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过渡金属有机框架材料的合成、表征及荧光性质研究

过渡金属有机框架材料的合成、表征及荧光性质研究

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作者：谷宇长春工业大学

学位级别：硕士

金属有机骨架化合物（Metal-Organic Frameworks,简写为MOFs）是一种由无机金属和有机配体自组装而成的多孔材料,兼具无机和有机材料的优点。凭借其可调的孔隙率、较高的热稳定性,MOFs材料已成为荧光传感器的优秀候选者。且通过将其他... 详细信息

金属有机骨架化合物（Metal-Organic Frameworks,简写为MOFs）是一种由无机金属和有机配体自组装而成的多孔材料,兼具无机和有机材料的优点。凭借其可调的孔隙率、较高的热稳定性,MOFs材料已成为荧光传感器的优秀候选者。且通过将其他荧光分子引入MOFs材料中,可以进一步提高MOFs材料荧光传感器的准确性、灵敏度、选择性和线性范围,基于上述优点,MOFs材料可广泛应用于溶液中金属离子、硝基爆炸物以及有机染料的吸附。因此,本论文中,我们选用了具有强π-共轭效应的半刚性配体1,3-双（2-苯并咪唑）苯（Hbbimb）和1,1,2,2-四（4-羧基苯基）乙烯（Htcpe）作为有机配体,采用溶剂热的方法,分别与硝酸银[AgNO]、硝酸锌[Zn（NO）]和硝酸镉[Cd（NO）]三种不同的金属盐进行反应,通过调节反应温度、时间、物料和溶剂种类等成功构筑了四种结构新颖的MOFs材料,并分别对结构与性质进行了研究。1.我们成功合成了一种具有发光性质的Ag-MOF材料,[Agbbimb]·DMF（化合物1）,并对其结构进行了表征,测试结果表明化合物1是由Ag和bbimb配体相互连结而成,具有罕见的LON拓扑结构。荧光测试结果表明化合物1对Fe和2,4,6-三硝基苯酚（TNP）有较好的猝灭效果,并且在其他金属离子或爆炸物存在的情况下依旧不受影响,可以作为检测Fe和TNP的荧光探针,其中对Fe的K值高达9.3×10～3,经五次循环后对TNP依旧具有较好的检测能力,证明其是一种具有识别Fe和TNP潜力的发光传感器。2.我们合成并表征了基于Zn和Cd的三种MOFs材料[Zn（tcpe）（3-AT）]·DMF·3DMA·HO（化合物2）、[Zn（tcpe）（TR）]·DMF·3DMA·HO（化合物3）、[Cd（tcpe）（3-AT）]·2DMF·4DMA·0.5HO（化合物4）。化合物2-4都能够有效吸附亚甲基蓝（MLB）、甲基紫（MV）、罗丹明B（RhB）、中性红（NR）等常见染料以及碱性红9（BR9）和碱性紫14（BV14）等致癌染料,其中化合物2对MLB的最大吸附量可达为769 mg·g。化合物2、3对小分子气体CO、CH、CH、CH、CH、CH等也有良好的吸附能力,并通过IAST计算发现化合物2对CH/CH（0.5/0.5）的分离比为369.13,高于化合物3。化合物4对MLB的最大吸附量为729 mg·g。实验结果表明,化合物2-4均可在甲基橙（MO）与致癌染料的混合溶液中选择性吸附两种致癌染料表明这几种MOFs材料在吸附小分子领域表现出优异的研究前景。

关键词：金属有机骨架材料半刚性配体金属离子与硝基爆炸物检测气体吸附与分离染料吸附

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