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无贵金属光催化剂VC/CdS纳米线将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛并产氢

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第4期43卷 1165-1175页

作者： Muhammad Tayyab 刘玉洁敏世雄 Rana Muhammad Irfan 朱乔虹周亮雷菊英张金龙华东理工大学化学与分子工程学院费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心精密化学与分子工程国际联合研究实验室上海多介质环境催化与资源利用工程研究中心先进材料重点实验室上海200237 华东理工大学工业废水处理国家工程实验室上海200237 华东理工大学化工过程环境风险评估与控制国家环境保护重点实验室上海200237 北方民族大学化学化工学院宁夏银川750021 苏州大学苏州能源与材料创新研究院(SIEMIS)能源学院江苏苏州215006

太阳能制氢作为一种绿色、实用、可再生的能源生产技术越来越受到人们的关注.传统的光解水产氢通常用三乙醇胺、硫化钠/亚硫酸钠、乳酸、甲醇、抗坏血酸和甲醇等做牺牲剂,这些试剂的加入不仅会污染环境,还会增加制氢成本.而目前完全无... 详细信息

太阳能制氢作为一种绿色、实用、可再生的能源生产技术越来越受到人们的关注.传统的光解水产氢通常用三乙醇胺、硫化钠/亚硫酸钠、乳酸、甲醇、抗坏血酸和甲醇等做牺牲剂,这些试剂的加入不仅会污染环境,还会增加制氢成本.而目前完全无牺牲剂体系的产氢效率普遍较低,使得发展经济绿色的牺牲剂体系尤为迫切.通过光催化在单一水性体系中同时生产可储存和可再生的氢气与高附加值的有机化学品是一种新兴环保的策略.本文采用简单的静电自组装和煅烧方法将碳化钒(VC)和CdS纳米线(NW)复合形成VC/CS.结果表明,与原始的CdS NWs相比,负载适量VC的CdS NWs的光催化活性显著提高.然而,同时促进光解水产氢和苯甲醇选择性氧化的机理仍需要进一步探究.X射线衍射谱、高倍透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜以及光电子能谱结果表明,VC和CdS NW是紧密结合的,且Cd,S,C和V元素均匀分布,由于两者之间的紧密结合引起了催化剂颜色变化.紫外可见光谱(UV-Vis)结果表明,样品的光吸收范围增大,但吸收带边没有发生明显改变.当采用Na_(2)S·9H_(2)O和Na_(2)SO_(3)做牺牲剂时,VC/CS的产氢活性明显高于Pt负载的CdS,说明VC是一种非常有利于产氢的非贵金属助催化剂.当改用苯甲醇(BO)做牺牲剂时,产氢速率明显增加,同时苯甲醇选择性氧化成苯甲醛(BD).进一步增加VC的负载量,样品产氢活性先增加后减小;当VC的负载量达到15%(VC/CS-15)时,在可见光(λ>420 nm)照射2 h后产氢效率达到20.5 mmol g^(–1) h^(–1),BO转化率为41%,BD选择性超过99%,约为CdS NW的661倍.将光活性测试时间由2 h延长至4 h,BO转化率由41%提高到58%,但BD选择性降至88%.样品VC/CS-15上BD和H_(2)生成趋势与UV-Vis漫反射光谱结果一致,表明反应是通过光催化过程进行的.此外,VC/CS-15在单色420 nm处产生BD和H_(2)的表观量子效率约为7.5%.光催化活性的增强是由于VC的加入降低了样品的Zeta电位,使其对BO具有更强的吸附作用,同时VC在CdS NWs上的牢固附着为质子还原提供了更多的活性位点,通过减少电荷传输距离和提供更宽的电子传输通道来增强光生电子的传输.综上,本文设计的同时产氢和生成高附加值有机化学品的方法光解水产氢提供了新思路.

关键词：产氢选择性氧化苯甲醛无贵金属可见光

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载体对Au/BN催化剂苯甲醇选择性氧化性能的影响

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燃料化学学报 2022年第1期50卷 109-113页

作者：畅通马瑞婧宋昌运城学院应用化学系山西运城044000 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001 运城学院物理与电子工程系山西运城044000

本研究以三种不同结构特点的氮化硼(BN)充当载体,负载Au纳米颗粒进行苯甲醇选择性氧化反应,发现载体的结晶性、比表面积对活性相Au的尺寸具有显著影响。Au/BN_(500)的比表面积是晶化程度高的Au/BN_(600)、Au/BN_(700)催化剂的四倍以上... 详细信息

本研究以三种不同结构特点的氮化硼(BN)充当载体,负载Au纳米颗粒进行苯甲醇选择性氧化反应,发现载体的结晶性、比表面积对活性相Au的尺寸具有显著影响。Au/BN_(500)的比表面积是晶化程度高的Au/BN_(600)、Au/BN_(700)催化剂的四倍以上。相较于Au/BN_(700)而言,Au/BN_(500)催化剂Au纳米颗粒具有更好的分散性以及更小的粒径(13 vs.3.2 nm),且Au/BN_(500)的活性是其他催化剂的两倍,但其催化活性在5 h以内有30%左右的流失。

关键词：氮化硼选择性氧化金伯醇多相催化

发散状介孔SiO_(2)负载Ag-CeO_(2)催化剂选择性氧化THFA的研究

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现代化工 2023年第12期43卷 149-155页

作者：陈小妮秦卓荣王国胜沈阳化工大学化学工程学院辽宁省高校化工重点实验室辽宁沈阳110142

采用溶胶-凝胶法合成具有高比表面积(959.72 m^(2)/g)的发散状介孔SiO_(2)(MSNs),制备了不同Ag负载量的Ag-CeO_(2)/MSNs催化剂,探究了其对四氢糠醇(THFA)选择性氧化生成乙酸四氢糠酯的催化效果。当Ag的负载量为10%时催化效果最佳。在反... 详细信息

采用溶胶-凝胶法合成具有高比表面积(959.72 m^(2)/g)的发散状介孔SiO_(2)(MSNs),制备了不同Ag负载量的Ag-CeO_(2)/MSNs催化剂,探究了其对四氢糠醇(THFA)选择性氧化生成乙酸四氢糠酯的催化效果。当Ag的负载量为10%时催化效果最佳。在反应温度为145℃、反应压力为4 MPa、转速为325 r/min、催化剂质量为1 g的条件下,反应转化率为84%,产物选择性为81.03%。用N_(2)-吸附脱附、XRD、XPS、SEM、TEM、FT-IR等手段对催化剂进行表征,结果表明,Ag和CeO_(2)粒子以稳定且高度分散的状态负载于MSNs表面及发散状孔道内部;Ag-Ce存在双金属协同作用,Ag易使环氧化物C—C键断裂开环,Ce能使Ag容易吸附氧气,从而提高催化效率。催化剂重复使用5次后THFA转化率仍可达73.85%,产物选择性为78.43%。

关键词：介孔二氧化硅 Ag-CeO_(2)催化剂选择性氧化四氢糠醇

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环己基苯选择性氧化制环己基苯过氧化物

精细石油化工 2023年第3期40卷 34-38页

作者：朱圆圆吴中周维友何明阳常州大学石油化工学院江苏常州213164

以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)为催化剂,环己基苯过氧化氢(CHBHP)为添加剂,研究了环己基苯(CHB)在无溶剂条件下选择性氧化制备CHBHP的工艺。考察了NHPI和CHBHP用量、反应温度、氧气流速及反应时间对CHB氧化反应制备CHBHP的影响,并优化... 详细信息

以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)为催化剂,环己基苯过氧化氢(CHBHP)为添加剂,研究了环己基苯(CHB)在无溶剂条件下选择性氧化制备CHBHP的工艺。考察了NHPI和CHBHP用量、反应温度、氧气流速及反应时间对CHB氧化反应制备CHBHP的影响,并优化了工艺条件。结果表明:在反应体系中加入CHBHP可以提高NHPI的溶解度,提升CHB氧化效率;在CHB用量为100 mL、温度为100℃、氧气流速为80 mL/min、5%CHBHP、0.5%NHPI的条件下反应3 h,CHB转化率可达21%,CHBHP选择性为99%。

关键词： -环己基苯环己基苯-1-过氧化氢选择性氧化 N-羟基邻苯二甲酰亚胺苯酚

金催化选择性氧化共轭炔基炔酰胺合成4-羰基丁-2-炔酰胺

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有机化学 2021年第1期41卷 376-383页

作者：万万刘继兵黄学良中国科学院福建物质结构研究所中国科学院大学煤制乙二醇及相关技术中科院重点实验室福州350002

通过金催化选择性氧化1,3-共轭炔基炔酰胺,为4-羰基丁-2-炔酰胺化合物的合成提供了一种新的方法.这种含有活化的不饱和炔烃的1,4-双羰基化合物是有机化学中一种重要的合成子.利用该金催化氧化方法,可以高度选择性地对共轭炔烃的1,4-位... 详细信息

通过金催化选择性氧化1,3-共轭炔基炔酰胺,为4-羰基丁-2-炔酰胺化合物的合成提供了一种新的方法.这种含有活化的不饱和炔烃的1,4-双羰基化合物是有机化学中一种重要的合成子.利用该金催化氧化方法,可以高度选择性地对共轭炔烃的1,4-位进行氧化得到2-炔-4-羰基丁酰胺化合物,而不是生成较为常见的1,2-双羰基化合物.在该选择性氧化的条件下,可以以较高的收率得到一系列4-羰基丁-2-炔酰胺化合物.

关键词：共轭炔酰胺金催化选择性氧化双羰基化合物

预镀镍层对一种C-Mn-Si高强钢选择性氧化行为的影响

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表面技术 2021年第2期50卷 304-309页

作者：蒋光锐王海全刘广会周建滕华湘首钢集团有限公司技术研究院北京100043 绿色可循环钢铁流程北京市重点实验室北京100043 首钢京唐联合钢铁有限责任公司河北唐山063200

目的抑制高强钢中合金元素在表面选择性氧化。方法在一种C-Mn-Si体系高强钢表面预先电镀100 nm厚度的镍,然后在镀锌模拟器上进行模拟退火处理。使用扫描电镜及其附属的X射线能谱仪观察分析了试样表面形貌和元素构成,使用辉光放电光谱仪... 详细信息

目的抑制高强钢中合金元素在表面选择性氧化。方法在一种C-Mn-Si体系高强钢表面预先电镀100 nm厚度的镍,然后在镀锌模拟器上进行模拟退火处理。使用扫描电镜及其附属的X射线能谱仪观察分析了试样表面形貌和元素构成,使用辉光放电光谱仪研究了样品退火后表面的元素深度分布,使用X射线光电子能谱鉴定了样品退火后的表面化合物种类。结果预镀镍样品退火后,表面存在一层疏松的镍层,少量颗粒状氧化物分布在镍层表面;而未镀镍样品退火后,则在表面晶界和晶粒中均出现颗粒分布的氧化物。延长退火时间会显著增加表面氧化物的数量,降低表面镍含量。辉光放电光谱分析表明,表面沉积的镍镀层能够抑制合金元素在表面的选择性氧化。退火10 s后,Mn元素的表面富集量减少了52%,Si元素的表面富集量减少了23%;而退火50 s后,Mn元素和Si元素的表面富集量均减少42%。X射线光电子能谱分析表明,镀镍样品表面的氧化物以不定型氧化物为主,而未镀镍样品表面的氧化物主要为晶态氧化物。结论100 nm厚度的预镀镍能够有效降低Si和Mn向外的扩散速率,抑制Si和Mn元素在表面的富集程度,改变表面选择性氧化产物的种类,减少高强钢表面氧化物的数量。

关键词：预镍镀镀锌高强钢选择性氧化扩散

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选择性氧化HMF

化学进展 2021年第2期33卷 318-330页

作者：程丽丽章赟朱烨坤吴瑛浙江师范大学物理化学研究所金华321004

近年来,利用储量丰富且可再生的生物质资源制备高附加值化学品和液体燃料是目前化学研究领域的热点之一,同时契合可持续发展的国家战略。5-羟甲基糠醛(HMF)是关键的生物质平台化合物之一,广泛应用于制备精细平台化合物、药物的中间体、... 详细信息

近年来,利用储量丰富且可再生的生物质资源制备高附加值化学品和液体燃料是目前化学研究领域的热点之一,同时契合可持续发展的国家战略。5-羟甲基糠醛(HMF)是关键的生物质平台化合物之一,广泛应用于制备精细平台化合物、药物的中间体、聚合物的合成、液体燃料的前驱体等。因此,HMF的选择性氧化逐渐成为生物质领域的研究热点。本文主要介绍了近五年来关于HMF选择氧化制备DFF、FFCA、FDCA等生物质衍生物的研究,以及以HMF为中间体的生物质转化过程。关于对HMF进行选择性氧化,主要聚焦于以热催化和光催化两种途径。其中,以热催化的途径将HMF选择性氧化为DFF和FDCA研究较多,此途径下的催化体系主要介绍了贵金属和非贵金属两类;而在为数不多的光催化途径下,主要研究的催化体系是g-C3N4催化剂。最后,指出了目前HMF氧化反应研究存在的不足,并提出了可能解决的方法。

关键词：纤维素葡萄糖果糖选择性氧化 HMF

硫化氢选择性氧化催化剂LS-06的研究与开发

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石油炼制与化工 2017年第10期48卷 22-27页

作者：许金山刘爱华刘剑利中国石化齐鲁分公司研究院山东淄博255400

在实验室选择具有良好化学惰性的气相法SiO2为载体,加入一定量的改性剂以及氧化铁为主的复合氧化物作为活性组分,采用浸渍法制备出选择性氧化催化剂LS-06。试验结果表明,在反应温度为200℃、气体体积空速为1 600h-1、H2S体积分数为1%~3... 详细信息

在实验室选择具有良好化学惰性的气相法SiO2为载体,加入一定量的改性剂以及氧化铁为主的复合氧化物作为活性组分,采用浸渍法制备出选择性氧化催化剂LS-06。试验结果表明,在反应温度为200℃、气体体积空速为1 600h-1、H2S体积分数为1%~3%的条件下,LS-06催化剂上H2S选择性氧化的转化率可达95%以上,硫磺产率为90%以上。1 000h长周期对比试验结果表明,LS-06催化剂具有良好的活性及活性稳定性,综合性能达到国外同类催化剂水平。

关键词：硫化氢选择性氧化二氧化硅克劳斯工艺

退火气氛露点对3种成分体系双相钢选择性氧化的影响

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材料热处理学报 2021年第12期42卷 124-133页

作者：储双杰金鑫焱钱洪卫宝山钢铁股份有限公司上海201999

以C-Mn-Si、C-Mn-Al-Cr和C-Mn-Cr-Si 3种成分体系的双相钢为研究对象,采用连续退火模拟试验研究了退火气氛露点对钢板表面合金元素选择性氧化的影响。使用辉光放电发射光谱分析了退火试样表面元素深度分布,使用扫描电镜观察了试样表面... 详细信息

以C-Mn-Si、C-Mn-Al-Cr和C-Mn-Cr-Si 3种成分体系的双相钢为研究对象,采用连续退火模拟试验研究了退火气氛露点对钢板表面合金元素选择性氧化的影响。使用辉光放电发射光谱分析了退火试样表面元素深度分布,使用扫描电镜观察了试样表面外氧化及截面内氧化形貌。结果表明,露点对3种成分体系的双相钢合金元素选择性氧化的影响趋势一致,即露点升高后,合金元素外氧化均减少,内氧化增加。Si、Al、Cr 3种合金元素对C、Mn含量基本相同的双相钢表面的选择性氧化有不同的影响。露点-40℃退火时,含Si的C-Mn双相钢中的Mn和Si元素会同时在次表层形成少量内氧化;含Al的C-Mn双相钢仅在次表层形成Al的内氧化,从而形成了更严重的Mn元素外氧化。但当露点达到0℃及以上时,含Al的C-Mn双相钢Mn元素外氧化更少,Cr元素和Mn元素的内外氧化趋势较相似。

关键词：双相钢露点选择性氧化连续退火