电子的密度 ;Ni0 原子中d电子密度的增加在一定程度上抑制了CH4分子中C H键σ电子向d轨道的迁移 ,降低了CH4裂解积碳性能 ;同时加强了Ni0原子d轨道向CO2 空反键π轨道的电子迁移 ,促进了CO2 分子的活化 ,提高了CO2 的消碳活性 .助剂Co3 O4的添加则促进CH4的裂解积碳 ,抑制了CO2 的消碳 .分析表明 ,活性金属与半导体助剂之间存在的金属半导体相互作用是影响这种机制的主要因素 .

关键词： CeO2 Co3O4 CH4 CO2 金属-半导体相互作用镍基催化剂氧化铈氧化钴积碳消碳甲烷二氧化碳