检索结果-南通市图书馆

作者：李静成都理工大学

学位级别：硕士

核能作为一种新型能源因其具有安全、经济、清洁等优点被看作是人类伟大的发明之一。在核能利用中放射性核素的产生无法避免,由此必然会产生放射性废水,世界各国对放射性废水的处理尤其重视。处理核设施运行以及核废物处置中的放射性废... 详细信息

核能作为一种新型能源因其具有安全、经济、清洁等优点被看作是人类伟大的发明之一。在核能利用中放射性核素的产生无法避免,由此必然会产生放射性废水,世界各国对放射性废水的处理尤其重视。处理核设施运行以及核废物处置中的放射性废水材料多种多样,其中在普鲁士蓝类化合物中,金属亚铁氰化物具有独特优势,其物理化学稳定性良好,耐辐照,晶体中存在大孔径与大的比表面积,对Cs、Sr、Co等离子存在较强的结合能力,对处理放射性废水领域有着重要作用。本文研究了亚铁氰化镍钾粉末(KNiCF)、亚铁氰化钴钾粉末(KCo CF)、海藻酸钠交联亚铁氰化镍钾粉末(CaALG-KNiCF),海藻酸钠交联亚铁氰化钴钾粉末(CaALG-KCo CF)对模拟放射性核素的吸附。以Co的去除效果为指标,探讨p H、吸附剂投加量、吸附时间、初始浓度、温度对吸附效果的影响,并对四种材料的吸附机理进行分析。以长石作为基材,采用高温炉进行样品烧制,进行包容钴、铯等元素的长石固化体合成,采用MCC-1法进行42天浸出实验,针对合成的长石固化体浸出液,利用CaALG-KNiCF进行吸附研究。本论文的主要结论如下:(1)根据FITR图谱可知,成功合成了KNiCF、KCo CF、CaALG-KNiCF和CaALG-KCo CF材料。(2)KNiCF对Co的吸附实验最佳条件为:p H=5.5、吸附剂投加量0.05 g,吸附平衡时间为240 min,KCo FC对Co的吸附实验最佳条件为:p H=6.0、吸附剂投加量0.05 g,吸附平衡时间为300 min。KNiCF、KCo CF对Co的吸附过程更符合准二级动力学线性关系模型,KNiCF热力学模型更符合Freundlich等温吸附模型,KCo CF热力学模型更符合Langmuir等温吸附模型,两者都是自发吸热过程。(3)CaALG-KNiCF对Co的吸附实验最佳条件为:p H=6.0、吸附剂投加量0.05 g,吸附平衡时间为420 min,CaALG-KCo CF对Co的吸附实验最佳条件为:p H=6.0、吸附剂投加量0.05 g,吸附平衡时间为720 min。CaALG-KNiCF更符合准一级动力学线性关系模型,其热力学模型符合Freundlich等温吸附模型,CaALG-KCo CF其吸附过程更符合准二级动力学线性关系模型,其热力学模型更符合Freundlich等温吸附模型,两者都是自发的吸热反应。(4)常压烧结制备(Na Al)Cs(Co Pb Sr Mg Cu)(Zr Ce Sn)SiO长石固化体的最佳烧结工艺为预烧900℃后,研磨二次煅烧1000℃,保温2 h。(5)浸出实验表明在40℃、70℃、90℃温度条件下,长石固化体中的Co、Cs元素浸出率随着时间的延长而渐渐降低,长石固化体中Co、Cs元素的浸出行为相近,Co元素的浸出率为～10 g·cm·d,Cs的浸出率为～10g·cm·d,长石固化体抗浸出能力:Co>Cs。(6)CaALG-KNiCF微球最佳磁性添加量为25%FeO,利用其吸附长石固化体浸出液有很好的效果。

关键词：放射性废水金属亚铁氰化物吸附浸出液

金属亚铁氰化物复合材料的制备及其对Cs+、Sb(Ⅴ)离子的吸附特性研究

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金属亚铁氰化物复合材料的制备及其对Cs+、Sb(Ⅴ)离子的吸附特性...

作者：廖寒阳武汉理工大学

学位级别：硕士

铯是最主要的放射性污染物之一,锑是一种遗传毒性元素,两者均会对环境和生态造成影响,铯、锑废水的有效处理已成为当前研究的热点。金属亚铁氰化物作为离子交换剂应用于此类废水处理相对于其他材料具有抗干扰性强、合成简便等优势。本... 详细信息

铯是最主要的放射性污染物之一,锑是一种遗传毒性元素,两者均会对环境和生态造成影响,铯、锑废水的有效处理已成为当前研究的热点。金属亚铁氰化物作为离子交换剂应用于此类废水处理相对于其他材料具有抗干扰性强、合成简便等优势。本研究制备了亚铁氰化锰钴钾(KMCHCF),并将其用二氧化硅包覆合成复合材料SiO-KMCHCF对Cs、Sb(Ⅴ)离子进行静态吸附实验,探讨其静态吸附行为特征及吸附机理。研究的主要结果如下:(1)采用改进的共沉淀法,在合成过程中加入PVP和柠檬酸钠,制备了正八面体形态结构规则的KMCHCF,在最佳条件下对Cs的去除率达到96%,吸附性能受p H值影响较大,受常见干扰阳离子影响较小。吸附过程符合拟二级动力学(R=0.9964)和Langmuir等温吸附模型(R=0.991),拟合结果显示对Cs的最大吸附容量为157.23mg/g;EDS面总谱图显示吸附前后K元素损失量与Cs元素增加量基本一致,FI-TR光谱图中出现亚铁氰化物的C≡N特征峰,SEM、XRD、XPS表征分析显示吸附前后材料的外观、物相组成等无明显变化,吸附Cs的主要机理为K与Cs的离子交换。(2)以原硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)为表面活性剂,将二氧化硅包覆在KMCHCF上合成了复合材料SiO-KMCHCF。改性前后材料的表征结果表明,SEM图显示在改性后材料表面包覆了一层物质,EDS面总谱图中出现了Si元素峰,FT-IR光谱中出现了Si和HDTMA的特征峰,XPS能谱图中出现了Si和Br的元素峰,且C和O两元素的峰强增强。表征结果充分证明已成功用二氧化硅包覆KMCHCF。(3)SiO-KMCHCF对Cs的静态吸附结果显示在最佳条件下去除率达到91.68%,吸附性能受p H值影响较大,受常见干扰阳离子影响较小。吸附过程符合拟二级动力学(R=0.999)和Langmuir等温吸附模型(R=0.9989),拟合结果显示对Cs最大吸附容量为200.4mg/g,整体表现出较改性前更快的吸附速率和更高的吸附容量。EDS面总谱图显示吸附前后K元素损失量与Cs元素增加量基本一致,XPS能谱图中出现了Cs元素的特征峰,且K元素的能谱峰强减小,吸附Cs的主要机理为K与Cs的离子交换。(4)SiO-KMCHCF对Sb(Ⅴ)的静态吸附结果显示在最佳条件下去除率达到80.36%,吸附性能受p H值影响较大,且常见干扰阴离子对其有一定影响。吸附过程符合拟二级动力学(R=0.9989)和Langmuir(R=0.965)等温吸附模型,拟合结果显示对Sb(Ⅴ)最大吸附容量为21.85mg/g。吸附前后材料表征结果表明,EDS面总谱图显示吸附前后Br元素损失量与Sb元素增加量基本一致,XPS能谱图中出现了Sb元素的特征峰,且Br元素的能谱峰强减小。吸附Sb(Ⅴ)的主要机理为HDTMA与Sb(OH)的静电吸引和Br与Sb(OH)的离子交换的共同作用。

关键词：金属亚铁氰化物二氧化硅静态吸附铯锑

硅基金属亚铁氰化物铯吸附剂的制备及性能研究

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硅基金属亚铁氰化物铯吸附剂的制备及性能研究

作者：董超超中国科学院大学(中国科学院青海盐湖研究所)

学位级别：硕士

铯是一种极为重要的稀有碱金属资源,近年来,随着科学研究和技术开发的不断深入,铯及其化合物已被广泛应用于光纤通信、催化、医疗及能源等领域。其中铯盐作为助催化剂用于硫酸生产工业可以提高SO转化效率,降低起燃温度和尾气中的SO浓度... 详细信息

铯是一种极为重要的稀有碱金属资源,近年来,随着科学研究和技术开发的不断深入,铯及其化合物已被广泛应用于光纤通信、催化、医疗及能源等领域。其中铯盐作为助催化剂用于硫酸生产工业可以提高SO转化效率,降低起燃温度和尾气中的SO浓度。我国西藏、青海等地的盐湖卤水中蕴藏着储量可观的铯资源有待开发。此外,核电站经核裂变产生的放射性废水中含有大量Cs等放射性铯元素,会对环境和生物体安全造成威胁。因此,开展铯分离技术研究有着非常重要的意义。本论文以无毒且价廉易得的硅藻土代替传统硅源作为原料,采用水热法制备介孔二氧化硅(Al-MCM-41和SBA-15);将其作为载体,以金属亚铁氰化物(KMe FC;Me=Cu、Ni、Zn、Co、Fe)为有效吸附成分制备了KMe FC/Al-MCM-41和KZnFC/SBA-15吸附剂用于吸附铯离子(Cs);对吸附剂结构及性能进行了系统表征;考察了不同吸附条件下吸附剂对Cs的吸附效果,分析了相关的吸附动力学、等温线以及热力学性质,并结合仪器表征探究了其对Cs的主要吸附机理;此外,还研究了吸附剂的Cs脱附性能。具体的研究内容及结果如下:*** FC/Al-MCM-41吸附剂的制备及对Cs的吸附研究探究并得到了以硅藻土为原料制备具有良好介孔有序性、较高比表面积(1190.3 m·g)和孔体积(1.12 cm·g)的Al-MCM-41的工艺条件;Al-NMR结果表明Al主要存在于Al-MCM-41的结构中;WAXS及FT-IR结果表明成功制备了KMe FC/Al-MCM-41吸附剂;所有吸附剂均可在15 min基本达到Cs吸附平衡,且符合拟二阶吸附动力学模型;吸附剂的Cs吸附容量分别为:KZnFC/Al-MCM-41(1.1602 mmol·g)>KNi FC/Al-MCM-41(1.0920 mmol·g)>KCo FC/Al-MCM-41(0.8174 mmol·g)>KCu FC/Al-MCM-41(0.6973 mmol·g)>KFe FC/Al-MCM-41(0.4541 mmol·g)>Al-MCM-41(0.2641 mmol·g),且均符合Langmiur吸附等温模型;以硅藻土为原料制备的Al-MCM-41对Cs吸附容量为纯硅MCM-41的2.34倍,主要是由于Al的掺杂使Al-MCM-41的结构呈负电性,更易于捕获Cs;KMe FC/Al-MCM-41分别在p H=4～11和有竞争离子存在的条件下均可对Cs保持较为稳定的吸附性能,且吸附过程为自发吸热过程;KZnFC/Al-MCM-41对Cs的吸附主要是化学吸附,以KZnFC结构中K与溶液中Cs发生的离子交换作用为主。***/SBA-15吸附剂的制备及对Cs的吸附研究以硅藻土为原料制备了具有良好介孔有序性、较高比表面积(864.2 m·g)和孔体积(1.36 cm·g)的介孔二氧化硅SBA-15,并以此为载体,改变Zn SO和KFe(CN)添加顺序分别制备了KZnFC-Ⅰ/SBA-15和KZnFC-Ⅱ/SBA-15吸附剂。结合吸附实验和化学组成结果分析,KZnFC-Ⅰ/SBA-15吸附性能更为优异,主要是由于当两吸附剂的KZnFC含量相同时,KZnFC-Ⅰ/SBA-15中可与Cs发生交换的K含量相对较高;当KZnFC/SBA-15中KZnFC含量为45.6%时,Cs吸附容量可达1.4938 mmol·g。KZnFC/SBA-15对Cs的吸附率和分配系数均远大于Li、Na、Mg和Ca,在相同初始浓度条件下,吸附剂对各离子的吸附选择性顺序为:Cs>Na>Ca>Mg>Li,说明吸附剂对Cs有较为出色的选择吸附性能,但当溶液中存在大量K时,会对吸附剂吸附Cs造成较大影响;在高盐度的模拟盐湖卤水中,吸附剂对Cs仍保有72.5%的吸附率。以0.5 mol·L的NHCl溶液作为洗脱液对饱和吸附Cs后的KZnFC/SBA-15进行脱附,最大单次脱附率为67.4%。

关键词：金属亚铁氰化物铯硅藻土介孔二氧化硅吸附

金属亚铁氰化合物复合微球的制备及其吸附性能研究

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金属亚铁氰化合物复合微球的制备及其吸附性能研究

作者：宗有莉西南科技大学

学位级别：硕士

自2011年福岛核电站发生核事故以来,放射性核素的废液处理技术已经成为重点研究的内容之一,而铯在放射性核素中占很大的份额,由于其半衰期长,对人类的健康带来严重的危害,因此,除去废水中的铯离子十分必要。吸附法因其成本低、工艺简单... 详细信息

自2011年福岛核电站发生核事故以来,放射性核素的废液处理技术已经成为重点研究的内容之一,而铯在放射性核素中占很大的份额,由于其半衰期长,对人类的健康带来严重的危害,因此,除去废水中的铯离子十分必要。吸附法因其成本低、工艺简单和高效而备受关注,但是其除铯效果受吸附剂的制约。金属亚铁氰化物具有独特的选择性、极高的化学稳定性等优点,因此,此材料一直以来是放射性铯废水处理领域的研究热点之一。羧甲基纤维素是一种水溶性纤维素醚,由于其在多价离子的存在下可以形成凝胶微球而常作为增稠剂、包埋剂等。本文以羧甲基纤维素钠为载体,以金属亚铁氰化物为活性成分,采用包埋法、原位合成法等固化技术分别制备了羧甲基纤维素钠/普鲁士蓝交联镧凝胶微球(CMC/PB-La)、普鲁士蓝微球(CMC-PB)和亚铁氰化铜复合颗粒(CMC-KCu FC)吸附材料,详细探讨三种吸附材料对模拟含铯废水中Cs+的吸附去除性能,并研究了三种吸附剂对铯离子的吸附动力学、热力学及吸附等温模型,以及吸附剂的洗脱和可能的吸附机理,主要研究结果如下:1、利用包埋法制备了CMC/PB-La凝胶微球吸附剂,考察了p H、吸附剂用量、反应时间、初始铯离子浓度和辐射稳定性等因素对铯的吸附性能影响。得出制备CMC/PB-La凝胶微球的最佳吸附条件为:吸附剂用量为1 g/L,吸附时间为1000 min,温度为298.15 K,溶液中K+的存在会影响吸附剂除铯效果;吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,当温度低于328.15 K,CMC/PB-La凝胶微球吸附铯离子是自发的吸热过程,具有较好的辐射稳定性;并通过SEM、FT-IR、EDX和XPS对吸附剂进行表征测试。推测CMC/PB-La凝胶微球吸附铯离子的机理是物理吸附和化学吸附共同作用的结果。2、采用原位合成法制备了CMC-PB凝胶微球吸附材料,并研究了其吸附铯离子的特性。结果表明吸附铯离子的优化条件为:p H为5,吸附剂的量为1.2 g/L,吸附时间为60 min,吸附铯离子起主要作用的是CMC-PB微球上的PB晶体。并对等温模型、动力学模型及热力学进行了研究,结果表明:吸附过程符合Langmuir等温模型及准二级动力学模型,最大吸附量为115.04 mg·g,从计算的热力学数据可知,CMC-PB吸附铯离子是自发的吸热过程。通过IR、XRD和XPS等手段有效的证明了PB被成功负载到了CMC载体上。其对铯离子吸附机理主要是化学离子交换吸附和物理吸附的作用。3、采用原位合成法制备了CMC-KCu FC复合颗粒吸附剂;批量实验考察了p H、吸附剂用量、接触时间、初始铯离子浓度和共存离子等对CMC-KCu FC复合颗粒吸附性能的影响;采用SEM、FTIR、EDX和XRD等手段对合成的材料进行分析。得出CMC-KCu FC复合微球吸附铯离子的优化条件为:p H为5,吸附剂的量为0.4 g/L,吸附时间为600 min,温度为298.15 K,且在K、Na、Ca、Mg和Li等阳离子共存条件下,其对铯的分配系数影响大小顺序为:K>Na>Ca>Mg>Li。1.0 mol·L KNO对铯离子的脱附率最大,其脱附率为36.8%。CMC-KCu FC复合颗粒吸附Cs的过程符合拟二阶动力学模型,可用Freundlich模型来描述。通过SEM、IR和XRD手段有效的证明了KCu FC被成功负载到了CMC载体上。4、讨论了柱高、流速和铯离子的浓度对CMC-KCu FC复合颗粒动态吸附的影响,结果表明,穿透点和耗竭点随着柱高的增加而延后,穿透点和耗竭点随着浓度和流速的的升高而缩短。

关键词：金属亚铁氰化物羧甲基纤维素钠复合微球铯离子吸附

锌基亚铁氰化物复合材料的制备及其铯吸附性能研究

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锌基亚铁氰化物复合材料的制备及其铯吸附性能研究

作者：高潮天津科技大学

学位级别：硕士

铯作为一种稀缺资源是环保及新型科技领域的核心驱动力。我国盐湖卤水、地热水中蕴藏着丰富的液体铯资源,研究其高效分离提取具有重要意义。金属亚铁氰化物（MFCs）是提铯工艺中具有高性价比的吸附剂,其复合成型可有效解决粉体材料的后... 详细信息

铯作为一种稀缺资源是环保及新型科技领域的核心驱动力。我国盐湖卤水、地热水中蕴藏着丰富的液体铯资源,研究其高效分离提取具有重要意义。金属亚铁氰化物（MFCs）是提铯工艺中具有高性价比的吸附剂,其复合成型可有效解决粉体材料的后处理问题,但会导致吸附容量和吸附速率双下降。本论文从内核吸附剂和复合成型两个方向,开展了高效锌基亚铁氰化物复合材料的制备及其铯吸附应用研究,主要研究结果如下:（1）锌基亚铁氰化物复合材料（ZnFC-PA）的制备及其铯吸附性能研究以植酸锌（Zn-PA）为前驱体设计合成锌基亚铁氰化物（ZnFC-PA）粉体复合材料。Zn-PA作为金属Zn源和载体,调控ZnFC的生成,有效提高了ZnFC-PA的比表面积(234.67 m g),Cs最大吸附容量为559.76 mg g（Zn-PA的2.8倍）,可在20 min内实现吸附平衡。在实际地热水中对Cs分布系数保持在3.3×10～4 m L g。1 mol L NHCl溶液可实现85%的有效洗脱,经过5次吸附-解吸循环吸附剂结构稳定并且吸附性能保持良好。（2）锌基亚铁氰化物复合微球（ZnFC-PA/PSF）的制备及其铯吸附性能研究以聚砜（PSF）为成型材料,通过非溶剂致相分离（NIPS）法制备多孔隙结构的ZnFC-PA/PSF复合微球。ZnFC-PA/PSF复合微球有效解决了内核材料分散性差和表面致密对Cs吸附位点的遮蔽效应,最大吸附容量可达305.38 mg g,并在120 min内吸附平衡。另外,ZnFC-PA/PSF具有优良的酸碱稳定性(Zn和Fe溶损小于1.5%),在连续动态分离实验中对Cs吸附效率达到91.92%。经10次循环再生后,其结构稳定性和吸附性能基本保持不变。（3）锌基亚铁氰化物复合纤维（ZnFC/PA/PSF）的制备及其铯吸附性能研究以Zn-PA为连接剂和Zn源,通过层层自组装技术实现ZnFC的多层负载,构筑分散且高负载的锌基亚铁氰化物复合纤维。ZnFC/PA/PSF复合纤维对Cs最大吸附容量可达524.67 mg g,并且吸附速率与粉体材料相当,在25 min内达到吸附平衡。另外,ZnFC/PA/PSF对Cs表现出优异的选择性(K>2.5×10～4 m L g),在成分复杂的地热水中仍可实现对微量Cs的高效吸附（E>94.3%）。吸附实验和表征分析证明其吸附机理为溶液中Cs与吸附剂晶格中K的等比例交换。10次吸附-解吸循环实验结果表明ZnFC/PA/PSF复合纤维具有较强的实用性和工业化应用潜力（E=96.06%,DR=81.91%）。

关键词：铯吸附容量金属亚铁氰化物复合材料