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以4-乙炔吡啶及5-乙炔嘧啶-银(Ⅰ)簇合物为构筑单元的金属有机配位网络的组装

以4-乙炔吡啶及5-乙炔嘧啶-银(Ⅰ)簇合物为构筑单元的金属有机配...

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作者：宋洪彬华中科技大学

学位级别：硕士

有机共轭炔烃及其过渡金属配(簇)合物,由于其特有的刚性与共轭结构,具一类常用于合成光、电材料的前体和组装配位超分子的构筑单元,在非线性光学材料、分子导线、液晶材料等领域的良好应用前景。另一方面,端基炔也可以与金属离子形成... 详细信息

有机共轭炔烃及其过渡金属配(簇)合物,由于其特有的刚性与共轭结构,具一类常用于合成光、电材料的前体和组装配位超分子的构筑单元,在非线性光学材料、分子导线、液晶材料等领域的良好应用前景。另一方面,端基炔也可以与金属离子形成金属有机配(簇)合物,这类配(簇)合物可用作金属有机“建筑块”构筑配位超分子化合物。我们认为,通过在这种共轭有机炔烃上引进配位原子,可以将这类有机炔-银配(簇)合物修饰成为一类特殊的双功能构筑单元(同时具有多个可配位的金属中心及有机配体的功能)。按照上述设想,本实验室利用有机配体5-乙炔基嘧啶合成了有机炔银簇合物[5-CHN(C≡C)Ag]·3AgNO·HO,其晶体结构研究发现: [5-CHN(C≡C)Ag]金属有机簇合物单元通过Ag(I)-N(嘧啶)自组装成“变形”蜂窝状的二维配位网络结构。为了研究配体的配位模式与配位网络结构之间的关系,本论文选择了两个带有不同配位基团的共轭有机配体(5-乙炔基嘧啶和4-乙炔基吡啶),利用其和银盐反应合成和结构表征了三个新的乙炔基银簇合物: (4-Py-CAg)·6CFCOAg·2HO (1), [(4-Py-CAg)·4AgNO] (2)和(5-Pyrim-CAg)·3CFCOAg·3HO (3),晶体结构研究表明:在(4-Py-CAg)·6CFCOAg·2HO (1), [(4-Py-CAg)·4AgNO] (2)中,两者均是以[4-CHN(C≡C)Ag]簇合物作为构筑单元通过Ag(I)-N(吡啶)配位键作用形成一直线链,这些直线链进一步通过Ag(I)-乙炔基和Ag-Ag的相互作用形成二维配位格子(形状和大小都存在差异)。而在簇合物(5-Pyrim-CAg)·3CFCOAg·3HO (3)中,以[5-CHN(C≡C)Ag]簇合物作为构筑单元通过Ag(I)-N(嘧啶)自组装成“变形”蜂窝状的二维配位网络结构。这些二维的配位网络进而通过阴离子(即CFCO和NO)连接起来形成三维空间网络结构。所获得研究结果表明:在以有机炔-银簇合物为构筑单元所组装的金属有机配位网络中,配体的配位模式在决定金属有机配位网络的结构中起到关键作用,此外阴离子也是影响金属有机配位网络结构的一个重要因素。

关键词： 4-乙炔吡啶 5-乙炔嘧啶银(I)配合物配位网络

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金属有机配位网络的组装、结构及发光性能研究

金属有机配位网络的组装、结构及发光性能研究

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“国际化学年在中国”——2011年中西部地区无机化学化...

作者：张天乐赵影张鹏代晓梅李宝华中科技大学化学与化工学院

含有吡啶或嘧啶配位基团的刚性共轭有机炔-银(I)簇合物,可作为双功能构筑单元通过自组装构筑一类结构新颖的金属有机配位网络。在前期工作的基础上,利用羧酸根配位模式的多样性,本课题组以含羧基的苯乙炔为配体4-(HC≡C)CH(COOCH)(L1),4... 详细信息

含有吡啶或嘧啶配位基团的刚性共轭有机炔-银(I)簇合物,可作为双功能构筑单元通过自组装构筑一类结构新颖的金属有机配位网络。在前期工作的基础上,利用羧酸根配位模式的多样性,本课题组以含羧基的苯乙炔为配体4-(HC≡C)CH(COOCH)(L1),4-(HC≡C)CH(COOH)(L2)和3,5-(HC≡C)CH(COOH)(L3),通过与银盐反应,合成并结构表征了一类含羧基的有机炔-银(I)金属有机簇合物[Ag(L1)·AgNO](1),[Ag(L2)·3AgNO·HO](2)和[Ag(L3)·AgNO](3)。结构研究表明在1中,金属有机簇合物是以Ag(C≡C)CH(COOCH)为单元通过以Ag(I)…Ag(I)及银(I)-乙炔基相互作用而组成二维网络;在2中,则以Ag(C≡C)CH(COO)为单元通过银(I)-羧酸根之间的配位键相结合形成波浪式二维配位网络;而在3中,金属有机簇合物单元Ag(C≡C)CH(COO)先通过Ag(I)…Ag(I)作用形成二聚体{Ag[(C≡C)CH(COO)]},这类二聚体再以银(I)-羧酸根配位键相连接构筑成三维配位网络。在室温下,配位网络1、2和3具有良好的发光性能。图1.a)配位网络2中配体L2的配位模式;b)配位网络3中配体L3的配位模式;c)在室温下配位网络1,2和3的荧光光谱图。

关键词：共轭有机炔银(Ⅰ)离子金属有机簇合物配位网络

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含咪唑基团的有机炔—银簇合物的合成及结构表征

含咪唑基团的有机炔—银簇合物的合成及结构表征

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作者：卢湾华中科技大学

学位级别：硕士

有机炔-银(I)配合物由于炔基配位模式的多样性和银离子之间存在弱的银银作用,使得炔银簇合物有其独特空间结构,同时炔银簇合物具有大量空的结合位点,使得它们在发光材料,刚性棒状分子导线等领域具有潜在应用,是现代研究热点之一。晶体... 详细信息

有机炔-银(I)配合物由于炔基配位模式的多样性和银离子之间存在弱的银银作用,使得炔银簇合物有其独特空间结构,同时炔银簇合物具有大量空的结合位点,使得它们在发光材料,刚性棒状分子导线等领域具有潜在应用,是现代研究热点之一。晶体结构表明,咪唑基团上的氮原子可以与银离子发生配位,且咪唑基上的带负电性的碳有在配位网络自组装过程中形成C-Ag键的可能。本论文希望通过咪唑基团和炔基基团来合成长链分子,并构筑三维配位网络,同时探索咪唑基团上,利用Ag-C键组装配位网络的可能性。本论文共合成了两个含咪唑基团的炔基配体:1-(4-乙炔苯基)-1H-咪唑(H1L1)和1-(4-乙炔苯基)-3-甲基-1H-咪唑(H1L2)。通过两种配体H1L1、H1L2分别与三氟醋酸银反应,得到两种不同结构的炔银配合物:[Ag3(L1)·(CF3CO2)2]n与[Ag7(L2)2·(CF3CO2)7·H2O]n。晶体1的数据结构表明,H1L1中的炔基与咪唑基分别交错与银离子相互作用,银簇单元通过分别与不同配体中的炔基,咪唑基作用,形成二维网络层,并利用三氟醋酸根中的羧基堆积而形成了排列有序的3D配位网络结构。对2的结构研究发现,H1L2中咪唑基团上带电负性的碳并没有形成C-Ag键参与组装配位网络。只是配体中的两个端基炔通过交错与银离子的配位作用形成金属有机链状结构,并通过银银相互作用及银离子与醋酸根离子的相互作用,形成排列有序的二维网络结构。该结果说明,通过咪唑基团利用C-Ag键组装配位网络需要进一步研究。

关键词：有机炔-银(I)簇合物配位网络咪唑基团

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基于杯[4]芳烃的有机烯烃—银(Ⅰ)配位聚合物的合成、结构及性质研究

基于杯[4]芳烃的有机烯烃—银(Ⅰ)配位聚合物的合成、结构及性质...

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作者：石强华中科技大学

学位级别：硕士

金属-烯烃配合物作为金属有机化学的重要组成部分,因其在化学和生物化学领域具有广泛的应用性受到科学家们的广泛关注。至目前人们利用多种过渡金属和含烯烃官能团配体合成了一系列金属有机配合物,近期人们对利用Ag(I)-烯烃的配位作用... 详细信息

金属-烯烃配合物作为金属有机化学的重要组成部分,因其在化学和生物化学领域具有广泛的应用性受到科学家们的广泛关注。至目前人们利用多种过渡金属和含烯烃官能团配体合成了一系列金属有机配合物,近期人们对利用Ag(I)-烯烃的配位作用来组装金属有机超分子展现出了极大的兴趣。杯芳烃分子因其独特的立体结构以及可修饰性,成为继环糊精、冠醚、穴醚后广大科研工作者青睐的超分子化学研究的主体分子。含有特定官能团的杯芳烃与金属离子有机金属配合物的合成是当前研究的热点领域。烯烃官能团化的杯芳烃是构建金属有机超分子的理想配体。本文以杯[4]芳烃为主体分子,分别对杯[4]芳烃的上缘和下缘进行烯丙基官能团修饰,设计合成出了25,26,27,28-四烯丙基杯[4]芳烃(L1)和5,11,17,23,25,26,27,28-八烯丙基杯[4]芳烃(L2)。在此基础上,利用银(I)和含烯烃配体的配位作用,用AgClO4分别与烯烃修饰的四烯丙基杯[4]芳烃配体(L1)和八烯丙基杯[4]芳烃配体(L2)作用合成了两种在结构上具有不同2D结构的金属有机配合物L1·2AgClO4·2(CH3)2CO·H2O(a)和L2·3AgClO4·(CH3)2CO·5.5H2O(c),用AgNO3与上缘四烯丙基官能团化杯[4]芳烃配体(L1)作用合成了具有3D结构的金属有机配合物L1·4AgNO3·(CH3)2CO(b)。通过对配合物a和配合物b的晶体结构分析、拓扑结构分析、荧光性质、热重分析和电化学性质研究,考察了不同阴离子对Ag(I)-上缘四烯丙基官能团化杯[4]芳烃配位网络结构以及配合物性质的影响。通过配合物a和配合物c的晶体结构、配位网络和结晶方式的比较,考察了烯烃取代基数目和位置对Ag(I)-烯烃官能团化杯[4]芳烃配位网络结构以及配合物性质的影响。并对银(I)与烯烃最大的稳定配位数进行了侧面验证。

关键词：金属有机配合物杯芳烃 Ag(I)-烯烃配位网络

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