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钴钼硫催化剂的酸性位点调控与加氢脱氧反应性能研究

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钴钼硫催化剂的酸性位点调控与加氢脱氧反应性能研究

作者：张贻锦武汉大学

学位级别：硕士

利用可再生能源生物质替代化石燃料作为运输燃料对于环境保护和可持续发展具有重要意义。但是,在生物油的加氢精制升级过程中,将木质素衍生的酚类转化为芳烃是一项长期挑战。钴钼硫（CoMoS）催化剂在酚类化合物加氢脱氧反应中具有广泛... 详细信息

利用可再生能源生物质替代化石燃料作为运输燃料对于环境保护和可持续发展具有重要意义。但是,在生物油的加氢精制升级过程中,将木质素衍生的酚类转化为芳烃是一项长期挑战。钴钼硫（CoMoS）催化剂在酚类化合物加氢脱氧反应中具有广泛的应用,因其不仅具有高效催化性能,并且能同时降低成本与氢气消耗。但是,由于断裂C-O键具有较高的势垒,通常CoMoS催化剂的活性不足以摆脱严苛的反应条件。为了进一步提升CoMoS催化剂的本征活性,本文对CoMoS催化剂进行酸性修饰来提高C-O键断裂的效率。通过使用4-甲基苯酚的加氢脱氧反应作为模型,深入研究表面酸性位点的调控在CoMoS催化HDO反应中的促进作用。具体内容如下:1、采用HO作为刻蚀剂,通过改变HO/MoS的比例以调控MoS的表面S空缺浓度,并以此锚定Co物种制备一系列不同负载程度的Co-MoS催化剂。优化后的Co-MoS-2催化剂具有相对最高的HDO反应速率,其活性是未经刻蚀的Co-MoS-0样品的3.4倍。另外,我们发现Co-MoS催化剂的HDO活性与Co的含量不成正比,但与表面酸性(Br（?）nsted和Lewis酸性位点)密切相关。基于此,我们认为Co-MoS-2优异的活性得益于HO蚀刻产生的表面酸性位点。2、进一步对酸性位点的本质进行了研究。利用简单物理混合不同比例的固体酸NbOPO（NbP）与Co-MoS来组装复合催化剂。其中,优化后的CoMoS/NbP-4复合催化剂在4-甲基苯酚制甲苯的加氢脱氧反应中表现出最高的活性,其反应速率大约为CoMoS/SiO（无酸性）的3倍。其他质子固体酸（例如杂多酸）被用来进一步代替NbOPO,并表现出类似的促进作用。我们发现Br（?）nsted酸性位点在与CoMoS催化剂复合时可以促进C-O键的活化。综上结果表明,质子酸性位点与CoMoS活性相之间存在协同作用,能促进C-O键的断裂,提升加氢脱氧反应催化活性。这为我们未来设计和制备用于加氢脱氧反应的催化剂提供了新的策略。

关键词：钴钼硫催化剂加氢脱氧酸性位点 H2O2刻蚀 NbOPO4

Lewis & Br(?)nsted酸性位点的构筑及其在光催化选择性合成中的协同作用

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Lewis & Br(?)nsted酸性位点的构筑及其在光催化选择性合成中的协...

作者：曾令栋福州大学

学位级别：硕士

光催化有机选择性合成通过利用太阳能来驱动一系列化学反应,实现有机官能团的定向转化,具有反应条件温和、原子利用率高和绿色环保等优点,在有机合成领域具有广阔的应用前景。Ti O半导体光催化剂,具有化学稳定性高、环境友好、廉价易得... 详细信息

光催化有机选择性合成通过利用太阳能来驱动一系列化学反应,实现有机官能团的定向转化,具有反应条件温和、原子利用率高和绿色环保等优点,在有机合成领域具有广阔的应用前景。Ti O半导体光催化剂,具有化学稳定性高、环境友好、廉价易得等优点,有望应用于光催化精细化学品的合成。然而,由于Ti O表面反应活性位点较少,对底物分子的吸附和活化作用较弱,这在很大程度上限制了Ti O的光催化有机转化性能。针对这些问题,本学位论文通过设计和构建表面Lewis和Br（?）nsted酸性位点共存的Ti O光催化剂,并利用表面酸性位点的协同作用,促进醇类分子的选择性转化。论文主要研究内容和结论如下:（1）首先通过NH高温煅烧和硫酸浸渍两步法对商品化P25进行改性研究,并对催化剂的晶相结构、比表面积、微观形貌、光吸收和表面性质等进行表征。氮掺杂进入Ti O晶格将产生氧空位,这些缺陷可作为Lewis酸位点;硫酸改性可以在Ti O表面引入强拉电子能力的SO物种,这不仅可以增强相邻金属阳离子的Lewis酸强度,而且还会影响Ti O表面羟基,以产生大量强的Br（?）nsted酸性位点。以苯甲醇的选择性氧化反应作为探针反应评价其光催化性能,表面构筑Lewis和Br（?）nsted酸性位点的P25,其苯甲醇的转化率达到54.8%,明显高于未改性P25的转化率（15.6%）。（2）针对高温NH后处理P25掺氮不完全的问题,选择含氮前驱物通过水热法制备了原位氮掺杂Ti O,再结合硫酸改性的方式在催化剂表面构筑Lewis和Br（?）nsted酸性位点。实验结果表明催化剂表面存在的Lewis酸位点,有利于对氧气分子的吸附和活化;表面存在的Br（?）nsted酸位点,将促进催化剂对底物分子的吸附,以形成具有可见光响应的表面配合物。得益于催化剂表面的Lewis和Br（?）nsted酸性位点的协同作用,SO/N-Ti O在苯甲醇选择性氧化反应中表现出高的转化率（88.6%）和选择性（97.5%）。（3）针对硫酸表面改性所存在的SO容易流失的问题,以油胺为氮源,乙二硫醇为硫源,通过一步水热法原位合成了氮硫共掺杂的Ti O;发现氮硫共掺杂可以在催化剂表面同时构筑Lewis和Br（?）nsted酸性位点,在苯甲醇选择性氧化反应中,表现出很高的转化率（91.5%）和选择性（96%）,更为重要地是具有很好的稳定性。

关键词： TiO2光催化剂酸性位点协同作用选择性氧化

具有缺陷结构的UiO-66-SO3H-X催化CO2和CH3OH合成DMC研究

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低碳化学与化工 2025年

作者：张奥森张忠琪沈英杰王培贤王自庆王贺云熊新阳田芳芳石河子大学化学化工学院新疆天业(集团)有限公司

CO2大量排放造成全球变暖引起了广泛关注，如何减少CO2排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸（MBA）和对苯二甲酸（H2BDC）作为配体，合成了一系列UiO-66-SH-X，然后利用H2O2氧化制备了UiO-66-SO3H-X(X=n（MBA... 详细信息

CO2大量排放造成全球变暖引起了广泛关注，如何减少CO2排放并将其转化为高附加值化学品已成为研究热点。以2-巯基苯甲酸（MBA）和对苯二甲酸（H2BDC）作为配体，合成了一系列UiO-66-SH-X，然后利用H2O2氧化制备了UiO-66-SO3H-X(X=n（MBA）:(n（H2BDC）+n（MBA）))催化剂。研究了X对UiO-66-SO3H-X催化剂物理化学性质、催化性能和重复使用性的影响。结果表明，UiO-66-SO3H-X具有良好的晶体结构，随着X增大，UiO-66-SO3H-X比表面积和平均孔径迅速减小。与UiO-66相比，UiO-66-SO3H-X催化性能更优，其中UiO-66-SO3H-0.3催化性能最优。在温度140℃、CO2压力3.5 MPa和反应时间8 h条件下，DMC收率为0.92%，较UiO-66提高2.83倍。UiO-66-SO3H-0.3具有良好的水热稳定性，经过3次循环测试后，活性比为92.6%。

关键词： CO 碳酸二甲酯 UiO-66 连接体缺陷酸性位点

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蒙脱石的催化生物质热解特性

硅酸盐学报 2021年第3期49卷 564-571页

作者：高丽慧李树磊中国矿业大学环境与测绘学院江苏徐州221116 中国矿业大学国家煤加工与洁净化工程技术研究中心江苏徐州221116

以纤维素和橡树叶为研究对象,探索了蒙脱石催化作用下热解产物的变化规律及机理。结果表明:蒙脱石负载促进纤维素向β-消除路径转化,导致活化能增加、DTG (微商热重分析曲线)峰值温度升高和热解速率降低,而对橡树叶的热解过程影响较小;... 详细信息

以纤维素和橡树叶为研究对象,探索了蒙脱石催化作用下热解产物的变化规律及机理。结果表明:蒙脱石负载促进纤维素向β-消除路径转化,导致活化能增加、DTG (微商热重分析曲线)峰值温度升高和热解速率降低,而对橡树叶的热解过程影响较小;蒙脱石可催化热解液体的2次裂解,使液体产率降低,气体产率增加,而对固体产物产率的影响较小,其中热解气体以H_(2)、CH_(4)和CO_(2)为主。蒙脱石表面和层间含有许多强酸性和弱酸性的Lewis (L)和Bronsted (B)酸性位点,可原位催化羧酸类物质发生脱羧基反应;同时对热解液体产物中糠醛和左旋葡聚糖酮的富集有明显的促进作用。

关键词：蒙脱石催化热解生物质酸性位点

γ-Al2O3酸性修饰稀土尾矿NH3-SCR脱硝性能

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中国环境科学 2020年第9期40卷 3741-3747页

作者：付金艳王振峰白心蕊崔梦壳武文斐内蒙古科技大学能源与环境学院内蒙古包头014010 内蒙古自治区白云鄂博矿多金属资源综合利用国家重点实验室内蒙古包头014010

为增加脱硝催化剂的酸性位点和比表面积,以稀土尾矿为活性主体,通过物理球磨方式添加γ-Al2O3,制得NH3-SCR催化剂,脱硝温度为100~400℃.结果表明:原尾矿脱硝活性为7.6%,γ-Al2O3的脱硝活性为9.4%,稀土尾矿添加50%γ-Al2O3脱硝活性达到了... 详细信息

为增加脱硝催化剂的酸性位点和比表面积,以稀土尾矿为活性主体,通过物理球磨方式添加γ-Al2O3,制得NH3-SCR催化剂,脱硝温度为100~400℃.结果表明:原尾矿脱硝活性为7.6%,γ-Al2O3的脱硝活性为9.4%,稀土尾矿添加50%γ-Al2O3脱硝活性达到了64.8%,即添50%γ-Al2O3后加极大程度地提高了尾矿的脱硝活性.XRD实验结果表明:Al2O3不会与尾矿成分发生反应生成新的物质.SEM实验结果表明:当添加γ-Al2O3低于50%时,γ-Al2O3均匀分散在尾矿表面,当添加65%γ-Al2O3和80%γ-Al2O3时,γ-Al2O3发生团聚,分散性较差.NH3-TPD实验结果表明:添加γ-Al2O3为脱硝催化剂增加酸性位点,但是当添加γ-Al2O3过低时(15%、35%),吸附NH3量不足,催化反应进行不完全.BET实验结果表面:添加γ-Al2O3可以增加尾矿的比表面积.

关键词：稀土尾矿拟薄水铝石酸性位点催化脱硝

氧化物载体对Ni-V催化剂催化燃烧二氯甲烷的影响

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中国环境科学 2016年第11期36卷 3273-3279页

作者：黄海凤张细雄豆闶蒋孝佳卢晗锋浙江工业大学环境学院浙江杭州310014 浙江工业大学化学工程学院催化反应工程研究所浙江杭州310014

以Al_2O_3,TiO_2,ZrO_23种氧化物为载体,通过溶胶凝胶法制备以Ni-V双金属氧化物为活性组分催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂的二氯甲烷(DCM)催化燃烧性能.并通过XRD、BET、FTIR-Pyridine和H_2-TPR表征分析催化剂的物理化学特性,结... 详细信息

以Al_2O_3,TiO_2,ZrO_23种氧化物为载体,通过溶胶凝胶法制备以Ni-V双金属氧化物为活性组分催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂的二氯甲烷(DCM)催化燃烧性能.并通过XRD、BET、FTIR-Pyridine和H_2-TPR表征分析催化剂的物理化学特性,结果表明催化剂的氧化还原性能与酸性存在一定的协同能力促进DCM的催化氧化.10%Ni-V/Al_2O_3和10%Ni-V/Ti O2催化剂表面大量的酸性位点和强氧化性使得催化剂在催化燃烧DCM时拥有较好的活性,其中10%Ni-V/Al2O3在252℃时就有90%的转化率,但其在低温时易产生含氯有机副产物的CH_3Cl,并且50h连续稳定性测试发现其有失活现象.而10%Ni-V/TiO2催化剂达到90%转化率时温度为274℃,且其在DCM降解中并没有CH_3Cl的产生,稳定性测试中也没有失活现象发生,这可能是与其拥有更多中强度B酸以及较强氧化还原能力有关.

关键词：氧化物载体 Ni-V金属氧化物酸性位点催化燃烧

不同RuO_2含量对RuO_2-Fe_2O_3催化剂氨选择性催化氧化性能的影响

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燃料化学学报 2019年第2期47卷 215-223页

作者：王慧敏宁平张秋林刘昕张腾祥胡嘉王兰英昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650500

采用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备了一系列具有不同RuO_2含量的RuO_2-Fe_2O_3催化剂,并将其应用于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)研究中。结果表明,所有RuO_2-Fe_2O_3催化剂都表现出较好的低温活性,且RuO_2含量对催化剂的NH3催化氧化活性影响... 详细信息

采用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备了一系列具有不同RuO_2含量的RuO_2-Fe_2O_3催化剂,并将其应用于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)研究中。结果表明,所有RuO_2-Fe_2O_3催化剂都表现出较好的低温活性,且RuO_2含量对催化剂的NH3催化氧化活性影响显著。此外,利用BET、XRD、H2-TPR和DRIFTS等表征手段研究了催化剂的物理化学性质和催化活性之间的关系。结果表明,RuO_2的加入增大了催化剂的比表面积。RuO_2与Fe_2O_3之间存在的协同效应提高了催化剂的氧化还原能力,从而提高了催化剂的氨氧化活性。同时,RuO_2含量对催化剂表面酸性影响很大,且催化剂表面主要存在Lewis酸性位点。

关键词：溶胶-凝胶法氨选择性催化氧化协同效应酸性位点

不同Ce/Mn摩尔比对CeO_2-MnO_x催化剂低温NH_3选择性催化还原NO的影响

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分子催化 2015年第5期29卷 422-430页

作者：宋忠贤宁平李昊张秋林张金辉张腾飞黄真真昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650000 湖南大学环境科学与工程学院湖南长沙410082

以高锰酸钾和硝酸锰为锰源,采用改进的共沉淀法制备了不同Ce/Mn摩尔比的Ce O2-Mn Ox催化剂.以NH3为还原剂,考察了催化剂低温（小于150℃）NH3选择性催化还原NO的性能.并采用XRD,BET,H2-TPR,NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的物理化学性质进... 详细信息

以高锰酸钾和硝酸锰为锰源,采用改进的共沉淀法制备了不同Ce/Mn摩尔比的Ce O2-Mn Ox催化剂.以NH3为还原剂,考察了催化剂低温（小于150℃）NH3选择性催化还原NO的性能.并采用XRD,BET,H2-TPR,NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征.结果表明,Ce O2-Mn Ox催化剂在50~150℃温度区间内表现出了良好的催化活性.引入适量的Ce可以有效地改变催化剂的晶粒大小,增强其氧化还原能力;而Mn的加入,促进了其低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比为1∶3时（C1M3）,低温活性最佳,在82~150℃温度区间内NO去除率达到90%以上,这主要是由于C1M3催化剂有较高含量的表面吸附氧、大量的弱酸性位点、良好的氧化还原性能以及表面较高含量的Mn4＋物种.

关键词：选择性催化还原低温活性酸性位点 Mn4+物种

铌掺杂提高钨酸盐氧化锆固体酸催化剂表面酸性制备5-羟甲基糠醛

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 319-328,I0034-I0038,I0100页

作者：王晓军鲁妮付源益逯畅管美丽王坤华于昊山东科技大学储能技术学院青岛266590 山东科技大学化学与生物工程学院青岛266590

作为生物质资源和工业应用之间的重要桥梁,5-羟甲基糠醛(5-HMF)显示出绿色发展的潜能.但是生物质材料在绿色溶剂中转.化为5-HMF的表现仍然受限.本文报道了一种制备高效固体酸催化剂NbOr/WOy-ZrO_(2)以提高果糖转化率的方法.铌盐的引入... 详细信息

作为生物质资源和工业应用之间的重要桥梁,5-羟甲基糠醛(5-HMF)显示出绿色发展的潜能.但是生物质材料在绿色溶剂中转.化为5-HMF的表现仍然受限.本文报道了一种制备高效固体酸催化剂NbOr/WOy-ZrO_(2)以提高果糖转化率的方法.铌盐的引入导致铌氧化物的生成,提高了WOy-ZrO_(2)载体表面的酸性位点并且调整了布朗斯台德酸与路易斯酸的比例.随着NbOx/WOy-ZrO_(2)催化剂酸性的提高以及酸性中心的增加,果糖在水中的最高转化率达到99%.与此同时,5-HMF的产率和选择性在180°C,30分钟的条件下分别提高到50.1%和50.7%.本文提出的NbOr/WOy-ZrO_(2)催化剂策略为设计高效固体酸催化剂催化水中5-HMF的生成提供了-种新思路.

关键词：氧化铌钨酸盐氧化锆固体酸果糖 5-羟甲基糠醛酸性位点