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双金属系统还原脱溴降解多溴联苯醚(PBDEs)研究进展

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环境工程学报 2016年第5期10卷 2157-2167页

作者：薛南冬陈宣宇刘寒冰中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012

多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型持久性有机污染物。双金属系统催化还原脱溴技术作为一种处理环境中PBDEs的方法,具有出较好的应用前景。综述了双金属系统催化还原PBDEs脱溴的研究进展,详细阐述了双金属系统催化PBDEs脱溴降解的机理、途径... 详细信息

多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型持久性有机污染物。双金属系统催化还原脱溴技术作为一种处理环境中PBDEs的方法,具有出较好的应用前景。综述了双金属系统催化还原PBDEs脱溴的研究进展,详细阐述了双金属系统催化PBDEs脱溴降解的机理、途径以及不同双金属系统的脱溴效能。提出了利用双金属系统降解PBDEs存在的问题和发展前景。

关键词：多溴联苯醚双金属系统还原脱溴

硫化亚铁矿物的生物合成及其对六溴环十二烷的还原脱溴研究

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地球化学 2016年第6期45卷 601-613页

作者：毛喆李丹钟音朱锡芬鲜海洋彭平安中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049 中国科学院广州地球化学研究所中国科学院矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640

选用两种不同的硫酸盐还原菌（一种是嗜酸性硫酸盐还原菌Desulfosporosinus sp．，另一种是嗜中性硫酸盐还原菌Desulfomicro biumbaculatum）合成了两种硫化亚铁（FeS）矿物，并采用BET、SEM、XRD、XPS对其进行表征。结果显示，嗜酸性... 详细信息

选用两种不同的硫酸盐还原菌（一种是嗜酸性硫酸盐还原菌Desulfosporosinus sp．，另一种是嗜中性硫酸盐还原菌Desulfomicro biumbaculatum）合成了两种硫化亚铁（FeS）矿物，并采用BET、SEM、XRD、XPS对其进行表征。结果显示，嗜酸性硫酸盐还原菌合成的FeS矿物（S-FeS）比表面积为13．35m^2／g，铁硫原子比为0．91，表面活性组分FeS相对含量是63．6％；嗜中性硫酸盐还原菌合成的FeS矿物（Z-FeS）比表面积为7．64m^2／g，铁硫原子比为0．84，表面活性组分FeS相对含量为77．2％；两种FeS矿物的主要成分均为不定形FeS和结晶程度较差的四方硫铁矿。通过批处理实验，研究了这两种FeS矿物对六溴环十二烷（HBCD）的还原脱溴效果。结果显示，两种FeS体系下HBCD的还原脱溴反应均遵循假一级反应动力学；反应速率常数随着FeS浓度的增加而增加，当FeS的浓度从0；3g／L增加至1．2g／L时，S-FeS和Z-FeS转化HBCD的反应速率常数分别从0．0049h^-1增至0．3194h^-1和0．3868h^-1；反应体系pH值（4～8）的变化极大地影响FeS对HBCD的还原脱溴效率：两种FeS均能还原转化HBCD的三种主要同分异构体，转化率大小依次为β-HBCD〉γ-HBCD〉α-HBCD；在两种FeS反应体系中均检测出四溴环十二碳烯（c12H18Br4）、二溴环十二碳二烯（C12H18Br2）和环十二碳三烯（C12H18）等HBCD还原脱溴的中间产物（GC-MS方法鉴定），由此推测S-FeS和Z-FeS还原脱溴HBCD的途径均为逐步邻位双脱溴。以上研究结果表明，两种不同类型硫酸盐还原菌合成的FeS矿物均具有还原脱溴HBCD的能力，并且它们的还原脱溴的能力和机制差异不大。

关键词：硫酸盐还原菌 FeS 六溴环十二烷表征还原脱溴动力学

纳米Pd/Fe0和Cu/Fe0对2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE-47)还原脱溴的性能及机理研究

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纳米Pd/Fe0和Cu/Fe0对2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE-47)还原脱溴的...

作者：李华锋华南理工大学

学位级别：硕士

多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一类常见的溴代阻燃剂(Brominated flame retardants,BFRs),由于其阻热性能优良、价格低廉,被广泛添加于各种电路板、纺织品、家具等商品中。PBDEs随着这些商品的废弃进入环境中,并... 详细信息

多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一类常见的溴代阻燃剂(Brominated flame retardants,BFRs),由于其阻热性能优良、价格低廉,被广泛添加于各种电路板、纺织品、家具等商品中。PBDEs随着这些商品的废弃进入环境中,并通过大气、食物链和食物网进入人体。PBDEs是一种持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs),具有持久性、生物累积性、半挥发性和高毒性,具备潜在的内分泌毒性、肝毒性和神经毒性。目前对于PBDEs降解研究主要分为化学降解、光降解/催化降解、微生物降解。化学降解法被认为是一种高效、具备较好环境应用前景的方法,其中以零价铁为基础的还原降解效果最佳。本研究选取了环境中含量较高、毒性较大的2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE-47)作为研究对象,采用化学还原法合成了纳米零价铁,制备出了纳米铁基双金属铁钯(Pd/Fe)、铁铜(Cu/Fe),选取了超纯水、甲醇、乙醇三种不同质子溶液作为反应溶液,研究了BDE-47在不同双金属材料作用下的还原降解机理、降解路径,主要得到了以下结果和结论:(1)、成功合成了化学活性较高的纳米铁基双金属Pd/Fe和Cu/Fe,扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、比表面积BET法等分析结果显示,合成材料为粒径约70 nm的球状颗粒,表面分别负载了约1%(w%)添加金属Pd、Cu;(2)、气相色谱-质谱联用分析结果显示,在超纯水体系中,Pd/Fe和Cu/Fe均能还原降解BDE-47,但脱溴中间产物类别及分布存在差异;在乙醇体系中,仅Pd/Fe表现出对BDE-47的降解活性,产物分布与在超纯水中相似,但有较多副产物二苯并呋喃(Dibenzofuran,DF)生成;(3)、结合实验结果及金属性质分析,Pd/Fe和Cu/Fe还原降解BDE-47存在2种不同的作用机理:Pd/Fe还原降解BDE-47以活性H转移作用为主,表现在优先脱去对位取代的Br;Cu/Fe则以Fe-Cu耦合电子对直接e转移作用为主,对位脱溴Br和邻位脱Br均存在,前者趋势略大于后者。活性H转移作用速率高于e转移作用速率,且伴有副产物DF生成;(4)、采用Gaussian 09软件计算了BDE-47及中间产物不同位置取代Br的Mulliken Charge,模拟结果与实验结果相印证,进一步证明了活性H转移及e转移的作用机理;结合产物分布实验结果,给出了Pd/Fe和Cu/Fe还原降解BDE-47路径图,为今后实际工程修复应用提供了理论依据。

关键词： BDE-47 还原脱溴 Pd/Fe0 活性H 机理

超声辅助海绵铁/银双金属对水中四溴双酚A（TBBPA）的催化还原脱溴研究

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超声辅助海绵铁/银双金属对水中四溴双酚A（TBBPA）的催化还原脱...

作者：高珊珊兰州交通大学

学位级别：硕士

近年来，四溴双酚A(TBBPA)作为一种添加型溴代阻燃剂越来越广泛地应用于电子电器产品、塑料制品、纺织品、运输包装、建材以及其他防火材料中,并通过多种途径进入环境，对大气、水体、土壤等介质造成污染。随着环境中TBBPA的含量不断增... 详细信息

近年来，四溴双酚A(TBBPA)作为一种添加型溴代阻燃剂越来越广泛地应用于电子电器产品、塑料制品、纺织品、运输包装、建材以及其他防火材料中,并通过多种途径进入环境，对大气、水体、土壤等介质造成污染。随着环境中TBBPA的含量不断增加，对其相关的去除技术的研究也变得越发重要。本论文以四溴双酚A (TBBPA)作为研究对象，重点研究了海绵铁/银（SPI/Ag）双金属体系对其催化还原处理的方法，实现了对典型溴代阻燃剂的全面、有效、彻底的降解，以期为实际工程应用提供参考。本论文采用液相还原沉积法置换出金属Ag包覆在海绵铁颗粒外层，合成了SPI/Ag双金属催化剂。通过发射扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射光谱(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征手段测定了SPI及SPI/Ag双金属颗粒的晶体结构、表面形貌、表面组成以及表面电子能态等特征。表征结果显示：制备的SPI/Ag双金属颗粒有较好的分散性，且具有较大的表面能，加之受到磁力、静电力以及表面张力等的共同作用，粒子连接成链状，少数还呈现出团聚状态。SPI/Ag双金属的XRD结果显示在44.76o,64.34o和82.34o三处出现与Fe(110)、Fe(200)和Fe(211)晶面相对应的衍射峰，38.12o所对应的是Ag(111)的衍射峰，双金属颗粒中铁以零价态存在。XPS分析结果表明：由于样品在制备或清洗过程中表面发生氧化， Fe主要以氧化态的形式存在于颗粒表面。利用所制备的SPI/Ag双金属与超声波的协同作用对目标化合物TBBPA进行催化还原降解。结果表明： SPI/Ag双金属体系对TBBPA具有良好的还原脱溴能力。在常温常压、原始pH=6的条件下，利用超声（输出功率400W）的辅助作用，就能使初始浓度为2mg/L的TBBPA水溶液在120min内完全脱溴，转化速率较单纯使用SPI提高了近6倍。这是因为双金属颗粒表面负载的Ag和超声波在TBBPA的降解过程中起到了重要作用。Ag的加入大大的提高了SPI的还原活性。同时，超声波的协同作用使得双金属粒子在水溶液中得到很好的分散，从而显著地提高了TBBPA的还原速率。反应动力学实验研究表明SPI/Ag双金属体系对TBBPA的脱溴反应符合准一级反应动力学方程，并详细考察了SPI/Ag双金属的银化率、投加量、溶液的初始浓度以及溶液的初始pH值等因素对脱溴反应速率常数的影响。当银化率低于3％时，TBBPA的去除效率随着银含量的增大而提高;然而，当银化率超过3％后，如果再增大双金属颗粒中银的含量，反应体系中的降解速率反而有所下降。即当银化率为3%时，反应速率常数kobs达到最大值为0.0212;反应速率常数随着双金属的投加量的增加而增长，双金属的投加量从0.2g增加到6g，反应速率常数由0.0061min-1增加到0.0300min-1。TBBPA溶液的初始浓度对降解速率常数的影响较大，随着溶液起始浓度的增加，降解速率常数迅速减小。反应速率常数在pH=6时最高为0.0341min-1。对反应过程中的中间产物和最终产物进行检测，研究了TBBPA在SPI/Ag双金属与超声波的协同作用下可能生成的降解产物及降解机理。结果表明: SPI/Ag双金属对TBBPA的还原遵从逐步脱溴的过程，先脱溴生成tri-BBPA和di-BBPA这两种中间产物，随后这两种化合物又继续被还原脱去溴原子，生成mono-BBPA和BPA。即还原TBBPA的主要路径为tri-BBPA→di-BBPA→mono-BBPA→BPA，溴原子逐渐被氢原子所取代，从n-bromo-BPA依次被降解为(n-1)-bromo-BPA。此外，通过发光菌的急性毒性实验研究了催化还原处理前后TBBPA水溶液的毒性变化。结果表明处理后的反应溶液对发光菌的急性生物毒性明显小于反应前的TBBPA溶液。反应过程中，反应溶液的生物毒性呈先减小后增大再减小的变化规律，这可能是由于TBBPA在降解反应过程中生成了具有一定生物毒性效应的中间降解产物所致。

关键词：四溴双酚A(TBBPA) 海绵铁/银双金属（SPI/Ag）还原脱溴超声降解生物毒性

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Pd/TiO2催化BDE47深度还原脱溴

Pd/TiO2催化BDE47深度还原脱溴

作者：王智影中南民族大学

学位级别：硕士

多溴联苯醚(PBDEs)作为一种阻燃性能好、稳定性强的阻燃剂,被广泛应用于建筑材料、电子产品以及纺织产品等产品中。但多溴联苯醚具有高毒性、生物富集性、持久性以及半挥发性等基本特征,并且容易在生产使用过程释放到环境中,因此给环境... 详细信息

多溴联苯醚(PBDEs)作为一种阻燃性能好、稳定性强的阻燃剂,被广泛应用于建筑材料、电子产品以及纺织产品等产品中。但多溴联苯醚具有高毒性、生物富集性、持久性以及半挥发性等基本特征,并且容易在生产使用过程释放到环境中,因此给环境带来了极大的危害,多年来一直受到环境学界的关注。多溴联苯醚的高毒性主要是由苯环上的溴原子导致,因此需要将多溴联苯醚完全脱溴来降低其毒性。多溴联苯醚具有很强的亲电子能力,这使得其难以被氧化,相对容易被还原。但随着多溴联苯醚的溴代程度降低,其还原降解难度加大。贵金属具有很强的催化加氢性能,因此本论文制备了Pd/TiO复合催化剂,用于2,2′,4,4′-四溴联苯醚(BDE47)的催化还原。本论文的主要研究内容如下:(1)以PdCl作为前驱体,采用光还原法制备了Photo-Cl-Pd/TiO,发现该催化剂能高效降解BDE47,实现其深度脱溴。实验结果表明,PdCl与载体TiO之间的吸附力很强,有利于提高Photo-Cl-Pd/TiO中Pd的实际含量和减小Pd纳米颗粒粒径。考察了催化剂用量、Pd负载量对BDE47降解的影响。由于Pd是催化活性位点,催化剂用量及Pd负载量的增加可提供更多的活性位点,导致BDE47降解率及脱溴率增加。研究了反应温度、反应溶剂对BDE47降解的影响,当反应温度为40C,溶剂为异丙醇时,BDE47在35 min内降解率达到了100%,延长反应时间至60 min,BDE47的脱溴率达到100%。提高反应温度会加快异丙醇的解离及Pd/TiO的攫氢过程,因此BDE47的降解及脱溴速率加快;反应溶剂供氢能力及极性不同,因而影响BDE47的降解效果。(2)对Pd/TiO催化还原BDE47的机理进行了深入研究。通过对中间产物的鉴定,证明BDE47的还原是以对位脱溴为主的逐级脱溴过程,且最终产物除了联苯醚,还有偶联产物苯并呋喃,且两种最终产物的生成存在竞争。通过同位素实验发现,进攻BDE47的活性氢主要来源于溶剂异丙醇。此外,体系中NaOH浓度的增加和反应温度的升高会缩短诱导期。这是因为NaOH溶液一方面会中和反应过程中的产生的HBr,减小了催化剂的失活,另一方面增加了异丙醇离子的浓度,与金属(Pd)配位,形成Pd-H还原物种,加快了BDE47的加氢还原过程。

关键词： Pd/TiO2 2,2′,4,4′-四溴联苯醚活性氢还原脱溴

硫化亚铁矿物的生物合成及其对六溴环十二烷的还原脱溴研究

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硫化亚铁矿物的生物合成及其对六溴环十二烷的还原脱溴研究

作者：毛喆中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)

学位级别：硕士

六溴环十二烷(hexabromocyclododecanes,HBCDs)是目前使用最广泛的脂环族添加型溴代阻燃剂(brominated flame retardants,BFRs),主要添加到挤塑聚苯乙烯板和泡沫聚苯乙烯板等建筑装潢材料、织坊业和电子产品中。由于具有远距离迁移性、... 详细信息

六溴环十二烷(hexabromocyclododecanes,HBCDs)是目前使用最广泛的脂环族添加型溴代阻燃剂(brominated flame retardants,BFRs),主要添加到挤塑聚苯乙烯板和泡沫聚苯乙烯板等建筑装潢材料、织坊业和电子产品中。由于具有远距离迁移性、环境持久性、生物累积性和生物毒性,HBCDs已被《斯德哥尔摩公约》列为持久性有机污染物,其在环境中的污染与控制受到全球广泛关注。HBCDs具有强疏水性,容易蓄积在土壤和水体沉积物中,并通过食物链的传递对人体健康造成严重危害,然而关于HBCDs在土壤和沉积物中的生物降解和非生物转化等自然衰减过程认识还十分有限。硫化亚铁(FeS)矿物是一类重要的自然还原剂,广泛存在于土壤、河流沉积物、地下水、近海等环境中,主要由硫酸盐还原菌(sulfate-reducing bacteria,SRB)生物驱动形成。大量研究表明FeS具有还原转化卤代有机污染物的潜在活性,能对卤代污染物在地表土壤/沉积物环境中的非生物转化过程产生重要影响。迄今为止,国内外文献尚未见关于生物合成FeS对HBCDs还原脱溴作用的研究报道。本论文采用生物合成法,利用两种硫酸盐还原菌和亚铁离子合成了两种FeS矿物,并通过一系列表征手段(BET、SEM、XRD、XPS)研究比较了这两种FeS矿物的表面特性;采用批处理实验方法研究了这两种FeS对HBCDs的还原脱溴动力学过程、途径和机理,以及不同环境因子(pH、离子浓度、FeS浓度、老化作用、温度)对FeS还原脱溴HBCDs的影响;我们还对硫酸盐还原菌利用铁氧化物(赤铁矿、针铁矿、磁铁矿)合成FeS的能力进行了探索研究,并初步研究了含有FeS的铁氧化物还原脱溴HBCDs的能力。主要结论如下:(1)嗜酸性硫酸盐还原菌(Desulfosporosinus sp.)利用亚铁离子合成的FeS矿物(S-FeS)比表面积为13.35 m2 g-1,铁硫原子比为0.91,表面活性组分FeS相对含量是63.6%。嗜中性硫酸盐还原菌(Desulfomicrobium baculatum)利用亚铁离子合成的FeS矿物(Z-FeS)比表面积为7.64 m2 g-1,铁硫原子比为0.84,表面活性组分FeS相对含量为77.2%。SEM和XRD结果表明两种FeS矿物的主要成分均为不定形FeS和结晶程度较差的四方硫铁矿。由此可见,两种FeS矿物表面在FeS相对含量、铁硫比和表面结果等方面差异不大。(2)两种FeS均对HBCDs具有还原脱溴作用,当FeS的浓度为1.2 g L-1时,两种FeS对HBCDs的还原脱溴率在12小时内均达到100%;反应均遵循假一级反应动力学,反应速率常数随着FeS浓度的增加而增加,当FeS的浓度从0.3 g L-1增加至1.2 g L-1时,S-FeS和Z-FeS转化HBCDs的反应速率常数分别从0.0049 h-1增至0.3194 h-1和0.3868 h-1。两种FeS反应体系中均检测出三种还原脱溴中间产物(GC-MS方法鉴定),分别是四溴环十二碳烯(C12H18Br4)、二溴环十二碳二烯(C12H18Br2)和环十二碳三烯(C12H18),而且随着HBCDs还原脱溴的进行,环十二碳三烯的积累量持续增加,表明两种FeS还原脱溴HBCDs的途径均为逐步邻位双脱溴,生成四溴环十二碳烯和二溴环十二碳二烯,直至完全脱溴为无溴代产物环十二碳三烯。两种FeS均能还原转化HBCDs的三种主要同分异构体,转化率大小依次为β-HBCD>γ-HBCD>α-HBCD。HBCDs的还原脱溴效率受不同环境因子的影响,pH值(4、6、8)和温度(15℃、30℃、45℃)的升高能促进FeS对HBCDs的还原脱溴率,而FeS老化过程和离子浓度的增加会抑制FeS对HBCDs的还原脱溴率,不过环境因子对不同FeS还原脱溴HBCDs的速率的影响不大。XPS分析结果显示反应前后FeS矿物表面Fe(II)的量变化不大,而S(-II)的量减少,被氧化成S22-和S0,表明S(-II)参与HBCDs的还原脱溴过程。总而言之,两种不同类型硫酸盐还原菌合成的FeS矿物均具有还原脱溴HBCDs的能力,它们的还原脱溴能力和机制无明显差异,这可能与其表面FeS活性组分含量接近和结构特征相似有关。(3)通过液体培养基颜色变黑判断FeS形成的方法,研究了两种硫酸盐还原菌利用铁氧化物合成FeS的能力,结果表明嗜酸性硫酸盐还原菌只能利用赤铁矿和磁铁矿作为唯一的铁源合成FeS,而嗜中性硫酸盐还原菌均能利用赤铁矿、针铁矿以及磁铁矿作为唯一的铁源合成FeS,推测两种硫酸盐还原菌对自然环境中FeS形成的贡献可能不同。XPS半定量分析证实了铁氧化物表面FeS的存在,不过SEM和XRD分析未发现有FeS的存在,这可能与铁氧化物表面FeS形成的量过少有关。通过对硫酸根的利用率的分析,我们发现当硫酸盐还原菌利用铁氧化物

关键词：硫酸盐还原菌 FeS 六溴环十二烷表征还原脱溴铁氧化物

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α—溴代芳基酮还原脱溴的新方法

化学研究与应用 1999年第2期11卷 166-167页

作者：韩相明吉保明洛阳师范高等专科学校化学系

α—溴代芳基酮的还原脱溴是有机化学中一种非常重要的官能团相互转换，通常有机合成中经常采用的是由芳基酮来制备α—溴代芳基酮，而反过来由α—溴代芳基酮来制备芳基酮的研究甚少，现在对碲使α—溴代芳基酮的还原脱溴反应进行研究... 详细信息

α—溴代芳基酮的还原脱溴是有机化学中一种非常重要的官能团相互转换，通常有机合成中经常采用的是由芳基酮来制备α—溴代芳基酮，而反过来由α—溴代芳基酮来制备芳基酮的研究甚少，现在对碲使α—溴代芳基酮的还原脱溴反应进行研究，不仅拓宽了碲的应用范围，而且对将...

关键词：溴代芳基酮碲还原脱溴脱溴

基于C-Br键活化的光降解多溴联苯醚的研究

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基于C-Br键活化的光降解多溴联苯醚的研究

作者：杨梅英绍兴文理学院

学位级别：硕士

多溴联苯醚(PBDEs)因具有独特的阻燃效果被广泛添加使用,致使其在环境中分布较广,对环境和人类的健康造成了严重的影响。因此,迫切需要一种有效且环境友好的方法来降解广泛分布在环境中的PBDEs,防止其对环境造成威胁。PBDEs的溴原子是... 详细信息

多溴联苯醚(PBDEs)因具有独特的阻燃效果被广泛添加使用,致使其在环境中分布较广,对环境和人类的健康造成了严重的影响。因此,迫切需要一种有效且环境友好的方法来降解广泛分布在环境中的PBDEs,防止其对环境造成威胁。PBDEs的溴原子是导致其高毒性、高稳定性和难以被氧化的主要原因,有效地脱溴能够显著降低溴代有机物的毒性和稳定性,提高其可降解性。本文研究了采用两种不同的方式活化C-Br键降解十溴联苯醚(BDE209)。具体研究结果如下:1.研究了环境中腐植酸(HA)的组成、光学性能对活化C-Br键可见光间接光解BDE209的影响,并结合HA中主要活性结构运用稳态吸收光谱以及产物分析等方法,进一步揭示HA可见光间接光解PBDEs反应中卤键络合物激发和HA敏化注入电子的不同反应机理以及验证HA结构成分中活化C-Br键的活性部分。同时通过研究HA存在下,BDE209在不同环境界面如液/液、固/液界面上的间接光解行为和脱溴方式,揭示PBDEs可见光间接光化学转化中触发电子逐级脱溴和平行脱溴不同途径之间的制约关系。实验结果表明,HA与PBDEs之间依靠O-Br卤键的作用,可以在不同的反应体系中有效活化C-Br键,降解PBDEs,使其脱溴。这为阐明PBDEs在自然界中光转化规律及减少PBDEs的环境影响提供理论依据。2.研究了BiMoO体系中氧空位在活化C-Br键降解BDE209中的作用。本实验通过调控加入的四甲基乙二胺的量,合成了一系列含不同氧空位浓度的钼酸铋催化剂,使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及顺磁共振波谱(ESR)等分析方法对催化剂进行表征,探究其结构上氧空位与BDE209还原脱溴的关系。研究表明,BiMoO可以在可见光下有效降解BDE209,界面缺陷在BDE209的降解中极为重要,适当的氧空位可以促进BDE209的C-Br键活化。此外,通过对BDE209降解产物的跟踪分析,BDE209在BiMoO上的脱溴过程具有明显的位置选择性,其间位脱溴产物含量高于邻位和对位。研究表明,氧空位的引入有效活化了C-Br键,显著提高了BiMoO可见光下降解PBDEs的能力。证明氧空位辅助脱溴是光催化处理溴代阻燃污染物的一种有效的策略。

关键词：十溴联苯醚腐植酸 C-Br键氧空位钼酸铋还原脱溴

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多溴联苯醚光化学降解

化学进展 2008年第7期20卷 1180-1186页

作者：方磊黄俊余刚清华大学环境科学与工程系北京100084

多溴联苯醚(PBDEs)是一类全球性的有机污染物,近年来由于其持久性、毒性和潜在的生物蓄积性而备受关注。光化学降解是环境中多溴联苯醚的重要归趋之一。本文综述了有机溶剂、水相和固相等不同介质中人工紫外光源和太阳光下PBDEs的光降... 详细信息

多溴联苯醚(PBDEs)是一类全球性的有机污染物,近年来由于其持久性、毒性和潜在的生物蓄积性而备受关注。光化学降解是环境中多溴联苯醚的重要归趋之一。本文综述了有机溶剂、水相和固相等不同介质中人工紫外光源和太阳光下PBDEs的光降解研究成果,不仅介绍了光源、反应介质、溴取代数目和取代型式对PBDEs光解速率和光解产物的影响,也包括了基于PBDEs光解的定量结构-性质关系,并展望了环境中PBDEs光化学行为的研究前景。

关键词：多溴联苯醚光解还原脱溴定量结构-性质相关