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高离子选择性PI基两性离子交换膜的制备与应用

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中北大学学报（自然科学版） 2024年第2期45卷 213-221页

作者：童隆志刘鑫王超中北大学材料科学与工程学院山西太原030051

两性离子交换膜可以结合质子交换膜和阴离子交换膜的优点,解决质子传输能力与钒离子渗透能力之间的权衡关系。针对许多报道中阴阳离子位于同一侧链而限制了调控其比例的问题,本文以5-氨基-2-(4-氨基苯基)苯并咪,4,4′-二氨基-2,2′-二... 详细信息

两性离子交换膜可以结合质子交换膜和阴离子交换膜的优点,解决质子传输能力与钒离子渗透能力之间的权衡关系。针对许多报道中阴阳离子位于同一侧链而限制了调控其比例的问题,本文以5-氨基-2-(4-氨基苯基)苯并咪,4,4′-二氨基-2,2′-二磺酸基-联苯和4,4′-二氨基二苯砜为二胺单体,以1,4,5,8-萘四甲酸酐为二酐单体,制备了含有苯并咪唑结构主链的磺化聚酰亚胺膜材料,利用苯并咪唑的易修饰性,制备了具有长功能基团侧链的两性聚酰亚胺膜材料,可灵活调控阴阳离子的比例。通过调控长侧链阳离子基团的含量制备了QBISPI-x(x=0,33,67,100)系列膜。QBISPI-0具有最高的质子传导率(27.4622 mS·cm^(−1))和离子选择性(6.598×10^(5)S·min·cm^(−3)),在VRFB的测试中表现出最佳性能,在高电流密度(200 mA·cm^(−2))下能量密度可达到73.6%。

关键词：两性离子交换膜聚酰亚胺全钒液流电池酸碱相互作用苯并咪唑

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磺化聚醚醚酮复合膜的制备及其性能研究

现代化工 2024年第4期44卷 84-89页

作者：申如星刘鑫王超中北大学材料科学与工程学院山西太原030051

采用共混溶液浇铸法制备了磺化聚醚醚酮(SPEEK)/季铵化聚降冰片烯聚合物(TAPNM)复合质子交换膜,并对其力学性能、尺寸稳定性、离子交换容量和质子传导率进行表征。结果表明,制备的复合膜具有良好的透明性和均匀性,且致密无明显缺陷,具... 详细信息

采用共混溶液浇铸法制备了磺化聚醚醚酮(SPEEK)/季铵化聚降冰片烯聚合物(TAPNM)复合质子交换膜,并对其力学性能、尺寸稳定性、离子交换容量和质子传导率进行表征。结果表明,制备的复合膜具有良好的透明性和均匀性,且致密无明显缺陷,具有良好的相容性。复合膜的尺寸稳定性测试和力学性能测试结果表明,TAPNM的引入显著增强了复合膜的尺寸稳定性和力学性能。在TAPNM质量分数为5%左右时,可以有效提升复合膜的质子传导率,30℃条件下质子传导率达到53.19 mS/cm,是SPEEK膜的1.2倍。

关键词：复合质子交换膜磺化聚醚醚酮季铵化聚降冰片烯酸碱相互作用

含唑环的多面体低聚硅氧烷复合膜的制备与性能研究

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含唑环的多面体低聚硅氧烷复合膜的制备与性能研究

作者：刘晓阳河北工业大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于其燃料来源广泛以及能量转化效率高等诸多优点,受到了广泛关注。其中,质子交换膜(PEM)作为PEMFC的核心部件,起到分隔两极和传递质子的重要作用,其性能将会对燃料电池的性能以及使用寿命产生极大的影响。... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于其燃料来源广泛以及能量转化效率高等诸多优点,受到了广泛关注。其中,质子交换膜(PEM)作为PEMFC的核心部件,起到分隔两极和传递质子的重要作用,其性能将会对燃料电池的性能以及使用寿命产生极大的影响。市面上广泛使用的Nafion膜虽然化学稳定性以及热稳定性较高,但其生产工艺复杂以及成本较高,并且在由于操作温度升高导致水分蒸发所造成的低湿度环境中,质子传递通道会大量收缩坍塌,导致膜的质子传导性能急剧下降,因此探索一种可良好适应低湿度环境的质子交换膜显得至关重要。基于此,本文设计了一种由笼型低聚倍半硅氧烷(POSS)作为交联点构造的含唑环的碱性交联型有机-无机复合填料,将其与磺化聚醚醚酮(SPEEK)膜基体共混制备复合质子交换膜,使其可以通过酸碱相互作用形成新的质子传递通道,以此降低膜对水的依赖性;同时,由于填料自身具有的交联结构以及与SPEEK基体之间的酸碱相互作用形成的离子交联协同构建双重交联网络结构,优化质子交换膜在低湿度条件下的质子传导性能,以及使其在完全水和环境中的尺寸稳定性与机械性能得到良好的提升。主要研究结果如下:1.通过控制实验反应时长,来控制含唑环的低聚硅氧烷有机-无机复合材料(PGA)中甲基丙烯酸缩水甘油酯-氨基三唑[p(GMA-Atri)]的分子链长度,制备了p(GMA-Atri)链长不同的PGA填料,以相同质量的掺杂比例制备SPEEK/PGA-X(X为聚合时间)复合膜,探究填料中p(GMA-Atri)的链长对质子交换膜性能的影响。结果表明,PGA自身的交联结构以及与酸碱相互作用形成的协同双交联体系,可提升复合膜的机械性能,改善复合膜的质子传导性能以及在水中的尺寸稳定性,其中,SPEEK/PGA-1.5h的质子传导率在40℃和60%RH(相对湿度)下达到了0.018 S/cm。2.通过改变合成填料在SPEEK聚合物基体中的掺杂质量,来探究PGA与SPEEK膜基体的共混比例对复合膜性能的影响。选取在上一章中表现最优异的填料,适宜添加量的填料与膜基体之间的酸碱相互作用形成了连续的质子传递通道,有效的增加了复合膜的保水能力以及质子传导性能。其中,SPEEK/PGA-7.5在40℃和100%RH的条件下,质子传导率达到了0.0368 S/cm。

关键词：酸碱相互作用质子传递性能磺化聚醚醚酮复合质子交换膜交联网络

酸碱分子增强复合型质子交换膜的制备和性能研究

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酸碱分子增强复合型质子交换膜的制备和性能研究

作者：凤鹏举吉林大学

学位级别：硕士

燃料电池（Fuel cell）是一种直接将化学能转变为电能的电化学器件，其理论转化率可以达到90%。由于其具备高能高效，不排放或极少排放污染物，可以使用多种燃料等多种优点，目前已应用于社会的各个领域。质子交换膜（PEM）作为质子交... 详细信息

燃料电池（Fuel cell）是一种直接将化学能转变为电能的电化学器件，其理论转化率可以达到90%。由于其具备高能高效，不排放或极少排放污染物，可以使用多种燃料等多种优点，目前已应用于社会的各个领域。质子交换膜（PEM）作为质子交换膜燃料电池（PEMFC）的最关键的材料之一，对阻隔阴、阳极物料和传输质子起着至关重要的作用。目前由美国杜邦公司生产的Nafion膜虽然已量产并应用于实际生活中，但是其全氟离子交换膜的结构仍然存在着高湿度依赖性、高甲醇透过率等诸多问题。在这些问题中，尤为明显的就是质子交换膜为了保持其他性能的相对稳定，会被限制在相对较低的温度下使用，这使得在保证质子传导率的同时，还能具备优异的尺寸稳定性，机械性能以及良好阻醇性能的质子交换膜成为当下研究的热点。本文主要针对以上质子交换膜的优缺点，围绕着如何提高膜的综合性能展开。利用本组已合成的多种双酚单体，与对氟苯甲腈进行亲核，水解等反应可以得到含有醚键及侧基的二酸单体。接着通过二酸单体与四胺单体的聚合反应可以得到多种可溶性聚苯并咪唑。此外，对含有相似结构的双酚单体合成的聚醚醚酮（PEEK）或者聚醚醚酮酮（PEEKK）进行磺化反应可以制得IEC较高的磺化聚合物，但其机械性能和化学稳定性都会受到一定的限制。通过将磺化聚醚醚酮或者聚醚醚酮酮与制得的可溶性聚苯并咪唑共混，制备的质子交换膜的力学性能以及化学稳定性都得到一定的提高，膜的吸水和溶胀都有一定的下降。最后，讨论了共混聚合物制备质子交换膜的最佳条件，以及其在燃料电池中使用的可行性。

关键词：磺化聚醚醚酮聚苯并咪唑质子交换膜酸碱相互作用

碱基修饰侧链嵌段型质子交换膜的制备与燃料电池性能研究

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碱基修饰侧链嵌段型质子交换膜的制备与燃料电池性能研究

作者：隋雨芊南京理工大学

学位级别：硕士

过去半个世纪以来,化石能源的大量快速消耗带来了能源枯竭危机和严重的环境污染问题。对可持续再生的绿色能源的急切需求,使得燃料电池技术引起了前所未有的关注。质子交换膜燃料电池因其具有电导率高、体积小等优点受到广泛研究。本研... 详细信息

过去半个世纪以来,化石能源的大量快速消耗带来了能源枯竭危机和严重的环境污染问题。对可持续再生的绿色能源的急切需求,使得燃料电池技术引起了前所未有的关注。质子交换膜燃料电池因其具有电导率高、体积小等优点受到广泛研究。本研究将碱性基团烷基侧链引入疏水嵌段,制备一系列含碱性基团的侧链嵌段型磺化聚芳醚酮腈质子交换膜,希望改性后的膜在低湿度条件下具有优异的质子传导性,在各种含水量下均具有良好的抗应力性能。我们从不同p Ka值碱性基团的引入和碱性嵌段长度的控制的角度出发,对膜的基础物化及电化学性能进行分析,研究碱性基团种类和含量对膜性能的影响。本研究涉及的碱性基团分别为苯并恶唑(Bo,p Ka=0.5)、苯并三唑(Bt,p Ka=1.6)和丙胺基团(Bc,p Ka=10.5),具体分为两个部分。首先通过亲核取代将含有Bo、Bt和Bc的长烷基侧链引入带有羟基封端的低聚体,再与具有氟基封端的低聚物进行缩聚,制备了SPAEN系列质子交换膜。改性后的结构促进了亲疏水相分离,并且由于碱性基团与磺酸基团之间强烈的静电相互作用,所有膜均有效抑制了过度溶胀。值得注意的是,Bc的强碱性可能会中和膜的酸度,因此导致膜的质子传导性大大降低。由于Bt基团可同时充当质子受体和供体,能够大大降低降低离子转移势垒,提高电导率。而Bo膜因Bo基团不发生质子化,对于膜性能提升没有帮助。Bt膜表现出了比较弱的湿度依赖性,在30%RH时的最大电导率是4.5 m S cm,分别比Bo膜(2.8 m S cm)和Bc膜(0.03 m S cm)的电导率高1.6和150倍,在三种膜中具有最优异的性能。在上述研究基础之上,为了进一步研究碱性基团含量对质子交换膜性能的影响,我们选择以Bt基团为研究对象,制备三种Bt嵌段比例的SPAEN-Bt系列质子交换膜,在机械强度、吸水率、尺寸变化、质子传导率和单电池极化曲线测量等方面进行评估对比。结果表明,当Bt引入量过少或不引入,由于酸碱相互作用较弱,对于质子传递没有增强作用;而过多的Bt引入会导致膜的宏观酸度下降,从而降低质子传导率。所以最终Bt的投加量控制在疏水嵌段“摩尔量”的50%(SPAEN-Bt-0.5)。膜SPAEN-Bt-0.5在95%,70%和30%RH时的Pmax高达1090、856和451 m W cm,均高于相同条件下商用膜Nafion212的性能测试结果。总体而言,基于PEM燃料电池的实际运行条件,我们的结果全面揭示了碱性基团种类和含量对理化性质的影响,为高性能PEM的未来设计提供了基础数据和理论支持。

关键词：聚芳醚酮腈酸碱相互作用碱性基团质子交换膜

卡托普利与锌钛水滑石的复合及主客体相互作用研究

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安徽化工 2020年第4期46卷 51-53,58页

作者：孙志鹏胡丽芳何杰黄超安徽理工大学化学工程学院安徽淮南232001 盖天力医药控股集团华东药业有限公司安徽淮南232001

采用共沉淀法制备Zn-Ti LDHs,并通过离子交换法将卡托普利插层到Zn-Ti-LDHs层间,通过XRD、FT-IR研究客体卡托普利和主体锌钛双金属氢氧化物的相互作用.结果表明,通过共沉淀法成功制备载体Zn-Ti-LDHs,卡托普利成功插层到Zn-Ti-LDHs的层间... 详细信息

采用共沉淀法制备Zn-Ti LDHs,并通过离子交换法将卡托普利插层到Zn-Ti-LDHs层间,通过XRD、FT-IR研究客体卡托普利和主体锌钛双金属氢氧化物的相互作用.结果表明,通过共沉淀法成功制备载体Zn-Ti-LDHs,卡托普利成功插层到Zn-Ti-LDHs的层间,得到晶体结构良好的层状化合物,主体Zn-Ti-LDHs层板上的碱性羟基与客体卡托普利的酸性羧基和巯基之间有着较强的酸碱相互作用.

关键词：水滑石卡托普利酸碱相互作用