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高离子电导率醌式聚合物界面膜的构筑及碱金属负极保护

高离子电导率醌式聚合物界面膜的构筑及碱金属负极保护

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作者：岳倩倩河南大学

学位级别：硕士

碱金属具有超高的理论比容量和极低的氧化还原电位,以其构筑的碱金属电池具有高理论能量密度,极具发展前景。然而,碱金属具有高还原活性,它们作为负极材料时容易与电解液发生副反应,生成一层离子传输缓慢且结构不稳定的固态电解质界面膜... 详细信息

碱金属具有超高的理论比容量和极低的氧化还原电位,以其构筑的碱金属电池具有高理论能量密度,极具发展前景。然而,碱金属具有高还原活性,它们作为负极材料时容易与电解液发生副反应,生成一层离子传输缓慢且结构不稳定的固态电解质界面膜(SEI),造成金属枝晶的生长,最终导致电池内部短路,甚至导致火灾和爆炸等安全问题。因此,构造均匀、稳定且具有高离子电导率的SEI,有利于维持碱金属负极的界面稳定性,对提升碱金属电池的循环性能至关重要。基于上述研究背景,本论文拟在锂/钠金属表面上构筑富含亲锂/钠性功能基团的聚合物基SEI膜,其功能基团引导离子沿着聚合物快速传导,在提升SEI膜离子电导率的同时实现其表面离子的均匀化分布,最终实现金属负极的均匀沉积及其循环性能的提升。具体研究内容和研究结果如下:(1)针对锂金属电池负极在循环过程中面临不可控的枝晶生长以及严重的副反应等问题,我们发展了原位反应构筑SEI膜的方法,构建了高离子传输速率的聚合物SEI膜,提高了锂金属电池的循环稳定性。通过研究SEI中聚(2,5-二羟基-1,4-苯醌-3,6-亚甲基)(PDBM)醌式聚合物的引入对电池循环稳定性的影响,我们发现相比于传统的SEI,不溶于LiTFSI/DME电解液且富含-OLi的聚合物界面膜的引入促进了Li的快速传导和Li的均匀沉积,实现锂金属表面Li通量的均匀化,避免了由于离子沉积不均匀造成的枝晶生长及副反应问题。电化学测试数据表明,在1 mA cm-1 mAh cm的测试条件下,PDBM修饰的锂金属对称电池在超低的极化电压(9 mV)下可稳定循环超1500 h,作为对比,空白的锂金属对称电池在同等条件下仅循环200 h便出现极化电压的增大(25m V)。即使在无LiNO的条件下,PDBM修饰的锂金属对称电池依然能在0.5 mA cm-0.5 mAh cm的测试条件下稳定循环超1100 h,且电压极化为11 mV,循环寿命提升了10倍以上。Li|S电池在修饰之下能以1 C的电流密度循环260圈后达到96.8%的容量保持率达。上述结果说明PDBM基SEI膜的构筑有效提升了锂金属电池的循环稳定性,表明多亲锂性基团聚合物材料在锂金属负极保护方面具有极大的应用潜力。(2)在上述研究工作中,PDBM聚合物膜的引入有效提升了锂金属负极的SEI界面稳定性,但该体系在大电流密度下的长循环性能欠佳。考虑到高反应活性的钠金属负极面临着更为严峻的副反应及枝晶生长问题,我们进一步将PDBM聚合物膜引入到钠金属负极表面,以探究PDBM与不同碱金属离子间离子偶极相互作用对其SEI膜界面稳定性和金属沉积均匀性的影响规律。针对钠金属负极循环稳定性差的问题,同样采用原位反应在钠金属表面构建了高离子传输速率的醌式聚合物SEI膜。PDBM修饰的对称电池在0.5 mA cm-0.5 mAh cm的测试条件下表现出优异的长期循环稳定性(4000 h)和极低的极化电压(8 mV),即使在5 mA cm-5 mA h cm的测试条件下仍能稳定循环1000 h。结合密度泛函理论计算、COMSOL模拟以及非原位XPS谱学表征手段,SEI膜中亲钠性基团有效提升了PDBM@Na电极表面Na结合能和离子流分布均匀性,表明PDBM的引入使得钠金属具有更均匀的Na通量和高速的Na传导,进而有效提升了钠金属负极在大电流密度条件下的循环稳定性。此外,PDBM@Na|NaV(PO)全电池在5C电流密度下可以稳定循环2400圈,表现出92.97%的容量保持率;在20 C的电流密度下,该全电池可达到83 mAh g的比容量,且当降低电流密度到0.1 C时仍能表现出98.4%的容量保持率,表现出优异的循环稳定性和卓越的倍率性能。综上所述,本论文通过在碱金属负极表面构造一层富含-OLi、-ONa基团的醌式聚合物界面膜,实现了Li、Na快速传导和Li、Na通量均匀化,有效抑制了碱金属面临的枝晶生长和副反应频发等问题,锂金属电池和钠金属电池循环性能显著提升,也为碱金属负极保护的研究提供了新思路。

关键词：碱金属电池醌式聚合物人工SEI膜金属负极保护

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