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酶催化引发RAFT聚合及其功能化:一种合成精密聚合物的可持续发展策略

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高分子学报 2018年第10期28卷 1253-1261页

作者：郭华章安泽胜上海大学纳米化学与生物学研究所上海200444

酶催化与可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合的结合是一种合成精密聚合物的可持续发展策略,近年来在高分子聚合领域引起了广泛的关注.我们课题组在该领域开展了一系列工作.酶催化引发的RAFT聚合可以在温和条件下高效合成分子量与构型可控且... 详细信息

酶催化与可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合的结合是一种合成精密聚合物的可持续发展策略,近年来在高分子聚合领域引起了广泛的关注.我们课题组在该领域开展了一系列工作.酶催化引发的RAFT聚合可以在温和条件下高效合成分子量与构型可控且分散度低的聚合物.酶催化除氧与酶催化引发的联用实现了在空气存在的条件下合成多嵌段及超高分子量聚合物.此外,利用酶的催化多功能性实现了一酶三催化,用于规整聚合物的高效合成与生物点击化学修饰.本文从以上3个方面介绍了酶催化用于RAFT聚合的研究现状,并对该方向的发展提出了前瞻性的预期.

关键词：酶催化 RAFT聚合可控自由基聚合氧气耐受性功能化

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酶催化过程的全程模拟

物理化学学报 2017年第4期33卷 691-708页

作者：赵媛曹泽星河南大学天然药物与免疫工程重点实验室河南开封475004 厦门大学化学化工学院福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

酶催化包括底物到活性区的输运、选择催化化学反应及产物释放等复杂过程,由于复杂的蛋白质环境效应,任一化学和非化学过程都有可能是决定酶活性的关键步骤。为了全面认识酶催化活性,我们对几类酶催化过程进行了广泛的组合量子/分子力学(... 详细信息

酶催化包括底物到活性区的输运、选择催化化学反应及产物释放等复杂过程,由于复杂的蛋白质环境效应,任一化学和非化学过程都有可能是决定酶活性的关键步骤。为了全面认识酶催化活性,我们对几类酶催化过程进行了广泛的组合量子/分子力学(QM/MM)和经典分子力学(MM)动力学模拟(MD)研究,详细地讨论了整个酶催化过程的分子机制、关键残基的作用和蛋白质环境效应,丰富了对酶催化活性的认识。随着多尺度模型和计算模拟方法的进一步完善与发展,有望实现超大复杂生物酶催化过程的全程模拟研究,为酶工程领域的相关研究提供支持。

关键词：酶催化底物输运自由能计算 QM/MM MD模拟随机加速动力学模拟

酶催化合成高分子量聚丁二酸丁二醇酯(PBS)及其材料特性

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化工学报 2013年第5期64卷 1855-1861页

作者：安思源朱晶莹卢滇楠刘铮清华大学化学工程系生物化工研究所北京100084

建立了以固定化南极假丝酵母脂肪酶B(Novozym-435)作为催化剂,以丁二酸二乙酯和1,4-丁二醇作为原料,酶催化合成聚丁二酸丁二醇酯(PBS)的工艺。在95℃,真空条件下经过25h反应,得到重均分子量44000的PBS,分子量分布为1.64。通过红外光谱... 详细信息

建立了以固定化南极假丝酵母脂肪酶B(Novozym-435)作为催化剂,以丁二酸二乙酯和1,4-丁二醇作为原料,酶催化合成聚丁二酸丁二醇酯(PBS)的工艺。在95℃,真空条件下经过25h反应,得到重均分子量44000的PBS,分子量分布为1.64。通过红外光谱、核磁共振、元素分析等分析了合成PBS的组成及分子结构。对酶催化聚合反应过程的动力学,以及反应过程中固定化酶的热稳定性进行了研究。通过对PBS材料性能的表征,证明其具有良好的耐热性能、力学性能和生物降解性能。

关键词：聚丁二酸丁二醇酯酶催化脂肪酶生物可降解

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酶催化过程的量子-经典力学研究进展

科学通报 2021年第10期66卷 1131-1143页

作者：樊芳芳付玉状曹泽星浙江科技学院生物与化学工程学院杭州310023 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

酶催化主要包括底物输运及其与活性位的结合、蛋白质限域环境中的化学反应以及产物释放等复杂的物理和化学过程,其中任一化学和非化学步都有可能决定酶的活性.通过量子/分子力学组合方法(QM/MM)计算和分子动力学模拟(MD),结合伞形采样,... 详细信息

酶催化主要包括底物输运及其与活性位的结合、蛋白质限域环境中的化学反应以及产物释放等复杂的物理和化学过程,其中任一化学和非化学步都有可能决定酶的活性.通过量子/分子力学组合方法(QM/MM)计算和分子动力学模拟(MD),结合伞形采样,可以揭示酶催化过程的微观机理和底物输运的通道机制,分析底物进出口袋过程的热力学和动力学性质,探明整个酶催化过程中的决速步骤以及关键残基的作用.本文概述了近几年对几类生物体系量子-经典力学模拟研究的进展,并对QM/MM多尺度模拟方法的发展进行了展望.

关键词：磷酸三酯酶核苷水解酶酶催化 QM/MM和MM MD模拟

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酶催化魔芋葡甘聚糖的可控降解

高分子学报 2003年第5期13卷 650-654页

作者：祁黎李光吉宗敏华华南理工大学高分子材料科学与工程系广州510640 华南理工大学生物工程系广州510640

魔芋葡甘聚糖 (KGM)是一种来自植物的天然高分子 .它具有优异的可生物降解性和生物相容性 ,并具有许多独特的生理和药理功能 .本实验首先测定了 β 甘露糖酶在不同条件 (温度、pH值、介质 )下的活性 ,发现 β 甘露糖酶在 5 0℃左右 ,pH ... 详细信息

魔芋葡甘聚糖 (KGM)是一种来自植物的天然高分子 .它具有优异的可生物降解性和生物相容性 ,并具有许多独特的生理和药理功能 .本实验首先测定了 β 甘露糖酶在不同条件 (温度、pH值、介质 )下的活性 ,发现 β 甘露糖酶在 5 0℃左右 ,pH 9 4附近 ,乙醇含量低于 5 %的水介质中具有较高的活力 ;而在pH 7 0以下 ,或温度低于 3 0℃ ,或加入 2 0 %乙醇的条件下均基本上失活 .在此研究基础上 ,探讨了 β 甘露糖酶催化KGM降解反应的规律 ,通过调节反应条件制备了一系列分子量不同的降解样品 ,并确定了KGM的分子量与特性粘数之间的关系为 :[η]=5 0 6× 1 0 - 4M0 754w ,使得酶催化KGM的可控降解成为可能 ,从而为深入研究KGM及其衍生物的结构与性能。

关键词：酶催化魔芋葡甘聚糖可控降解 β-甘露糖酶催化剂天然高分子

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酶催化手性拆分旋光异构体

现代化工 2004年第1期24卷 24-27页

作者：蒋南胡学铮夏咏梅方云江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214036

将酶催化拆分反应的国内外新进展归纳为水解反应、氧化-还原反应、转移-裂合反应以及非水介质中的合成反应等类型,并列举了其中一些具有重要理论意义或应用价值的实例。探讨了介质工程、预处理酶及添加剂等因素对对映体选择性和产率的... 详细信息

将酶催化拆分反应的国内外新进展归纳为水解反应、氧化-还原反应、转移-裂合反应以及非水介质中的合成反应等类型,并列举了其中一些具有重要理论意义或应用价值的实例。探讨了介质工程、预处理酶及添加剂等因素对对映体选择性和产率的影响。指出酶催化手性拆分在不对称合成领域的发展方向将是新的适用反应类型的开发、酶的固定化及重复利用技术,以及大规模制备手性产品的专用反应器的设计等。

关键词：酶催化手性拆分对映体旋光异构体

酶催化超分子自组装及其在癌症诊疗中的应用研究进展

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化工进展 2020年第11期39卷 4568-4574页

作者：郝好姚庆鑫高远谢建军中南林业科技大学材料科学与工程学院湖南长沙410004 国家纳米科学中心纳米生物效应与安全性重点实验室北京100190

自组装是自然界的普遍现象,也是构建超分子生物材料的有力工具。在众多方法中,酶催化超分子自组装具有优异的肿瘤靶向性及良好的生物安全性,是近年来癌症诊疗的一个重要新方向。针对这一趋势,本文简介了酶催化超分子自组装在细胞内、外... 详细信息

自组装是自然界的普遍现象,也是构建超分子生物材料的有力工具。在众多方法中,酶催化超分子自组装具有优异的肿瘤靶向性及良好的生物安全性,是近年来癌症诊疗的一个重要新方向。针对这一趋势,本文简介了酶催化超分子自组装在细胞内、外的构建方法,详细总结了其在癌症诊疗中的应用。研究表明,酶催化超分子自组装材料在生物医学成像、选择性杀死癌细胞、药物递送和克服药物不良反应方面具有潜在的应用价值。提出了体内超分子组装体的微观形貌需要明确表征、构建自组装方法的酶范围需要扩展以及需要探索酶催化超分子自组装(EISA)与亚细胞器的相互作用等解决其发展中的问题的思路和方向,并对其在抗菌药物开发、免疫调节、创伤修复和组织再生领域的潜在应用作出了展望。

关键词：酶催化多肽超分子自组装生物材料癌症诊疗

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酶催化明胶原位凝固成型陶瓷坯体的研究

硅酸盐学报 1999年第5期27卷 527-532页

作者：谢志鹏黄勇陈亚丽杨金龙清华大学材料科学与工程系

采用天然高分子凝胶进行陶瓷原位凝固成型具有有机物加入量少、无毒等优点．本文讨论了一种新的凝胶化工艺用以成型陶瓷坯体，其原理是利用尿素作为氢键阻断剂，阻止热明胶溶液冷却时的凝胶化转变．待球磨、真空除泡等工艺操作完成后... 详细信息

采用天然高分子凝胶进行陶瓷原位凝固成型具有有机物加入量少、无毒等优点．本文讨论了一种新的凝胶化工艺用以成型陶瓷坯体，其原理是利用尿素作为氢键阻断剂，阻止热明胶溶液冷却时的凝胶化转变．待球磨、真空除泡等工艺操作完成后，再加入尿酶使尿素分解，明胶大分子重新获得氢键结合能力，在室温下完成凝胶化转变，形成网络结构，实现原位凝固成型．该成型方法可获得表面光洁，内部均匀的陶瓷坯体．

关键词：明胶陶瓷悬浮体注模成型酶催化凝固成型

脂肪酶催化缩聚法合成可完全降解的聚羟基丙酸酯(英文)

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催化学报 2012年第3期33卷 432-438页

作者：宋昊赵永杰张颖鑫孔维宝夏春谷中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000 中国科学院研究生院北京100049

以3-羟基丙酸甲酯为聚合单体,建立了以固定化脂肪酶Novozym 435为催化剂的酶催化缩聚反应体系,合成可完全降解的高分子聚酯聚羟基丙酸酯,考察了反应条件和介质对反应性能的影响,结果表明,纯度大于95%的单体即可在温和条件下合成聚羟基... 详细信息

以3-羟基丙酸甲酯为聚合单体,建立了以固定化脂肪酶Novozym 435为催化剂的酶催化缩聚反应体系,合成可完全降解的高分子聚酯聚羟基丙酸酯,考察了反应条件和介质对反应性能的影响,结果表明,纯度大于95%的单体即可在温和条件下合成聚羟基羧酸酯;降低反应压力可有效提升产物产率和分子量.通过选择合适的有机溶剂介质和表面活性剂,可使产物分子量提升至13000(Mw)以上.脂肪酶催化剂重复利用能力优异,经6批次反应后,其相对活性保持在95%以上.

关键词：聚羟基羧酸酯聚合酶催化脂肪酶 3-羟基丙酸甲酯