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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1140-1148页

作者：肖岭黄妍乔淑芳赵令葵李思密湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭411105 株洲市生态环境局湖南株洲412000

本工作中利用过硫酸铵氧化耦合过渡金属氧化物改性制备V/OAC、Fe/OAC、Mn/OAC、Cu/OAC炭基催化剂,并通过催化活性测试和物理吸附-脱附、FT-IR、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、EPR等表征手段探究改性炭基催化剂的低温SCR性能增强机制。结果表明... 详细信息

本工作中利用过硫酸铵氧化耦合过渡金属氧化物改性制备V/OAC、Fe/OAC、Mn/OAC、Cu/OAC炭基催化剂,并通过催化活性测试和物理吸附-脱附、FT-IR、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、EPR等表征手段探究改性炭基催化剂的低温SCR性能增强机制。结果表明,过硫酸铵氧化可向活性炭载体表面引入大量酸性含氧官能团,促进过渡金属氧化物中的氧空位形成,从而提升炭基催化剂的表面酸度和氧化还原性能,进而提升了炭基催化剂低温NH3-SCR性能。本工作发现,过硫酸铵氧化可诱导过渡金属元素(V、Fe、Mn、Cu)的低价态形成。因此,过硫酸铵氧化改性后,活性组分中低价态金属利于NH3-SCR反应的V/OAC、Fe/OAC催化剂性能提升显著,VOx/OAC和FeOx/OAC催化剂在100℃下的NO转化率分别从18.2%提升到34.8%和从34.2%提升到55.6%;而活性组分中高价态金属有利NH3-SCR反应的Mn/OAC和Cu/OAC催化剂性能提升有限,100℃下的NO转化率仅从61.4%提升到70.4%和61.3%提升到69.7%。本工作总结了过硫酸铵氧化改性对炭基催化剂表面金属价态的调控作用,有助于深入认识过硫酸铵氧化改性对炭基催化剂物化性质的调控规律,为高效炭基脱硝催化剂的开发提供指导和参考。

关键词： NH3-SCR 炭基催化剂过渡金属金属价态

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Ag-Cu双金属纳米颗粒在硅酸盐玻璃中的形成过程

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硅酸盐学报 2009年第6期37卷 953-959页

作者：许静仙杨修春刘会欣刘艳张文华徐法强同济大学材料科学与工程学院上海200092 中国科技大学国家同步辐射实验室合肥230029

利用两步离子交换结合H_2气氛热处理的方法,制备出Ag-Cu双金属纳米颗粒/硅酸盐玻璃复合材料。结合吸收光谱和X射线光电子能谱研究了不同工艺条件下Ag、Cu在玻璃中的深度分布、价态变化及其玻璃网络结构的变化。结果表明:掺杂后的玻璃中... 详细信息

利用两步离子交换结合H_2气氛热处理的方法,制备出Ag-Cu双金属纳米颗粒/硅酸盐玻璃复合材料。结合吸收光谱和X射线光电子能谱研究了不同工艺条件下Ag、Cu在玻璃中的深度分布、价态变化及其玻璃网络结构的变化。结果表明:掺杂后的玻璃中银和铜的含量随深度不同有所不同。Ag^+-Na^+离子交换过程中,Ag^+与非桥氧结合形成Si—O—Ag键,样品中的银主要以离子状态存在。H_2气氛中热处理后,大部分与非桥氧相连的Ag^+被还原,H^+随即取代Ag^+位置,与非桥氧形成—OH结构,还原出来的Ag^0经成核和生长形成银纳米颗粒。第二次Cu^+-Na^+离子交换后,Cu^+被引入硅酸盐玻璃,并有二价铜离子存在,再经过H_2热处理后,铜离子被还原,在表层聚集生成铜纳米颗粒。

关键词：金属价态深度分布硅酸盐玻璃 X射线光电子能谱吸收光谱

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金属-Salen配合物的合成及其与DNA的相互作用研究

金属-Salen配合物的合成及其与DNA的相互作用研究

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作者：杜程湖南科技大学

学位级别：硕士

希夫碱及其配合物在催化、功能材料、生物活性等领域具有广泛的应用。近年来，在医药与生物工程领域的研究中，又发现其能够与DNA相互作用，这种作用能够为形成DNA的分子探针及荧光标记产生良好效果，使其具有潜在的应用价值。本论文... 详细信息

希夫碱及其配合物在催化、功能材料、生物活性等领域具有广泛的应用。近年来，在医药与生物工程领域的研究中，又发现其能够与DNA相互作用，这种作用能够为形成DNA的分子探针及荧光标记产生良好效果，使其具有潜在的应用价值。本论文以2-羟基-1-萘醛这个具有较大刚性平面的萘环分子做为希夫碱关键结构，部分的参照文献方法，以它与二胺类化合物反应合成不同的希夫碱配体，其中包括对称性的和不对称性的，而后与几种金属配位合成多种金属配合物，用元素分析、红外光谱、质谱和核磁等方法对配合物的结构进行表征，并运用紫外光谱滴定法，粘度法等研究了配合物与DNA的作用，工作内容如下： 1.以2-羟基-1-萘醛和邻苯二胺为原料合成N,N’-双(2-羟基-1-萘甲醛)缩邻苯二胺(L1)，进而分别与醋酸锰、醋酸钴、醋酸铜及醋酸锌配位形成了两类价态(L1Mn(Ⅲ)、L1Co(Ⅲ)、L1Cu(Ⅱ)和L1Zn(Ⅱ))四种金属配合物，通过紫外光谱滴定和粘度测定研究发现，在DNA存在下，两种三价金属配合物的紫外吸收光谱产生了明显的减色效应;DNA溶液的粘度也随着三价配合物的加入而增加，而二价金属配合物的紫外光谱却没有表现出明显的减色效应，反而出现一定的增色效应，DNA溶液的粘度也没有显示出与配合物浓度的正相关性。结果表明，三价配合物以插入模式与DNA结合，结合平衡常数计算结果显示L1Mn(Ⅲ)与DNA作用比L1Co(Ⅲ)与DNA的作用略强;而二价金属配合物没有显示出插入结合的特征，其与DNA产生的作用可能是其它作用模式。 2.以5-氯-2-羟基二苯甲酮和2-羟基-1-萘醛为基础原料，连接它们的桥基基团分别为乙二胺，1,3-丙二胺，邻苯二胺，合成了三种不对称希夫碱配体(L2、L3、L4)，再与醋酸锰和醋酸钴形成两个不对称配合物的系列(L2Mn(Ⅲ)、L3Mn(Ⅲ)、L4Mn(Ⅲ)和L2Co(Ⅲ)、L3Co(Ⅲ)、L4Co(Ⅲ))，通过紫外光谱滴定和粘度测定分析，6种配合物与DNA的作用方式均为插入模式;并且桥接基团的不同也引起配合物与DNA作用结合力强弱不同，表现出一定的规律性，以邻苯二胺为桥基基团的配合物与DNA作用较另外两种桥基桥相连的配合物强，分析应为桥基苯环使得整个配合物平面性更好，则易插入DNA中;通过比对同种金属离子的对称和不对称的配合物L1Mn(Ⅲ)与L4Mn(Ⅲ)，L1Co(Ⅲ)与L4Co(Ⅲ)发现其对应的结合常数相差不大，引起DNA粘度的变化也无明显差异，从而说明说明配合物中并不是两个萘环都参加与DNA作用，而是只有一侧的萘环平面起主要作用,不对称配体的Salen-金属配合物与对称配体的Salen-金属配合物作用相当;在金属离子影响因素上，DNA与锰配合物的作用略强于DNA与钴配合物的作用。

关键词：金属价态不对称Salen-金属配合物 DNA分子紫外吸收光谱粘度

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生物炭与多种污染物复合毒性机制的研究

生物炭与多种污染物复合毒性机制的研究

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作者：刘建广州大学

学位级别：硕士

生物炭(BC)由于其独特的物理化学性质,已经得到广泛应用,其环境丰度远高于其它的工程材料。目前大部分研究是关于BC应用方面的报道,如BC在土壤修复、水体重金属和有机污染物去除等方面的应用,但BC大量暴露的环境风险没有得到完善的研究... 详细信息

生物炭(BC)由于其独特的物理化学性质,已经得到广泛应用,其环境丰度远高于其它的工程材料。目前大部分研究是关于BC应用方面的报道,如BC在土壤修复、水体重金属和有机污染物去除等方面的应用,但BC大量暴露的环境风险没有得到完善的研究。BC在环境中会发生分解,成为纳米BC,纳米BC具有更高的比表面积和反应活性,在环境中具有更大的流动性,其可能携带环境中的污染物从而产生未知的复合毒性效应,特别是与多种污染物共同复合时的毒性效应更是少有报道。此外,BC在环境中会自然老化,老化过程对BC和BC与污染物复合物的环境风险也是未知的。在本论文中,我们使用不同来源,不同温度制备的BC和作为模型材料,使其吸附一种或多种重金属离子,进而研究BC与重金属离子复合物的细胞毒性机制及老化过程对其细胞毒性的影响。本文的研究主要分为三个部分,具体如下:1.吸附污染物的BC通常与不含污染物的BC产生不同的细胞毒性效应。然而,多种污染物的吸附如何改变BC的细胞毒性以及如何调节这种毒性的机制仍不清楚。通过从两种不同的材料(香蕉皮(BP)和玉米杆(CS))在两种热解温度(300℃和500℃)下制备BC(BP300-BC、BP500-BC、CS300-BC和CS500-BC),我们系统地研究了吸附污染物的BC在人类正常直肠粘膜细胞(FHC)中的复合细胞毒性机制。我们发现在BC上Cr(Ⅵ)被还原为Cr(Ⅲ),并且在300℃制备的BC上Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)的比例高于500℃制备的BC,其原因是在低温制备的BC上拥有更多的有机物残留。Cu(Ⅱ)的存在促进了进入细胞后Cr的释放,这在500℃制备的BC上更为明显。在不同热解温度下制备的BC上吸附的Cr的价态和释放率的变化共同导致与相同数量的Cr(Ⅵ)-Cu(Ⅱ)混合物相比,BP300-BC-Cr(Ⅵ)-Cu(Ⅱ)的细胞毒性降低,但BP500-BC-Cr(Ⅵ)-Cu(Ⅱ)的细胞毒性增强。我们的研究结果使人们对热解温度和多种污染物的吸附如何影响BC与污染物复合物的细胞毒性有了深入的了解,从而为BC在未来得到安全应用提供了理论依据。2.环境中的Cr和As价态容易发生转化,且不同价态的Cr和As的毒性相差很大。因此,我们研究了BC与Cr或As之间的相互作用及其对FHC细胞复合毒性的影响。我们的结果显示,BC与Cr或As相互作用过程中的氧化还原作用是BC与Cr或As的复合细胞毒性的关键因素,具体来说,当Cr(Ⅵ)吸附于BC表面时,大部分Cr(Ⅵ)会被还原为Cr(Ⅲ),因而BP500-BC-Cr(Ⅲ)在培养基和人工溶酶体溶液中只释放Cr(Ⅲ),但BP500-BC-Cr(Ⅵ)同时释放Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)。与之对应的是,当As(Ⅲ)吸附于BC表面时,As(Ⅲ)会部分氧化成As(Ⅴ)。值得注意的是,尽管As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都存在于BC的表面,BP500-BC-As(Ⅲ)和BP500-BC-As(Ⅴ)在培养基和人工溶酶体液中只释放As(Ⅴ)且释放率低。这些发现表明,相同元素不同价态的转化是我们在研究复合毒性时需要考虑的一个关键因素。Cr和As与BC间不同的氧化还原作用和生物积累作用共导致了与相同数量的金属离子相比,BP500-BC-Cr(Ⅲ)和BP500-BC-As(Ⅴ)的细胞毒性增强,而BP500-BC-Cr(Ⅵ)和BP500-BC-As(Ⅲ)的细胞毒性降低。这提示我们在研究不同重金属离子与BC的复合物的毒性效应时,氧化还原作用所导致的重金属价态的变化是需要重点考量的参数之一。***在应用到环境中后会经历老化过程,BC的老化导致BC的物理化学特性发生重大变化,如特定元素组成、离子含量、表面形态、酸度和表面积(SSA),这反过来又影响其对污染物的吸附行为。我们将BP500-BC通过酸化和氧化处理模拟自然化学老化过程制备成老化BC(A-BP500-BC,O-BP500-BC)。我们的结果显示,,BP500-BC并没有明显改变As(Ⅲ)-Cu(Ⅱ)的细胞毒性,而A-BP500-BC和O-BP500-BC将更多的As(Ⅲ)转化为毒性较小的As(Ⅴ),其较低的As释放率和较低的细胞摄取量在降低细胞毒性方面起到了协同作用。我们的发现强调了老化效应和吸附的多种污染物在调节BC和污染物复合物的细胞毒性方面的重要性。总之,在本论文中,我们从BC的制备条件、重金属的价态、多种重金属的相互作用等方面系统研究了BC与金属离子的环境行为以及其在细胞水平上的复合毒性效应。我们呼吁对BC和重金属离子之间的复合毒性机制进行更深层次研究,为BC的安全使用提供理论依据。

关键词：生物炭金属离子金属价态复合毒性

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BLM对不同类型金属生物毒性的差异性分析

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工业安全与环保 2021年第8期47卷 91-96页

作者：肖皋艺杨光河北工程大学能源与环境工程学院河北邯郸056000 河北省大气污染成因与影响重点实验室河北邯郸056000

从必需/非必需金属以及金属价态两个角度,分析了BLM预测不同类型金属生物毒性的差异。结果表明:①必需金属的生物毒性大多要弱于非必需金属;金属对陆生生物的毒性顺序大多为:Cu>Cd≈Ni>Zn,而对水生生物的毒性顺序大多为:Cd>Cu>Zn;必需金... 详细信息

从必需/非必需金属以及金属价态两个角度,分析了BLM预测不同类型金属生物毒性的差异。结果表明:①必需金属的生物毒性大多要弱于非必需金属;金属对陆生生物的毒性顺序大多为:Cu>Cd≈Ni>Zn,而对水生生物的毒性顺序大多为:Cd>Cu>Zn;必需金属Cu和Zn的最大吸收通量(Jmax)数量级大多在10^(-12)~10^(-13) mol/(g·s),而非必需金属Cd、Ni等的Jmax数量级大多在10^(-13)~10^(-14) mol/(g·s)。②三价金属的生物毒性大多强于二价金属;三价金属的Jmax数量级大多在10~14 mol/(cm^(2)·s),一般低于二价金属的Jmax;三价金属的亲和力常数logK值大多在7 L/mol以上,大多高于二价金属的logK值。

关键词：必需/非必需金属金属价态 BLM 生物毒性

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