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非水相金属基离子液体湿法氧化脱硫工艺:发展与展望

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化工学报 2022年第5期73卷 1847-1862页

作者：白文轩陈锦湘刘芬张静淙谷志平熊成铭施王军余江北京化工大学化工学院能源环境催化北京市重点实验室北京100029

水相湿法氧化脱硫工艺在含硫化氢的工业过程气净化中得到广泛应用,但普遍存在脱硫剂易降解、硫磺品质差和副盐产量高等二次污染严重的难题。将无机铁盐溶于有机溶剂构建的非水相湿法氧化工艺不仅能实现氧化脱硫,而且具有消除CO_(2)酸性... 详细信息

水相湿法氧化脱硫工艺在含硫化氢的工业过程气净化中得到广泛应用,但普遍存在脱硫剂易降解、硫磺品质差和副盐产量高等二次污染严重的难题。将无机铁盐溶于有机溶剂构建的非水相湿法氧化工艺不仅能实现氧化脱硫,而且具有消除CO_(2)酸性气干扰和避免活性氧过度氧化作用而产生大量副盐的优势。但由于铁盐在有机溶剂中的溶解度小而制约了铁盐非水相湿法氧化脱硫工艺的发展。近年来,基于金属基离子液体良好的氧化性、氧化还原可逆性和稳定性,及在有机溶剂中的超溶解性而构建的非水相离子液体湿法氧化脱硫工艺(Nasil)取得了快速发展。通过剖析水相湿法氧化脱硫工艺的问题成因,结合当前能源环境的发展趋势,阐述了湿法氧化脱硫的必要性和发展机遇。从金属基离子液体脱硫剂结构设计和组成优化出发,介绍非水相离子液体湿法氧化脱硫反应和过程强化原理,归纳总结新工艺十多年来的理论发展和应用探索历程。最后,针对现阶段湿法氧化脱硫技术所面临的挑战,强调开拓新型脱硫思路的重要性,为脱硫净化过程中碳氢资源的整合发展提出展望。

关键词：非水相金属基离子液体硫化氢湿法氧化脱硫硫磺分离

季铵盐类金属基离子液体对燃料油萃取脱硫性能研究

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有机化学 2014年第7期34卷 1462-1468页

作者：赵地顺李俊盼张娟任培兵葛京京任腾杰崔云河北科技大学化学与制药工程学院石家庄050018 石家庄焦化集团有限责任公司石家庄050031

合成了5种季铵盐类金属基离子液体(CPL-TBAB)/MCln(M=Ni,Cu,Co,Zn,Fe),分别考察了其对模型油的萃取脱硫效果.结果表明(CPL-TBAB)/CuCl2?2H2O对模型油的萃取脱硫效果最好.并确定了较佳萃取脱硫工艺条件为:CPL-TBAB与CuCl2?2H2O物质的量比... 详细信息

合成了5种季铵盐类金属基离子液体(CPL-TBAB)/MCln(M=Ni,Cu,Co,Zn,Fe),分别考察了其对模型油的萃取脱硫效果.结果表明(CPL-TBAB)/CuCl2?2H2O对模型油的萃取脱硫效果最好.并确定了较佳萃取脱硫工艺条件为:CPL-TBAB与CuCl2?2H2O物质的量比为1∶0.8,剂油比VIL/VOIL为1∶1时,常温常压下,(CPL-TBAB)/0.8CuCl2?2H2O对模型油中二苯并噻吩(DBT)的萃取脱除率可以达到97.10%.重复使用6次后(CPL-TBAB)/0.8CuCl2?2H2O的脱硫率只有略微下降.(CPL-TBAB)/0.8CuCl2?2H2O对不同含硫化合物和真实柴油均有较好的萃取脱硫效果,对真实柴油的单程萃取脱硫率可以达到75.59%.所研制的离子液体是一种具有工业应用价值的脱硫萃取剂.

关键词：金属基离子液体柴油萃取脱硫

金属基离子液体催化解聚木质素模型化合物作用机理研究

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金属基离子液体催化解聚木质素模型化合物作用机理研究

作者：张甜华南理工大学

学位级别：硕士

离子液体是一类新型的绿色溶剂和高效催化剂,其结构与性质主要受阴、阳离子之间氢键作用的影响。其中,金属基离子液体在木质素解聚过程表现出优良的催化性能,但目前对其结构性质及催化过程作用机理缺乏深入研究,导致了木质素的解聚过程... 详细信息

离子液体是一类新型的绿色溶剂和高效催化剂,其结构与性质主要受阴、阳离子之间氢键作用的影响。其中,金属基离子液体在木质素解聚过程表现出优良的催化性能,但目前对其结构性质及催化过程作用机理缺乏深入研究,导致了木质素的解聚过程缺乏科学指导。因此,本文采用分子模拟技术,结合超额红外光谱,研究了共溶剂甲醇和金属基离子液体之间的作用规律及催化解聚木质素过程的作用机理。首先,本文采用超额红外光谱、密度泛函理论(Density functional theory,DFT)及分子动力学模拟方法,研究了不同浓度下[Bmim][FeCl]-甲醇混合体系的氢键作用规律。结果表明,甲醇分子可同时和[Bmim][FeCl]的阴、阳离子形成氢键,且优先作用于[FeCl]。共溶剂甲醇的存在削弱了离子液体中阴、阳离子间的氢键作用。研究发现,混合体系中离子液体及甲醇存在的主要形式包括:[Bmim][FeCl]离子簇、[Bmim][FeCl]-CHOH氢键作用体及被甲醇分子溶剂化的自由离子。当甲醇的摩尔数小于0.2时,甲醇几乎不影响[Bmim][FeCl]内部的氢键网络,阴、阳离子倾向结合在一起。当甲醇和[Bmim][FeCl]的摩尔比大于2时,甲醇可以将离子液体的阴、阳离子分开,此时体系中存在稳定的O-H···Cl氢键,且因为甲醇烷基是吸电子基团,可促进这类氢键的形成。其次,本文采用DFT计算方法,获得了不同的金属基离子液体和反应物之间的HOMO-LUMO能量差,结果表明,铁基离子液体较其它金属基离子液体催化活性更好。而后重点研究了铁基离子液体[Bmim][FeCl]催化γ-O型木质素模型化合物(对羟基肉桂酸苯酯,PPC)解聚的作用机理,推测了三种可能的反应路径并计算了各基元反应的能垒。结合实验研究表明,[Bmim][FeCl]催化PPC解聚过程是酸催化与酰氯化过程的协同作用,路易斯酸FeCl和氯离子的生成是得到产物MPC的必经过程。该机理路径的反应能垒最低,具有最高的化学反应活性和选择性。此外,深入的溶剂化效应计算结果表明,以甲醇为溶剂,更有利于PPC解聚过程的进行。本论文的研究结果,将为金属基离子液体催化木质素解聚过程提供指导和帮助。

关键词：金属基离子液体木质素 DFT计算超额红外氢键作用

金属基离子液体催化碳水化合物制备5-羟甲基糠醛

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金属基离子液体催化碳水化合物制备5-羟甲基糠醛

作者：葛立海北京化工大学

学位级别：硕士

生物质作为传统化石能源的理想替代物之一,其有效转化利用的研究日渐丰富多样。其中,以碳水化合物为原料制备高附加值的5-HMF在最近几年成为研究的热点。在此反应体系中,反应所用催化剂和反应溶剂的种类多种多样。但是,离子液体作为新... 详细信息

生物质作为传统化石能源的理想替代物之一,其有效转化利用的研究日渐丰富多样。其中,以碳水化合物为原料制备高附加值的5-HMF在最近几年成为研究的热点。在此反应体系中,反应所用催化剂和反应溶剂的种类多种多样。但是,离子液体作为新兴的反应溶剂和催化剂,相较无机酸、有机酸、固体酸等其他种类的催化剂,存在明显的优势。本文合成了多种新型的金属基离子液体催化剂,原料为常见的1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([BMIM]Cl)和多种金属氯化物,并将其用于催化单糖、二糖和多糖转化为5-HMF。在果糖制备5-HMF实验中,[BMIM][ZnCl3]、[BMIM][Zn2Cl5]、[BMIM][CrCl4]和[BMIM][Cr2Cl7]四种催化剂均获得了较好的催化效果,但[BMIM][Zn2Cl5]表现出了最好的催化活性。DMSO为最优溶剂。实验所得最优结果为：果糖为].0g,溶剂DMSO用量为60mL,催化齐[BMIM][Zn2Cl5]与底物的摩尔比R=0.1,反应温度为140℃,5-HMF最高收率为96.8%。在葡萄糖向5-HMF转化实验中,[BMIM][Cr2Cl7]催化剂表现最佳。葡萄糖为1.0g,溶剂DMSO用量为60mL,催化剂[BMIM][Cr2Cl7]与底物的摩尔比R=0.1,反应温度为160℃,5-HMF最高收率为68.4%。此外,在果糖和葡萄糖实验中,均对催化剂的循环利用性能进行了考察,经6次循环利用实验,催化剂保持了较为稳定的催化活性。在此基础上,实验又研究了以二糖和多糖为原料制备5-HMF,其中催化齐[BMIM][Cr2Cl7]均表现出最优的催化活性。通过改变影响5-HMF收率的因素,得到不同底物制备5-HMF的最佳条件。蔗糖、麦芽糖和淀粉制备5-HMF的最佳收率分别为62.3%、41.6%和29.8%。最后,本文对金属基离子液体催化碳水化合物制备5-HMF的反应机制进行了初步的探讨。淀粉是葡萄糖的高聚体,它首先水解为麦芽糖,完全水解后即得到葡萄糖。蔗糖水解产生等量的D-葡萄糖和D-果糖,而麦芽糖水解得到二分子α-D-葡萄糖。在金属基离子液体作用下,葡萄糖首先经由烯醇中间体异构化为果糖,然后果糖在卤素离子(X-)作用下脱水转变为5-HMF。

关键词：金属基离子液体碳水化合物 5-羟甲基糠醛

金属基离子液体吸收CO_2和SO_2的研究进展

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化学与生物工程 2016年第7期33卷 11-14页

作者：李宁王志强李秉正田晋平吕永康太原科技大学环境与安全学院山西太原030024 太原理工大学化学化工学院山西太原030024

综述了金属基离子液体吸收CO_2、SO_2的研究现状,讨论了碱金属离子、锌离子、铁离子引入离子液体中的存在形式及对离子液体热稳定性、气体吸收量的影响,分析了金属基离子液体吸收剂的工业应用前景及存在的不足,并对以后的研究提出了建议。

关键词：金属基离子液体 CO2 SO2 吸收

基于金属基离子液体的燃料油萃取/氧化脱硫研究

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基于金属基离子液体的燃料油萃取/氧化脱硫研究

作者：武标河北科技大学

学位级别：硕士

近年来,持续的雾霾天气给人们的健康带来了极大的危害,其中燃料油中含硫化合物燃烧排放的SOx是造成环境污染的主要原因之一,而且硫化物对机动车尾气后处理催化剂的危害极大,所以超清洁油品的生产是当前急需解决的重大社会问题。离子液... 详细信息

近年来,持续的雾霾天气给人们的健康带来了极大的危害,其中燃料油中含硫化合物燃烧排放的SOx是造成环境污染的主要原因之一,而且硫化物对机动车尾气后处理催化剂的危害极大,所以超清洁油品的生产是当前急需解决的重大社会问题。离子液体萃取/氧化脱硫是一项可以深度去除燃料油中硫化物的技术,但是目前常用的离子液体成本较高而且粘度较大。因此,寻找一种廉价且粘度较低的离子液体一直是大家感兴趣的课题。本文首先基于N-甲基吡咯烷酮(NMP)与含硫化合物共同具有五元环结构及相似相容原理,将NMP与氯化铁和氯化锌通过配位的方法制备出廉价的离子液体。用红外光谱、热重表征了材料的结构、物理性质。引入金属氯化物的作用是为了降低N-甲基吡咯烷酮对真实柴油的溶解度,考察了金属氯化物与NMP的物质的量之比对材料脱硫性能的影响。其次以双氧水作氧化剂,制备的离子液体作萃取剂进行了对DBT的氧化脱硫实验研究。通过捕获剂实验和电子顺磁共振测试(EPR)证实氧化DBT的活性物质是羟基自由基(·OH)。在催化H2O2产生·OH实验中氯化铁基离子液体比氯化锌基离子液体表现出出更好的效果。本文提出了在油-离子液体-双氧水三相体系中萃取、催化氧化DBT的过程和机理。以共沉淀的方法制备出Al2O3载体,用XRD、BET对材料进行了表征。其次进行了离子液体负载实验,研究了材料的光催化氧化脱硫性能,实验结果表明：负载后材料的脱硫率有所提高。

关键词：燃料油金属基离子液体萃取脱硫氧化脱硫反应机理

非水相金属基离子液体湿法氧化脱硫工艺发展与展望

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中文科技期刊数据库（全文版）工程技术 2022年第5期 106-109页

作者：张树梅烟台新瑞环保科技有限公司山东烟台264000

水相湿式氧化脱硫工艺广泛应用于含硫化氢工业过程气体的净化,但存在脱硫剂易降解、硫磺质量差、副产盐产量高等严重的二次污染问题。将无机铁盐溶解在有机溶剂中构建的非水湿式氧化工艺,不仅可以实现氧化脱硫,还具有排除CO2酸性气体的... 详细信息

水相湿式氧化脱硫工艺广泛应用于含硫化氢工业过程气体的净化,但存在脱硫剂易降解、硫磺质量差、副产盐产量高等严重的二次污染问题。将无机铁盐溶解在有机溶剂中构建的非水湿式氧化工艺,不仅可以实现氧化脱硫,还具有排除CO2酸性气体的干扰,避免活性氧过度氧化产生大量副盐的优点。然而,铁盐在有机溶剂中的低溶解度限制了铁盐非水湿式氧化脱硫工艺的发展。近年来,基于金属基离子液体良好的氧化、氧化还原可逆性和稳定性及其在有机溶剂中的超强溶解性的非水相离子液体湿式氧化脱硫工艺取得了快速发展。

关键词：非水相金属基离子液体硫化氢湿式氧化脱硫硫分离

面向高容量和长寿命锂硫电池金属基催化剂的界面调控

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面向高容量和长寿命锂硫电池金属基催化剂的界面调控

作者：李勇慧河南师范大学

学位级别：硕士

高能量密度和低成本的锂硫电池被认为是最有前途的锂离子电池替代者之一。然而,活性物质硫及其放电产物多硫化锂（LiPS）的低电导率,中间产物多硫化锂严重的穿梭效应和缓慢的转化反应动力学等问题,导致活性物质损失和电池容量的迅速衰减... 详细信息

高能量密度和低成本的锂硫电池被认为是最有前途的锂离子电池替代者之一。然而,活性物质硫及其放电产物多硫化锂（LiPS）的低电导率,中间产物多硫化锂严重的穿梭效应和缓慢的转化反应动力学等问题,导致活性物质损失和电池容量的迅速衰减,严重限制锂硫电池的商业化应用。针对上述问题,我们借助金属基离子液体与石墨烯之间独特的π-π相互作用,构建了均匀分散于石墨烯的单原子催化剂和超微金属粒子催化剂,从而提高了硫正极对多硫化锂的捕获能力和转化反应动力学,提高了活性硫的利用率,并通过配位环境和界面调节构建了超稳定催化剂结构,延长了锂硫电池循环寿命。具体研究内容如下:1利用1-丁基-3-甲基咪唑氯盐和氯化钴之间的配位作用合成钴盐离子液体[Bmim][Co Cl]（Co-IL）,进一步与石墨烯进行组装、碳化得到Co单原子氮掺杂石墨烯。得益于Co-IL前驱体阴阳离子的配位作用及其在石墨烯表面的高度分散,碳化过程形成Co-N单原子活性位点,极大程度提高了原子利用率。该结构能够通过Co-S键和Li-N键协同吸附LiPS,从而削弱Li-S键,加速可溶性LiPS转化反应。载硫后组装锂硫电池在0.1 C电流密度下获得了高达1410.7 m Ah·g的比容量,2 C时容量为785 m Ah·g。同时,在1 C下经过900次循环,平均每圈的容量衰减率为0.032%,表现出优异的循环稳定性。2利用1-丁基-3-甲基咪唑氯盐、氯化铁和石墨烯之间的相互作用进行组装、碳化得到氮掺杂碳包覆FeO超微纳米颗粒/石墨烯复合材料（FeO@NC/G）。石墨烯与离子液体间的密切作用诱导了Fe的均匀分散,阻止碳化过程中颗粒的团聚,得到FeO微粒尺寸离子衍生NC包覆层的存在不仅稳定了FeO微粒,同时将其牢固地锚定在石墨烯纳米片上,大大提高了结构的稳定性。得益于上述结构优势,S-FeO@NC/G在0.1 C的电流密度下容量为956.2 m Ah·g,在1 C电流密度下循环寿命超过1200圈,且平均每圈的容量衰减率仅为0.035%。

关键词：单原子超微纳米颗粒催化剂金属基离子液体锂硫电池

Lewis酸性离子液体的设计合成及在Friedel-Crafts反应中的应用

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Lewis酸性离子液体的设计合成及在Friedel-Crafts反应中的应用

作者：郭计儒山东理工大学

学位级别：硕士

4,4’-二氯二苯砜是制造聚砜、聚醚砜等工程塑料的主要原料,也是医药、染料、农药的重要中间体。目前国内4,4’-二氯二苯砜产能总体呈现充足的状态,但受限于传统4,4’-二氯二苯砜制备工艺的缺点,仍存在产品质量不稳定的问题。作为聚砜... 详细信息

4,4’-二氯二苯砜是制造聚砜、聚醚砜等工程塑料的主要原料,也是医药、染料、农药的重要中间体。目前国内4,4’-二氯二苯砜产能总体呈现充足的状态,但受限于传统4,4’-二氯二苯砜制备工艺的缺点,仍存在产品质量不稳定的问题。作为聚砜的单体原料,对4,4’-二氯二苯砜原料的纯度要求必须质量稳定、可靠,并且指标达到要求。本论文通过对氯化亚砜工艺进行改进,对比工艺路线的优缺点,从经济效益成本和环保角度综合考虑,设计优化高效烷基化催化剂。Lewis酸性离子液体同时具备Lewis酸性和离子液体的可设计性。在近几年来Lewis酸性离子液体作为Friedel-Crafts烷基化反应的催化剂也引起了越来越多人的关注,并且在Lewis酸性离子液体的应用研究方面取得了良好的效果,同时开扩了Lewis酸性离子液体的应用前景。使用Lewis酸性离子液体作为氯苯与氯化亚砜发生Friedel-Crafts烷基化反应的催化剂,生成4,4’-二氯二苯亚砜,再经过HO氧化最后生成4,4’-二氯二苯砜,减小了催化剂用量,离子液体可重复回收利用,符合从环保出发的初衷。在本论文的工作中,合成了金属基1-丁基-3-甲基咪唑氯盐离子液体催化剂和杂多酸离子液体催化剂。考察了不同催化剂对氯苯/氯化亚砜Friedel-Crafts烷基化反应的催化性能和选择性,进行了动力学分析并提出了可靠的反应路径。主要研究内容如下:1.合成了不同金属氯盐添加物及不同添加物含量的金属基离子液体用于氯苯/氯化亚砜烷基化反应。通过FT-IR、Py-IR、TG、H NMR和UV-vis对所合成的的金属基离子液体催化剂的结构、热稳定性、酸性和酸强度进行表征和分析,研究了不同金属基离子液体对氯苯/氯化亚砜烷基化反应催化效果的影响。并通过向氯铝酸盐中添加金属氯盐的方法合成了复合金属基离子液体,研究了Lewis酸性和Br?nsted酸性的协同作用对氯苯/氯化亚砜烷基化反应的影响。并选取氯铝酸盐作为催化剂对氯苯/氯化亚砜烷基化反应进行了动力学分析。2.合成了不同的杂多酸离子液体催化剂用于氯苯/氯化亚砜烷基化-氧化反应。通过FT-IR、SEM、TG、XRD和UV-vis对制备的杂多酸离子液体催化剂的结构、稳定性、酸性和酸强度进行表征分析,研究了不同杂多酸和离子液体氧化性对氯苯/氯化亚砜反应的催化作用。催化剂HPMo-[Bmim]Cl-Fe Cl效果最好,并进一步进行了动力学分析,提出了可能的反应机理路径。

关键词： 4,4’-二氯二苯砜金属基离子液体杂多酸离子液体烷基化反应