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连续流CO2还原系统的设计开发及硫基催化剂光热催化CO2还原机理研究

连续流CO2还原系统的设计开发及硫基催化剂光热催化CO2还原机理研...

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作者：贺红斌延安大学

学位级别：硕士

利用多相光热催化技术将CO还原为太阳能燃料被认为是解决温室效应和能源危机的有效手段。然而,由于催化剂表面电荷传输动力学缓慢、吸附活性位点稀疏、催化反应不能连续进行,导致CO吸附速率低、载流子寿命短,降低了其催化性能。因此,设... 详细信息

利用多相光热催化技术将CO还原为太阳能燃料被认为是解决温室效应和能源危机的有效手段。然而,由于催化剂表面电荷传输动力学缓慢、吸附活性位点稀疏、催化反应不能连续进行,导致CO吸附速率低、载流子寿命短,降低了其催化性能。因此,设计制备高效的光催化剂体系和开发新型连续流催化系统是光催化CO还原的研究热点。本论文以三元硫基光催化剂(Cd ZnS)和连续流光热催化CO还原平台作为主要研究对象。采用设计界面内电场、构建界面化学键、调控催化剂能带结构和热辅助光催化等多种手段来改善Cd ZnS基光催化剂的电荷分离与传输动力学、氧化还原性能和表界面催化反应过程。此外,开发了连续流光热催化CO还原平台,并研究了所制备光催化剂的CO还原性能。具体研究内容如下:1.采用原位静电自组装法成功制备了Cd ZnS纳米球（CZS-X）均匀修饰中空BiS纳米管（H-BS-NTs）的异质结。在不添加任何牺牲剂的情况下,15%BiS/CdZnS（15%H-BS NTs/CZS-0.5）具有优异的CO(32.11μmol·g·h)和H(33.10μmol·g·h)产率,分别是CZS-0.5的24.0倍和-6.3倍。优异的活性主要归因于H-BS NTs与CZS-0.5之间形成的强界面内电场,从动力学上快速驱动了电荷的分离和转移。设计的斜片式载固体-多通道气体分布气-液-固催化反应装置具有高效的光热协同催化能力,有效抑制了析氢的界面接触,并从热力学上加速了光催化CO还原速率。通过密度泛函理论计算（DFT）、原位开尔文探针力显微镜（IS-KPFM）和原位X射线光电子能谱（IS-XPS）研究了光生电荷的迁移与分离。研究结果为界面传质和光-热-电场耦合提高光热催化CO还原的活性和选择性提供了新的思路与方法。2.通过原位生长法制备了氧空位诱导强界面电场的Z-Scheme BiOI-OVs/CdZnS（BiOI-OVs/CZS-0.5）异质结。在自制的连续流光热催化CO还原平台上研究了CO至CO的还原性能。在光热催化条件下,12.5%BiOI-OVs/CZS-0.5表现出了优异的CO产率(58.6μmol·g·h)和选择性（98.4%）,是可见光下CZS-0.5催化活性的35.1倍。通过DFT、IS-KPFM和IS-XPS分析,有力的验证了BiOI-OVs/CZS-0.5的Z-Scheme电荷转移机制。本研究结果可为研究氧空位诱导强界面电场和探索连续流动平台光热催化CO还原体系的发展提供指导和借鉴。3.通过在MIL-53（Al）-W（MAW）表面原位静电组装富含硫缺陷的CdZnS（CZS-0.3）,构建了具有界面化学键连接的MIL-53（Al）-S/CdZnS（MAS/CZS-0.3）杂化光催化剂,加强了界面耦合,并加快了电子传递效率。y%MAS/CZS-0.3催化剂实现了微界面光热催化CO还原制备比例可调的合成气（H/CO）。31.7%MAS/CZS-0.3催化剂表现出最优的H(213.0μmol·g)和CO(198.31μmol·g)产率。活性的提高是由于光电子从CZS-0.3迁移到MAS的吸附活性位点,增强了CO在MAS上的吸附和活化。光热催化CO还原为CO遵循CO→COOH→CO和CO→HCO→CO的还原路径。本工作为构建缺陷诱导界面化学键的高效杂化光催化剂提供了原子尺度的见解,并为工业中合成气的供应提供了一条绿色途径。4.通过在富含硫缺陷CdInS（CIS）超薄纳米片表面原位生长CdZnS（CZS）纳米球,构建了界面化学键和界面内电场协同调控的类核壳结构光热催化剂。由于界面内电场,Cd-S化学键成为加速电子从CZS的导带转移到CIS的导带的直接通道,实现了CIS/CZS表面电荷的局域化;并封装了CZS的析氢活性位点,类核壳结构实现了光生电荷的空间分离。通过原位傅立叶变换红外光谱证明了CIS/CZS表面产生的HCO和COOH中间体对CO吸附和CO生成至关重要。DFT计算和IS-XPS证明了CIS和CZS之间存在TypeⅡ电荷转移机制。CIS/CZS异质结的CO产率为64.3μmol·h·g,约是CZS的31.3倍,且没有氢气析出。本研究为加速电荷传输动力学和封装竞争反应活性位点促进太阳能到燃料的转换提供了新的思路。

关键词： CdXZn1-XS 光热催化界面内电场连续流平台 CO2还原

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