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在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究

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催化学报 2003年第3期24卷 169-174页

作者：王海辉丛铀杨维慎林励吾中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 .在高温下 ,氧会以氧离子的形式透过透氧膜 ,因此在膜表面存在丰富的氧物种 (O- ,O-2 ,O2 -2 和O2 - ) ,这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联 (OCM )反应的C2 选择性 .采用挤... 详细信息

混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 .在高温下 ,氧会以氧离子的形式透过透氧膜 ,因此在膜表面存在丰富的氧物种 (O- ,O-2 ,O2 -2 和O2 - ) ,这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联 (OCM )反应的C2 选择性 .采用挤压的方法制备出致密的Ba0 5Sr0 5Co0 8Fe0 2 O3-δ(BSCFO)透氧膜管 ,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能 .发现BSCFO的C2 生成速率比La0 6 Sr0 4Co0 8Fe0 2 O3-δ(LSCFO)和La Ba Co Fe O(LBCFO)要高得多 ,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高 .高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输 ,而且能够提高甲烷分子的活化速度 ,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能 .C2 生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高 ,C2 选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果 ,高的氧离子结合速率会降低C2 选择性 .甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高 ,但C2 选择性则随着氧分压的升高而降低 .

关键词：透氧膜反应器钙钛矿氧分离膜甲烷氧化偶联

BCFNO透氧膜反应器所用催化材料的选择分析

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功能材料 2012年第24期43卷 3372-3376页

作者：杨志彬丁伟中江苏科技大学冶金与材料工程学院江苏张家港215600 上海大学上海市现代冶金与材料制备重点实验室上海200072

透氧膜反应器稳定性除受膜材料本身性能和膜反应器所处气氛影响外,重整过程所用催化剂与膜材料的反应问题同样值得关注。以透氧膜反应器焦炉煤气甲烷部分氧化重整用BCFNO膜材料为研究对象,分别通过SEM和XRD分析Al2O3、MgO、YSZ、β分子... 详细信息

透氧膜反应器稳定性除受膜材料本身性能和膜反应器所处气氛影响外,重整过程所用催化剂与膜材料的反应问题同样值得关注。以透氧膜反应器焦炉煤气甲烷部分氧化重整用BCFNO膜材料为研究对象,分别通过SEM和XRD分析Al2O3、MgO、YSZ、β分子筛、TiO2等催化载体材料与BCFNO透氧膜材料的长时间反应情况,目的是为BCFNO透氧膜反应器所用催化剂材料选择提供依据。实验结果表明β分子筛、Al2O3和TiO2容易与BCFNO透氧膜材料反应形成新的相。MgO也与BCFNO反应,但反应较小,YSZ不与BCFNO发生反应。

关键词：透氧膜反应器焦炉煤气催化剂

透氧膜反应器内NiO／MgO催化甲烷重整反应的途径

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上海大学学报（自然科学版） 2013年第6期19卷 572-578页

作者：杨志彬丁伟中江苏科技大学张家港校区冶金与材料工程学院江苏张家港215600 上海大学上海市现代冶金与材料制备重点实验室上海200072

在透氧膜反应器内对比分析了不加催化剂和添加1g 9%Ni/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷重整反应实验.结果表明,不加催化剂时甲烷相对较惰性;而在催化剂的作用下,甲烷重整活性得到了较大提高,但但是催化剂易积碳.推测甲烷重整反应路径如下:甲烷... 详细信息

在透氧膜反应器内对比分析了不加催化剂和添加1g 9%Ni/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷重整反应实验.结果表明,不加催化剂时甲烷相对较惰性;而在催化剂的作用下,甲烷重整活性得到了较大提高,但但是催化剂易积碳.推测甲烷重整反应路径如下:甲烷在催化剂活性组分上发生裂解,产生氢和碳;生成的氢与膜表面的氧反应生成H_2O,从而使得膜表面侧氧分压下降,透氧量增大.通过设计不同Ni含量NiO/MgO催化剂下的甲烷裂解和甲烷重整反应实验,验证了以上的反应机理模型.

关键词：透氧膜反应器甲烷重整反应反应途径

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焦炉煤气在透氧膜反应器中的重整机理

上海大学学报（自然科学版） 2011年第4期17卷 529-534页

作者：丁伟中沈培俊杨志彬郭曙强张玉文汪学广吴成章鲁雄刚上海大学上海市现代冶金与材料制备重点实验室上海200072

通过实验设计和透氧量测定研究焦炉煤气(coke-oven-gas,COG)或天然气中的甲烷在透氧膜反应器中的部分氧化重整途径,提出反应器内的"重整-透氧"机理模型.在由混合导体和催化床构成的透氧膜反应器中,催化床主要实现甲烷裂解和催化重整的功... 详细信息

通过实验设计和透氧量测定研究焦炉煤气(coke-oven-gas,COG)或天然气中的甲烷在透氧膜反应器中的部分氧化重整途径,提出反应器内的"重整-透氧"机理模型.在由混合导体和催化床构成的透氧膜反应器中,催化床主要实现甲烷裂解和催化重整的功能,在膜表面处的催化金属微粒完成了还原性气体的"吸附—溢流—氧化"过程,进而强化混合导体内部的氧离子传导.

关键词：焦炉煤气混合导体透氧膜催化床透氧膜反应器

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甲烷制合成气透氧膜反应器研究

甲烷制合成气透氧膜反应器研究

BaCo_(0.7)Fe_(0.2)Nb_(0.1)O_(3-δ)钙钛矿型混合导体透氧膜的性能

第十二届中国固态离子学学术会

作者：朱德春刘卫陈初升中国科技大学材料科学与工程系

采用Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ致密管状透氧膜构造了膜反应器,以Ni/γ-Al2O3为催化剂,实现了甲烷催化部分氧化制合成气(H2、CO)。结果表明:900℃时一段式膜反应器的合成气产率约为两段式膜反应器的4倍。原因是由于两种反应器中存在着... 详细信息

采用Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ致密管状透氧膜构造了膜反应器,以Ni/γ-Al2O3为催化剂,实现了甲烷催化部分氧化制合成气(H2、CO)。结果表明:900℃时一段式膜反应器的合成气产率约为两段式膜反应器的4倍。原因是由于两种反应器中存在着不同的反应途径,在一段式膜反应器中,主要反应途径可能是:部分合成气产物在膜壁处与透过的氧反应,生成的CO2、H2O在催化床上与未反应的甲烷发生重整反应生成合成气;两段式膜反应器中则为:部分CH4在膜管处发生深度氧化反应,所生成的CO2、H2O与未反应的甲烷流至催化床,经重整反应转化为合成气。

关键词：透氧膜反应器 Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ 甲烷催化部分氧化合成气

来源： cnki会议 cnki会议评论

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上海大学学报（自然科学版） 2010年第1期16卷 43-47页

作者：黄少卿丁伟中沈培俊杨志彬周宇鼎张玉文上海大学材料科学与工程学院上海200072

混合导体固体透氧膜与POM制氢工艺相耦合,可以较大幅度地降低制氢成本.由于透氧膜在高温、强还原性气氛下工作,仅仅具有较高的透氧能力并不能满足实际应用需求,还必须具有较高的化学稳定性.通过O2-TPD,CO2-TG及透氧实验研究了两种透氧... 详细信息

混合导体固体透氧膜与POM制氢工艺相耦合,可以较大幅度地降低制氢成本.由于透氧膜在高温、强还原性气氛下工作,仅仅具有较高的透氧能力并不能满足实际应用需求,还必须具有较高的化学稳定性.通过O2-TPD,CO2-TG及透氧实验研究了两种透氧能力最高的膜材料BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ及Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ.研究发现,由于Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ钙钛矿中A位的Sr2+被Ba2+取代及B位的Co4+部分被Nb5+取代,有效地提高了BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ钙钛矿材料的化学稳定性.

关键词：透氧膜反应器钙钛矿化学稳定性

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焦炉煤气甲烷重整制氢工艺研究

焦炉煤气甲烷重整制氢工艺研究