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氯消毒工艺中抗生素磺胺二甲氧嗪降解动力学及机理研究

氯消毒工艺中抗生素磺胺二甲氧嗪降解动力学及机理研究

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作者：丁朋飞常州大学

学位级别：硕士

磺胺类抗生素(SAs)作为一类常见的抗生素,被广泛应用于畜牧业和水产养殖。磺胺类抗生素进入环境水体后,会不断累积,对动植物造成很多副作用。近年来,环境水体中的痕量抗生素频繁检出逐渐引起了人们的关注。氯消毒是传统水处理工艺中常... 详细信息

磺胺类抗生素(SAs)作为一类常见的抗生素,被广泛应用于畜牧业和水产养殖。磺胺类抗生素进入环境水体后,会不断累积,对动植物造成很多副作用。近年来,环境水体中的痕量抗生素频繁检出逐渐引起了人们的关注。氯消毒是传统水处理工艺中常用的消毒方式,在保障水质安全方面承担着重要作用。传统水处理工艺单元(混凝、沉淀、砂滤)无法有效去除水中的磺胺类抗生素。然而利用余氯在消毒的同时也和水中的有机物发生反应生成消毒副产物,影响水质安全。因此磺胺类抗生素在氯消毒过程中的行为特征和潜在风险亟待进行深入研究和评价。本研究以典型磺胺类抗生素磺胺二甲氧嗪(SDM)为研究对象,采用氯消毒工艺对抗生素磺胺二甲氧嗪进行降解动力学及机理研究。主要研究内容和结论如下:(1)首先通过分析磺胺二甲氧嗪的键长、键角、二面角,结果表明磺胺二甲氧嗪分子上的H28-N8、H29-N8键容易受到自由基的攻击。苯环及两个甲基上的原子存在sp、sp杂化方式。根据前线轨道理论,氨基上的N8是最活泼的反应活性位点。分子表面静动势数据表明硫酰基氧O3附近易发生亲电反应;位于氨基上的氢H28附近,容易发生亲核反应。H22-N6、H28-N8和C13-N7、C14-N8等键之间可能存在相互作用力和氢键作用。(2)在研究氯消毒降解磺胺二甲氧嗪的降解效能与反应动力学过程中,发现反应过程符合二级反应动力学。二级反应速率常数与余氯初始浓度呈正相关,与氨氮浓度呈负相关,中性条件下氯氧化降解效果最好。Cl、NO、SO对氯氧化过程基本没有影响,HCO和CO对氯氧化过程有抑制作用,并且CO抑制作用显著。采用RSM响应面优化实验得到的最佳实验条件为摩尔比6,p H=7。(3)通过研究磺胺二甲氧嗪的氯氧化降解机理机理与风险评价过程中,基于高分辨质谱识别出9种磺胺二甲氧嗪的中间产物,并提出可能的降解路径。发光细菌实验和生态结构效应关系软件ECOSAR表明,污染物毒性并没有有效去除,也可能会生成急性毒性更高的中间产物。采用分子对接技术预测磺胺二甲氧嗪及其产物对荧光素酶的结合位点,明晰毒性机理。结果表明,配体磺胺二甲氧嗪、Pr344、Pr394-a通过各种相互作用力分别与哈维氏弧菌荧光素酶、费氏弧菌荧光素酶及蜡状芽孢杆菌荧光素酶的蛋白稳定结合,其中氢键作用较为常见且在相互作用力中起到关键作用。配体磺胺二甲氧嗪、Pr344、Pr394-a对三种常见的荧光素酶都有较强的抑制作用。因此,磺胺二甲氧嗪在氯消毒过程中潜在风险亟待进行深入研究。

关键词：氯消毒量化结构分析反应动力学降解机理毒性评价

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