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稀土催化极性单体配位均聚及与非极性单体共聚合的研究

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高分子学报 2020年第1期51卷 12-29,I0002页

作者：崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所

将极性基团引入大分子链中可改善非极性聚烯烃材料的表面性能,扩展其应用范围甚至带来不可预见的新功能,是市场需求并由企业驱动.与聚合后功能化改性和物理共混方法相比,极性与非极性单体配位共聚合是最直接和简便的方法,适用范围广,并... 详细信息

将极性基团引入大分子链中可改善非极性聚烯烃材料的表面性能,扩展其应用范围甚至带来不可预见的新功能,是市场需求并由企业驱动.与聚合后功能化改性和物理共混方法相比,极性与非极性单体配位共聚合是最直接和简便的方法,适用范围广,并可保持聚烯烃的立构规整度,一直以来,相关研究备受企业和科研工作者瞩目.然而,极性基团通常具有Lewis碱性,容易与Lewis酸性的聚合催化剂强烈螯合而致其毒化,因此,这又是极具挑战性的课题.目前,该领域的研究取得了很大的进展,已经实现了乙烯与很多极性单体的共聚合.今后,将集中解决如何实现极性单体均聚合,提高共聚合活性,特别是极性单体插入率和分布可调节性,保持立体选择性,以及获得高分子量、具有实际应用意义的共聚产物等问题.本文旨在将课题组近年来在极性功能化苯乙烯和共轭双烯烃单体的均聚合及与苯乙烯、乙烯和共轭双烯烃等非极性单体共聚合方面的最新研究成果以及国内外该领域的相关报道进行综合阐述,为读者提供解决上述关键问题采用的研究路线、实施方法和创新性思维.

关键词：稀土催化剂配位聚合极性单体共轭烯烃聚烯烃

甲基苯基次膦酸与锌盐的水溶液配位聚合及聚合物水溶液的电导行为

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高分子学报 1981年第6期 468-471页

作者：刘汉范郭传杰李贞宜刘淑芬中国科学院化学研究所

次膦酸金属配位聚合物具有良好的耐高温性能。但象许多其它无机聚合物一样,某些次膦酸金属配位聚合物不耐水解,如有些聚合物与水长期接触后,即转化为粉末,不复溶于原有机溶剂中。Block等曾简短报导过二甲基次膦酸锌的水溶液测不出特性粘... 详细信息

次膦酸金属配位聚合物具有良好的耐高温性能。但象许多其它无机聚合物一样,某些次膦酸金属配位聚合物不耐水解,如有些聚合物与水长期接触后,即转化为粉末,不复溶于原有机溶剂中。Block等曾简短报导过二甲基次膦酸锌的水溶液测不出特性粘数,所以,为制备这类聚合物,文献上都采用无水有机溶剂作为反应介质的合成方法,

关键词：配位聚合有机溶剂产物水解过程金属配位聚合物锌盐

磷酸酯配体对镍系催化剂催化丁二烯聚合的影响

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合成橡胶工业 2015年第1期38卷 20-24页

作者：丁岸孙彦杰彭修娜华静青岛科技大学橡塑材料与工程教育部重点实验室山东青岛266042

研究了在环烷酸镍-三异丁基铝（简称Al）-三氟化硼乙醚络合物（简称B）体系中添加磷酸二（2-乙基己基）酯（简称P）对丁二烯聚合活性的影响,并通过傅里叶变换红外光谱、凝胶渗透色谱、凝胶渗透色谱-激光光散射仪-黏度计在线联用系统等... 详细信息

研究了在环烷酸镍-三异丁基铝（简称Al）-三氟化硼乙醚络合物（简称B）体系中添加磷酸二（2-乙基己基）酯（简称P）对丁二烯聚合活性的影响,并通过傅里叶变换红外光谱、凝胶渗透色谱、凝胶渗透色谱-激光光散射仪-黏度计在线联用系统等对聚合物结构进行了表征。结果表明,采用P-B预混的陈化方式,取P与B的摩尔比为0.020,在Al与B的摩尔比为0.7~2.0时单体转化率都达了90%以上。聚合物的相对分子质量可通过改变P/B或Al/B进行调节。P的引入对聚合产物的顺式结构含量几乎没有影响,产物仍为高顺式聚丁二烯;在高相对分子质量级分的支化度较高,所得聚合物溶液的剪切黏度下降。

关键词：顺式聚丁二烯磷酸酯类配体镍系催化剂配位聚合微观结构

咔唑基团功能化全同聚丙烯抗紫外老化性能研究

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高分子学报 2022年第12期53卷 1523-1533页

作者：马松峰刘超孙晓伟高欢王菲潘莉李悦生天津大学材料科学与工程学院天津300350

通过丙烯和含咔唑基团的α-烯烃的直接共聚,向全同聚丙烯中引入了具有可吸收紫外光的咔唑基团.咔唑基团具有吸收紫外光及365 nm紫外光下具有明显的蓝紫色发光特性,可能赋予材料抗光氧老化性能.利用核磁共振波谱和红外等对丙烯/11-咔唑-1... 详细信息

通过丙烯和含咔唑基团的α-烯烃的直接共聚,向全同聚丙烯中引入了具有可吸收紫外光的咔唑基团.咔唑基团具有吸收紫外光及365 nm紫外光下具有明显的蓝紫色发光特性,可能赋予材料抗光氧老化性能.利用核磁共振波谱和红外等对丙烯/11-咔唑-1-十一碳烯(P-C)共聚物结构进行了明确表征,共聚物中咔唑基团的含量分别为0.45 mol%~1.67 mol%.对不同咔唑基团含量的P-C样品进行了紫外老化处理,并对其抗紫外老化性能进行了研究.在相同老化条件下,当丙烯均聚物(PP)样品表面出现大而深的裂纹时,P-C样品表面没有裂纹或仅出现了细微的裂纹.与iPP样品相比,老化后的P-C样品拉伸性能、热性能等在老化过程中得到了良好保持,降解反应受到明显抑制.综上所述,含有共轭结构的咔唑基团的引入能有效增强聚丙烯的抗紫外老化性能.

关键词：全同聚丙烯咔唑基团配位聚合抗紫外老化

星状羟基功能化聚苯乙烯/聚乙烯两嵌段共聚物的合成

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化工进展 2013年第7期32卷 1608-1612,1660页

作者：阳小宇吴新华赵阳锋黄启谷湖南化工职业技术学院应用化学系湖南株洲412004 北京化工大学材料科学与工程学院北京100029

采用CpTiCl3/I4/Zn催化体系引发苯乙烯活性自由基聚合,之后引入乙烯,以MAO为助催化剂催化乙烯配位聚合,合成无规聚苯乙烯-聚乙烯嵌段共聚物aPS-b-PE。考察了聚合温度、时间、乙烯压力和Al/Ti摩尔比等反应条件对共聚合的影响。使用氯仿... 详细信息

采用CpTiCl3/I4/Zn催化体系引发苯乙烯活性自由基聚合,之后引入乙烯,以MAO为助催化剂催化乙烯配位聚合,合成无规聚苯乙烯-聚乙烯嵌段共聚物aPS-b-PE。考察了聚合温度、时间、乙烯压力和Al/Ti摩尔比等反应条件对共聚合的影响。使用氯仿对共聚物进行抽提,采用GPC、DSC和13C NMR对氯仿可溶部分的结构和性能进行了表征。DSC结果显示,共聚物的玻璃化转变温度Tg为86℃,属于无规聚苯乙烯相玻璃化转变温度,熔点Tm为112℃,属于聚乙烯相的熔点。13C NMR结果证明聚苯乙烯链段为无定形态。这些表征结果表明星状羟基功能化aPS-b-PE共聚物是嵌段结构。

关键词：茂金属化合物活性自由基聚合配位聚合星状苯乙烯乙烯嵌段共聚物

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聚乙腈的制备及其性能研究

聚乙腈的制备及其性能研究

作者：陈培安庆师范学院

学位级别：硕士

主链为π-电子大共轭体系的聚合物在光电材料、半导体材料、磁性元件、催化、耐辐射性及耐热性等方面具有广阔的应用价值,而聚腈类材料一直被认为是共轭高分子材料中最具应用前景的一类导电聚合物材料,其中聚乙腈材料又是聚腈类材料中... 详细信息

主链为π-电子大共轭体系的聚合物在光电材料、半导体材料、磁性元件、催化、耐辐射性及耐热性等方面具有广阔的应用价值,而聚腈类材料一直被认为是共轭高分子材料中最具应用前景的一类导电聚合物材料,其中聚乙腈材料又是聚腈类材料中的一种典型材料。聚乙腈具有比表面高,耐热性好,半导性能良好等突出优点,在晶体管、化学传感器、微电子元件、电路设计和抗静电材料等领域有广阔的应用前景。乙腈是丙烯氨氧化法生产丙烯腈的副产物,约为丙烯腈产量的2-3%,年产量巨大。目前乙腈的主要被用作有机溶剂,利用经济性不高。而乙腈也是重要的有机合成中间体,利用乙腈合成聚乙腈可大大提高乙腈的附加值。因此,用乙腈聚合合成聚乙腈材料具有重大的研究价值。本文用乙腈为原料,分别与Zn Cl2、Ti Cl4、Co Cl2和BF3等傅氏催化剂形成配合物后,在一定温度下发生配位聚合反应生成线性共轭聚乙腈,并考察了聚合反应温度、聚合时间、引发剂种类、原料配比等因素对乙腈聚合的影响,同时研究了乙腈合成聚乙腈的聚合动力学,讨论了聚合反应机理,并对聚乙腈的性能进行分析表征。结果表明,Zn Cl2对乙腈聚合的催化效果最好,其最优聚合条件为:甲醇钠作引发剂,原料配比(CH3CN/Zn Cl2)为1:0.5,反应温度200℃,反应时间6小时。在该条件下,CH3CN聚合转化率可达到80.2%,得到的聚乙腈分子量超过50000。所制备聚乙腈的热稳定性良好,有半导性和一定的微波吸收性能,在半导体材料和低频微波吸收领域具有较大应用潜质。

关键词：乙腈配位聚合聚乙腈氯化锌

双齿配体钒配合物的制备与催化乙烯与极性单体共聚的研究

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现代化工 2024年

作者：张婷婷尹存袁同耀孔少亮侯小华合肥工业大学化学与化工学院陕西延长石油(集团)有限责任公司

成功合成一系列含有不同杂原子的双齿配体及相应的三价钒配合物，并研究了其在烯烃聚合中的催化性能，揭示了催化剂结构中双齿配体与催化性能的内在联系。结果表明，在助催化剂的作用下，该系列钒配合物能高效催化乙烯聚合得到线型聚乙... 详细信息

成功合成一系列含有不同杂原子的双齿配体及相应的三价钒配合物，并研究了其在烯烃聚合中的催化性能，揭示了催化剂结构中双齿配体与催化性能的内在联系。结果表明，在助催化剂的作用下，该系列钒配合物能高效催化乙烯聚合得到线型聚乙烯，其活性高达7740 kg/(mol·h)。结合大位阻基团引入的策略，含有S^N两齿配体的配合物C3中表现出最佳的热稳定性，该催化剂在80℃的聚合条件下仍能保持较高的催化活性（5560 kg/(mol·h)）。在乙烯与极性单体的共聚试验中，该系列三价钒催化剂也表现出中等的活性并成功制备相应的共聚物。

关键词：钒配合物催化剂功能化聚烯烃配位聚合

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新型橡胶的制备

新型橡胶的制备

配位聚合及高分子催化剂金属络合物的结构与反应活性

第十四届中国橡胶基础研究研讨会

作者：刘波吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室

随着人类社会的进步,人类生活对汽车的依赖程度日益增加。然而,汽车行驶产生的尾气中含有有害气体和粉尘,已造成严重的环境污染及光化学烟雾和温室效应等二次污染。据统计,汽车行驶时大约30%的燃料消耗和24%的二氧化碳排放与轮胎有关。... 详细信息

随着人类社会的进步,人类生活对汽车的依赖程度日益增加。然而,汽车行驶产生的尾气中含有有害气体和粉尘,已造成严重的环境污染及光化学烟雾和温室效应等二次污染。据统计,汽车行驶时大约30%的燃料消耗和24%的二氧化碳排放与轮胎有关。同时,废旧轮胎也造成了黑色污染。因此,开发新型、绿色轮胎势在必行。其关键在于如何克服轮胎滚阻、耐磨及抗湿滑三者此消彼长的关系,及轮胎中的"魔鬼三角"。与调整轮胎制备配方、设计轮胎花纹等方法相比,设计、合成新型轮胎用橡胶是从根本是解决问题的方法之一。基于此我们开展了以下工作:1)调控稀土催化剂催化乙烯和丁二烯共聚合时金属-π-烯丙基链末端异构化为金属-σ-焼烷基链末端的程度,有效抑制了结晶聚乙烯序列的生成,首次实现了乙烯/丁二烯顺1,4共聚合,制备出了乙烯含量高达45mol%的新型橡胶。与顺丁胶相比,该橡胶抗冷流性能好,力学性能优异。2)调节稀土催化剂催化共轭烯烃共聚时共轭烯烃1,2插入形成的链末端双键与中心金属"反咬"作用的强弱,创造性采用一个催化剂制备出了序列可调的顺1,4丁二烯/3,4异戊二烯共聚物。该新型集成橡胶,抗湿滑性能优异,滚阻低。3)我们构筑"区域选择性链穿梭"催化体系,将其用于催化异戊二烯聚合。通过改变催化剂的用量,利用一种单体制备出了性能可调的聚异戊二烯。

关键词：新概念集成橡胶序列可控配位聚合稀土催化剂聚合策略

来源： cnki会议评论

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化学通报 1979年第2期 80-80页

作者：文

东京大学平井英史在国际上首先直接测定出配位聚合中金属络合物的浓度和结构,进而探明了反应机理,并将极性高分子与金属盐配位,获得了活性和选择性都很高的加氢催化剂。平井发现,配位聚合得到的均聚物,其立构规正度因络合物的种类而异,... 详细信息

东京大学平井英史在国际上首先直接测定出配位聚合中金属络合物的浓度和结构,进而探明了反应机理,并将极性高分子与金属盐配位,获得了活性和选择性都很高的加氢催化剂。平井发现,配位聚合得到的均聚物,其立构规正度因络合物的种类而异,是其结构的本征反映。金属盐（如SnCl4,ZnCl2）-极性乙烯基单体-给电子单体形成的三组份分子络合体,则在低温下或添加自由基聚合引发剂时,能得到高分子量的1:1的交替

关键词：络合体催化剂配位聚合金属络合物