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银氮石墨烯气凝胶金属锂负极的制备与电化学性能研究

银氮石墨烯气凝胶金属锂负极的制备与电化学性能研究

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作者：吕强哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

金属锂具有高比容量(3860 mAh g)和最低的还原电位(-3.040 V ***),被誉为电池储能界的“圣杯”,是下一代高性能电池的理想负极选择。然而,锂枝晶的生长、低库仑效率和安全问题限制了金属锂负极在二次电池中的实际应用。本文构造三维亲... 详细信息

金属锂具有高比容量(3860 mAh g)和最低的还原电位(-3.040 V ***),被誉为电池储能界的“圣杯”,是下一代高性能电池的理想负极选择。然而,锂枝晶的生长、低库仑效率和安全问题限制了金属锂负极在二次电池中的实际应用。本文构造三维亲锂的银和氮掺杂石墨烯气凝胶材料,制备减缓锂枝晶生长的金属锂复合负极,旨在提高金属锂负极的安全性。采用水热法以及冻干和高温处理制备了三维多孔银石墨烯气凝胶(GA-Ag),并探究出制备GA-Ag材料的最佳条件。一方面,三维多孔结构具有很高的比表面积,降低了电极的真实电流密度,为金属锂的沉积提供较大的空间;另一方面,加入的银可以为均匀的金属锂沉积提供强亲和力,降低金属锂成核过电位。基于上述两个原因的协同作用,在0.5 mA cm,1 mAh cm的测试条件下,金属锂沉积在GA-Ag电极上的库仑效率可以保持在99%以上循环120次。此外,沉积金属锂后,与Li Fe PO4(LFP)装配的全电池LFP/Li-GA-Ag全电池的比容量高达144 mAh g,可以循环150圈。添加三聚氰胺采用水热法结合冻干和高温处理制备了三维氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA-4),引导均匀的金属锂沉积。在水热反应中三聚氰胺上的氨基与氧化石墨烯含氧官能团的氢键作用,使得气凝胶制备的电极表面明显具有更加蓬松的孔隙结构,可以为金属锂的沉积提供更多的空间;掺杂氮原子可以在金属锂和NGA-4基体之间提供较强的亲和力,增加锂离子发生还原反应时的成核中心,使电场分布更均匀,引导金属锂的均匀沉积。在0.5 mA cm,1 mAh cm的测试条件下,NGA-4电极上金属锂电沉积的库仑效率可以保持在99%以上循环160次。此外,沉积金属锂后,与LFP装配的全电池也表现出优异的循环性能和倍率性能。研究结果表明,银石墨烯气凝胶和氮掺杂石墨烯气凝胶后作为金属锂负极的载体,能够引导均匀的金属锂沉积,有效缓解锂枝晶。

关键词：金属锂负极锂枝晶石墨烯气凝胶银氮掺杂金属锂沉积

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